BỘ GIÁO DỤC VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ ĐÀO TẠO VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Hoàng Phương Thảo NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG HỆ FENTON ĐIỆN HÓA SỬ DỤNG ĐIỆN CỰC ANOT BẰNG VẬT LIỆU TiPbO2 Đ.
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Hoàng Phương Thảo NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG HỆ FENTON ĐIỆN HÓA SỬ DỤNG ĐIỆN CỰC ANOT BẰNG VẬT LIỆU Ti/PbO2 ĐỂ XỬ LÝ COD VÀ ĐỘ MÀU TRONG NƯỚC RỈ RÁC LUẬN VĂN THẠC SĨ KỸ THUẬT HÓA HỌC, VẬT LIỆU, LUYỆN KIM VÀ MÔI TRƯỜNG Hà Nội - 2021 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Hoàng Phương Thảo NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG HỆ FENTON ĐIỆN HÓA SỬ DỤNG ĐIỆN CỰC ANOT BẰNG VẬT LIỆU Ti/PbO2 ĐỂ XỬ LÝ COD VÀ ĐỘ MÀU TRONG NƯỚC RỈ RÁC Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số: 8520320 LUẬN VĂN THẠC SĨ : KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Lê Thanh Sơn Hà Nội - 2021 Lời cam đoan Tôi xin cam đoan đề tài luận văn “Nghiên cứu ứng dụng hệ fenton điện hóa sử dụng điện cực anot vật liệu Ti/PbO để xử lý COD độ màu nước rỉ rác” thực với hướng dẫn TS Lê Thanh Sơn Luận văn không trùng lặp chép với cơng trình khoa học khác Các kết nghiên cứu luận văn trung thực, xác chưa tác giả khác cơng bố Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm nội dung mà tơi trình bày luận văn Hà Nội, ngày tháng Học viên Hoàng Phương Thảo năm 2021 Lời cảm ơn Với lòng biết ơn sâu sắc, em xin chân thành cảm ơn TS Lê Thanh Sơn - Viện Công nghệ Môi trường - Viện Hàn lâm Khoa học Cơng nghệ Việt Nam tận tình hướng dẫn định hướng cho em hướng nghiên cứu quan trọng suốt trình thực luận văn Em xin chân thành cảm ơn anh (chị) Trung tâm nghiên cứu phát triển công nghệ màng tạo điều kiện thuận lợi cho em trình làm luận văn trung tâm Em xin gửi lời cảm ơn tới thầy (cô) giáo Khoa Công nghệ Môi Trường, Học viện Khoa học Cơng nghệ giúp đỡ em q trình học tập nghiên cứu học viện Em xin chân thành cảm ơn TS Lê Cao Khải - Trường Đại học Sư phạm Hà Nội hỗ trợ mặt khoa học cho em trình làm nghiên cứu Viện Công nghệ môi trường Cuối em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới gia đình bạn bè giúp đỡ, tạo điều kiện để em hồn thành tốt cơng việc nghiên cứu học tập Học viên Hoàng Phương Thảo MỤC LỤC MỤC LỤC .iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi DANH MỤC BẢNG vii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ viii MỞ ĐẦU 1 Tính cấp thiết đề tài Mục tiêu nghiên cứu 3 Đối tượng phạm vi nghiên cứu 4 Phương pháp nghiên cứu Ý nghĩa khoa học đề tài Bố cục luận văn .4 CHƯƠNG TỔNG QUAN CÁC VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU 1.1 TỔNG QUAN VỀ NƯỚC RỈ RÁC .6 1.1.1 Đặc điểm, thành phần nước rỉ rác 1.1.2 Tác động nước rỉ rác đến môi trường người .14 1.1.3 Các phương pháp xử lý nước rỉ rác 14 1.2 TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP FENTON ĐIỆN HÓA 19 1.2.1 Cơ chế q trình fenton điện hóa .19 1.2.2 Ưu, nhược điểm trình fenton điện hóa 22 1.3 TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP OXY HÓA ANOT 23 1.3.1 Cơ chế q trình oxy hóa anot 23 1.3.2 Ưu, nhược điểm trình oxy hóa anot 24 1.4 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRONG VÀ NGỒI NƯỚC 26 1.4.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu ngồi nước 26 1.4.2 Tổng quan tình hình nghiên cứu nước 29 CHƯƠNG NGUYÊN VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 32 2.1 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHẠM VI NGHIÊN CỨU 32 2.1.1 Đối tượng nghiên cứu 32 2.1.2 Phạm vi nghiên cứu 32 2.2 HÓA CHẤT, DỤNG CỤ 33 2.2.1 Hóa chất .33 2.2.2 Dụng cụ .34 2.3 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 34 2.4 NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 40 2.4.1 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến trình xử lý COD độ màu NRR fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot 41 2.4.2 So sánh khả xử lý NRR trình Fenton điện hóa oxy hóa điện hóa với trình Fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot Ti/PbO2 44 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 46 3.1 NGHIÊN CỨU CÁC YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN HIỆU QUẢ XỬ LÝ NRR BẰNG Q TRÌNH FENTON ĐIỆN HĨA KẾT HỢP OXY HĨA ANOT .46 3.1.1 Ảnh hưởng pH ban đầu đến hiệu xử lý COD độ màu .46 3.1.2 Ảnh hưởng mật độ dòng điện thời gian điện phân đến hiệu xử lý COD độ màu 50 3.1.3 Ảnh hưởng nồng độ xúc tác Fe 2+ đến hiệu xử lý COD độ màu .56 3.1.4 Ảnh hưởng tải lượng chất ô nhiễm đến hiệu xử lý COD độ màu 59 3.2 SO SÁNH KHẢ NĂNG XỬ LÝ COD VÀ ĐỘ MÀU CỦA NƯỚC RỈ RÁC BẰNG QUÁ TRÌNH FENTON ĐIỆN HĨA VÀ OXY HĨA ANOT VỚI Q TRÌNH FENTON ĐIỆN HÓA KẾT HỢP OXY HÓA ANOT 63 3.2.1 So sánh khả xử lý COD độ màu nước rỉ rác q trình Fenton điện hóa với q trình Fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot 63 3.2.2 So sánh khả xử lý COD độ màu nước rỉ rác trình Oxy hóa anot với q trình Fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot 65 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .70 TÀI LIỆU THAM KHẢO 72 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT AO Oxy hóa anot AOP Oxy hóa nâng cao BCL Bãi chơn lấp BOD Nhu cầu oxy sinh hóa COD Nhu cầu oxy hóa học CTR Chất thải rắn EAOP Điện oxy hóa nâng cao EF Fenton điện hóa NRR Nước rỉ rác QCVN Quy chuẩn Kỹ thuật Quốc gia VSV Vi sinh vật DANH MỤC BẢ Bảng 1.1 Đặc trưng NRR theo độ tuổi bãi chôn lấp Bảng 1.2 Thành phần nước rỉ rác số bãi chôn lấp Việt Nam 11Y Bảng 2.1 Một số đặc tính NRR dùng cho nghiên cứu 32 Bảng 2.2 Các phương pháp phân tích Bảng 3.1 Hiệu suất xử lý COD độ màu NRR giá trị pH khác .50 Bảng 3.2 Ảnh hưởng thời gian điện phân đến hiệu suất xử lý COD độ màu NRR .54 Bảng 3.3 Năng lượng tiêu thụ hiệu suất xử lý COD độ màu NRR 55 Bảng 3.4 Hiệu suất xử lý COD độ màu NRR nồng độ chất xúc tác Fe2+ khác 59 Bảng 3.5 Tải lượng chất ô nhiễm đầu vào .60 Bảng 3.6 Hiệu suất xử lý COD độ màu NRR chế độ tải lượng khác .62 Bảng 3.7 Hiệu xử lý COD nước rỉ rác trình EF, AO EF - AO 67 Bảng 3.8 So sánh hiệu xử lý độ màu nước rỉ rác trình .68 73 20 P.D Jepson, P.M Bennet, R.J Law, B.R Jones, T Kuiken, J.R Baker, E., 2001, Exposure to heavy metals and infectious disease mortality in harbor porpoises from England and Wales, Environ Pollut., vol 112, pp 3340 21 Nguyễn Hồng Khánh, Lê Văn Cát, Tạ Đăng Toàn, Phạm Tuấn Linh, 2009, Môi trường bãi chôn lấp chất thải kỹ thuật xử lý nước rác, Hà Nội: NXB Khoa hocc̣ Kỹ thuật 22 Lê Cao Khải, 2019, Nghiên cứu xử lý nước rỉ rác phương pháp keo tụ điện hóa kết hợp lọc sinh học, Luận án tiến sĩ Kỹ thuật Môi trường, Hà Nội 23 Abbas A.A., Jingsong G Ping L.Z., Ya P.Y., Al-Rekabi W.S., 2009, Review on landfill leachate treatments, American Journal of Applied Sciences, vol 6(4), pp 672-684 24 G V Buxton, C L Greenstock, and W P H a A B Ross, 1988, Critical Review of rate constants for reactions of hydrated electrons Chemical Kinetic Data Base for Combustion Chemistry Part 3: Propane, The Journal of Physical Chemistry, vol 17, pp 513-886 25 Võ Thành Vinh, Nguyễn Đức Hùng, Nguyễn Văn Minh, Cơ chế trình oxy hóa điện hóa Dimethioat, Hội nghị Khoa học Cơng nghệ Hóa Hữu toàn quốc lần thứ 26 S Ammar, M A Oturan, L Labiadh, A Guersalli, R Abdelhedi, N Oturan, and E Brillas, 2015, Degradation of tyrosol by a novel electroFenton process using pyrite as heterogeneous source of iron catalyst, Water Research, vol 74, pp 77-87 27 Tizaoui C., Bouselmi L., Mansouri L and Ghrabi A., 2007, Landfill leachate treatment with ozone and ozone/hydrogen peroxide systems, Journal of Hazardous Materials, vol 140, pp 316-324 28 Ushikoshi K., Kobayashi T., Uematsu K., Toji A., Kojima D and Matsumoto K., 2002, Leachate treatment by the reverse osmosis system, Desalination, vol 150, pp 121-129 74 29 Singh S.K., Townsend T.G and Boyer T.H., 2012, Evaluation of coagulation (FeCl3) and anion exchange (MIEX) for stabilized landfill leachate treatment and high-pressure membrane pretreatment, Separation and Purification Technology, vol 96, pp 98-106 30 Torres-Socías E.D., Prieto-Rodríguez L., Zapata A., FernándezCalderero I., Oller I and Malato S., 2015, Detailed treatment line for a specific landfill leachate remediation Brief economic assessment., Chemical Engineering Journal, vol 261, pp 60-66 31 S Liu, X.-r Zhao, H.-y Sun, R.-p Li, Y.-f Fang, and Y.-p Huang, 2013, The degradation of tetracycline in a photo-electro-Fenton system, Chemical Engineering Joural, vol 231, pp 441-448 32 S Ammar, M A Oturan, L Labiadh, A Guersalli, R Abdelhedi, N Oturan, and E Brillas, 2015, Degradation of tyrosol by a novel electroFenton process using pyrite as heterogeneous source of iron catalyst, Water Research, vol 74, pp 77-87 33 W Gebhardt, and H F Schroder, 2007, Liquid chromatography(tandem) mass spectrometry for the follow-up of the elimination of persistent pharmaceuticals during wastewater treatment applying biological wastewater treatment and advanced oxidation, Journal of Chromatography A 1160 34 A Zhihui, Y Peng, and L Xiaohua, 2005, Degradation of 4Chlorophenol by microwave irradiation enhanced advanced oxidation processes, Chemosphere 60 35 S Maddila, P Lavanya, and S B Jonnalagadda, 2015, Degradation, mineralization of bromoxynil pesticide by heterogeneous photocatalytic ozonation, Journal of Industrial and Engineering Chemistry, vol 24, pp 333-341 36 Hoàng Ngọc Minh, 2012, Nghiên cứu xử lý nước thải chứa hợp chất hữu khó phân hủy sinh học phương pháp xử lý nâng cao, Luận án Tiến sĩ trường Đại học Bách khoa Hà Nội, Hà Nội 75 37 Trịnh Văn Tuyên, Văn Hữu Tập, 2012, Áp dụng q trình ozon hóa làm giảm hàm lượng chất hữu khó phân hủy xử lý nước rỉ rác bãi chơn lấp chất thải rắn, Tạp chí phân tích Hóa, Lý, Sinh học, tr 65-69 38 Nguyễn Văn Phước, Võ Chí Cường, 2007, Nghiên cứu nâng cao hiệu xử lý COD khó phân hủy sinh học nước rỉ rác phản ứng fenton, Tạp chí phát triển khoa học công nghệ, Tập 10, tr 71-78 39 Đoàn Tuấn Linh, 2017, Nghiên cứu thử nghiệm xử lý thuốc bảo vệ Glyphosate công nghệ oxy hóa điện hóa, Viện Công nghệ Môi trường Viện Hàn lâm khoa học công nghệ Việt Nam 40 Đinh Thị Mai Thanh, Nguyễn Thị Lê Hiền, 2009, Phương pháp oxy hóa phenol điện cực SnO2-SbO2/Ti, Tạp chí Hóa học, Tập 47, tr 668-673 PHỤ LỤC Phụ lục Kết thí nghiệm yếu tố ảnh hưởng đến trình EF - AO Bảng Giá trị hiệu suất xử lý COD NRR trình EF - AO điều kiện pH khác Thời gian phản ứng (phút) pH = Giá trị pH = Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 5760 15 pH = Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 5760 3408 40,83 30 2280 45 60 pH = Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 5760 2152 62,64 60,42 1232 1088 81,11 996 82,71 pH = Giá trị mg/L Hiệu suất (%) mg/L Hiệu suất (%) 5760 5760 3572 37,99 3664 36,39 3920 31,94 78,61 2408 58,19 2672 53,61 2856 50,42 640 88,89 1216 78,89 1580 72,57 1792 68,89 640 88,89 1152 80,00 1580 72,57 1664 71,11 Bảng Giá trị hiệu suất xử lý độ màu NRR trình EF - AO điều kiện pH khác Thời gian phản ứng (phút) pH = Giá trị pH = Giá trị Pt - Co Hiệu suất (%) 70,14 15 pH = Giá trị Pt - Co Hiệu suất (%) 70,14 35,32 49,64 30 30,88 45 60 pH = Giá trị Pt - Co Hiệu suất (%) 70,14 27,72 60,48 55,97 21,68 18,24 73,99 17,52 75,02 pH = Giá trị Pt - Co Hiệu suất (%) Pt - Co Hiệu suất (%) 70,14 70,14 43,76 37,61 46,46 33,76 55,02 33,76 69,09 41,08 41,43 43,82 37,52 49,68 37,52 13,96 80,10 34,64 50,61 36,1 48,53 38,06 48,53 13,78 80,35 33,32 52,50 35,7 49,10 37,52 49,10 Bảng Giá trị hiệu suất xử lý COD NRR trình EF - AO mật độ dòng điện thời gian điện phân khác Thời gian phản ứng (phút) J = 0,417 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 0,833 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 1,250 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 2,083 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 4,167 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 5760 5760 5760 5760 5760 15 3152 45,28 3024 47,50 2768 51,94 2640 54,17 2512 56,39 30 2024 64,86 1896 67,08 1640 71,53 1384 75,97 1352 76,53 45 896 84,44 640 88,89 512 91,11 148 97,43 83,2 98,56 60 896 84,44 640 88,89 512 91,11 148 97,43 83,2 98,56 Bảng Giá trị hiệu suất xử lý độ màu NRR trình EF - AO mật độ dòng điện thời gian điện phân khác Thời gian phản ứng (phút) J = 0,417 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 0,833 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 1,250 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 2,083 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) J = 4,167 mA/cm2 Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 70,14 70,14 70,14 70,14 70,14 15 43,54 37,92 35,68 49,13 30,32 56,77 29,92 57,34 28,72 59,05 30 31,68 54,83 28,12 59,91 19,96 71,54 15,98 77,22 14,58 79,21 45 19,9 71,63 15,78 77,50 14,04 79,98 11,92 83,01 10,88 84,49 60 18,02 74,31 15,78 77,50 13,3 81,04 11,92 83,01 10,92 84,43 Bảng Giá trị hiệu suất xử lý COD NRR trình EF - AO nồng độ chất xúc tác Fe2+ khác Thời gian phản ứng (phút) 0,05 mM Giá trị 5760 5760 5760 5760 5760 15 2563 55,50 2460 57,29 2640 54,17 2731 52,59 2804 51,32 30 1248 78,33 1084 81,18 1384 75,97 1512 73,75 1640 71,53 45 117 97,97 80 98,61 148 97,43 384 93,33 456 92,08 60 117 97,97 80 98,61 148 97,43 384 93,33 456 92,08 mg/L 0,08 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L 0,1 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L 0,15 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L 0,2 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Bảng Giá trị hiệu suất xử lý độ màu NRR trình EF - AO nồng độ chất xúc tác Fe2+ khác Thời gian phản ứng (phút) 0,05 mM Giá trị 70,14 70,14 70,14 70,14 70,14 15 28,42 59,48 22,02 68,61 22,46 67,98 24,72 64,76 29,92 57,34 30 14,76 78,96 14,92 78,73 15,98 77,22 18,74 73,28 23,92 65,90 45 10,94 84,40 10,41 85,16 11,92 83,01 15,58 77,79 21,34 69,58 60 10,94 84,40 10,41 85,16 11,92 83,01 15,68 77,64 21,12 69,89 mg/L 0,08 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L 0,1 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L 0,15 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L 0,2 mM Hiệu suất (%) Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Bảng Giá trị hiệu suất xử lý COD NRR trình EF - AO tải lượng chất ô nhiễm đầu vào khác Thời gian phản ứng (phút) Khơng pha lỗng Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Pha loãng lần Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Pha loãng lần Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Pha loãng lần Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 5760 2304,00 720 320 15 2460 57,29 746,00 67,62 188 73,89 60 81,25 30 1084 81,18 338,00 85,33 48,4 93,28 10,88 96,60 45 80 98,61 28,07 98,78 16 97,78 2,56 99,20 60 80 98,61 28,07 98,78 11,04 98,47 2,56 99,20 Bảng Giá trị hiệu suất xử lý độ màu NRR trình EF - AO tải lượng chất ô nhiễm đầu vào khác Thời gian phản ứng (phút) Khơng pha lỗng Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Pha loãng lần Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Pha loãng lần Giá trị mg/L Hiệu suất (%) Pha loãng lần Giá trị mg/L Hiệu suất (%) 70,14 36,08 18,87 10,07 15 22,02 68,61 12,02 66,69 6,84 63,75 4,1 59,29 30 14,92 78,73 8,96 75,17 5,23 72,28 2,9 71,20 45 10,41 85,16 6,22 82,76 5,18 72,55 2,85 71,70 60 10,41 85,16 6,22 82,76 5,18 72,55 2,85 71,70 Bảng Giá trị hiệu suất xử lý độ màu NRR trình EF - AO điều kiện tối ưu (pH =3, Mật độ dòng điện J = 2,083 mA/cm2, nồng độ xúc tác [Fe2+] = 0,08 mM, tốc độ sục khí 3,5 L/phút, khoảng cách điện cực cm, thời gian điện phân 45 phút) COD Đầu vào Đầu Hiệu suất 5760 80 98,61 Độ màu QCVN 40:2011/BTNMT (Cột B) Đầu vào Đầu 150 70,14 10,41 QCVN Hiệu suất 40:2011/BTNMT (Cột B) 85,16 150 Phụ lục Một số hình ảnh trình nghiên cứu Hình Hệ thí nghiệm Fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot Hình Hệ thí nghiệm Fenton điện hóa Hình Hệ thí nghiệm Oxy hóa anot ... đến trình xử lý COD độ màu NRR fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot 41 2.4.2 So sánh khả xử lý NRR q trình Fenton điện hóa oxy hóa điện hóa với q trình Fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot Ti/PbO2... sánh khả xử lý COD độ màu nước rỉ rác trình Fenton điện hóa với q trình Fenton điện hóa kết hợp oxy hóa anot 63 3.2.2 So sánh khả xử lý COD độ màu nước rỉ rác q trình Oxy hóa anot... để xử lý sơ nước rỉ rác trước xử lý trình màng 22 mM mg/L Nước rỉ rác sau tiền xử lý (bằng keo tụ FeCl MIEX) sau qua hệ thống màng lọc RO NF, kết cho thấy thông lượng thấm nước rỉ rác tiền xử lý