Phương pháp nghiên cứu

Một phần của tài liệu Nghiên cứu cấu trúc hóa học của các ion dương gốc tự do bằng phương pháp tính toán dựa trên lý thuyết orbital phân tử và lý thuyết hàm mật độ (Trang 33)

Một số phương pháp đã được sử dụng để nghiên cứu ion distonic bao gồm: (1) xác định nhiệt tạo thành, (2) khảo sát đặc tính phân hủy của ion giả bền, ví dụ mức độ

phĩng thích động năng, (3) dùng phổ va chạm hoạt động CA, (4) khảo sát quá trình trung hịa – tái ion hĩa cũng như sự phân hủy kèm theo, (5) nghiên cứu phản ứng

giữa ion và phân tử, và (6) tính tốn bằng phương pháp hĩa lượng tử. Khi xem xét kết quả thu được từ các phương pháp này, cần phải lưu ý rằng các ion (cùng loại) cĩ

thời gian sống khác nhau và/hoặc nội năng khác nhau, cĩ thể cĩ cấu trúc khác nhau, do đĩ cần được nghiên cứu đồng thời bằng vài phương pháp khác nhau trong số các

phương pháp kể trên.

Nhiệt tạo thành (ΔHtt) thường được dùng để xác định một chất hĩa học mới. Nếu ΔHtt đo được của một ion cĩ giá trị giống như giá trị đo được hoặc tính được của

một ion dùng kiểm chứng, thì các ion cĩ thể cĩ cùng cấu trúc [56]. ΔHtt được xác định bằng thực nghiệm cho một số ion distonic bằng cách đo năng lượng xuất hiện (năng lượng tối thiểu để tạo ra một ion (nhỏ hơn) từ một phân tử trung hịa bị phân

hủy). Phương pháp này cũng cĩ một số hạn chế. Ví dụ cấu trúc của sản phẩm (phân

hủy) trung hịa thường khơng biết rõ mà chỉ là giả thiết. Ngồi ra, độ chính xác của năng lượng xuất hiện đo được bị giới hạn bởi sự phân bố động năng của electron sử

dụng để ion hĩa [57]. Đặc biệt đối với phản ứng đứt liên kết cĩ kèm theo hàng rào

năng lượng, năng lượng xuất hiện sẽ bao gồm luơn cả hàng rào này và cho kết quả

nhiệt tạo thành lớn hơn thực tế.

Trong quá trình phân hủy của ion giả bền (metastable), năng lượng thừa sẽ chuyển thành động năng. Điều này làm cho pic khối phổ bị rộng ra nếu việc phân tích khối lượng được thực hiện bằng cách phân tích năng lượng (dùng điện trường). Động năng thốt ra cĩ hai phần chính: một là lượng cịn dư sau khi trừ đi năng lượng cần để cắt đứt liên kết (bao gồm cả năng lượng hoạt hĩa), và hai là phần năng lượng tỏa

ra khi sản phẩm đã tạo thành (năng lượng hoạt hĩa của phản ứng nghịch). Một sự đứt liên kết đơn giản thì hầu như khơng cĩ năng lượng hoạt hĩa của phản ứng

nghịch nên động năng phĩng thích ra chỉ bao gồm phần thứ nhất. Một quá trình

đồng phân hĩa thường cĩ năng lượng hoạt hĩa lớn (cả thuận và nghịch), nên động năng phĩng thích bao gồm cả phần thứ hai. Bằng cách này, các thơng tin về phản ứng phân hủy của ion distonic cũng như cấu trúc của ion đang phân hủy sẽ được thu

Kỹ thuật va chạm hoạt động CA (Collision Activation) [58] thường được dùng để

nhận diện ion distonic. Trong phương pháp này một ion được gia tốc lên tốc độ cao

và cho va chạm với các phân tử trung hịa thường là khí heli, nitrogen hoặc argon.

Một phần của năng lượng chuyển động được chuyển thành nội năng của ion và gây ra sự đứt liên kết [52,53]. Việc lựa chọn khối lượng của ion phản ứng và phân tích khối lượng của sản phẩm sinh ra cĩ thể thực hiện bằng cách sử dụng bộ lọc khối lượng tứ cực hoặc từ trường hoặc điện trường. Ngoài những bộ phận này của một

máy khối phổ bình thường, thí nghiệm CA dùng cho ion distonic cịn được thực

hiện trong những bẫy ion dùng từ hoặc điện. CA là một cơng cụ hiệu quả dùng trong nghiên cứu cấu trúc ion, vì nĩ cĩ thể tạo ra nhiều mảnh vở ion và cĩ cường độ

mạnh hơn so với phổ phân hủy của ion giả bền. Ngồi ra vì nội năng tạo ra khi va

chạm lớn nên sự đứt liên kết trực tiếp (cho nhiều thơng tin về cấu trúc hơn) xảy ra

nhiều hơn sự đồng phân hĩa (ít thơng tin hơn).

Trung hịa một ion cũng cĩ thể thu được những thơng tin về cấu trúc cĩ giá trị [59]. Ví dụ khi đồng phân β-distonic của ion ethanol •CH2CH2OH2+ bị khử (nhận lại

electron) nĩ tạo thành một biradical và phân hủy nhanh thành ethylene và nước, trong khi đĩ ion ethanol bị khử thì trở thành phân tử ethanol bền. Khi ion hĩa trở

lại, sẽ quan sát thấy sản phẩm hồn tồn khác nhau (sơ đồ 1.4).

Sơ đồ 1.4

Phản ứng ion – phân tử cũng được dùng để xác định cấu trúc ion distonic. Hầu hết

các thí nghiệm này được thực hiện trong một khối phổ cộng hưởng gia tốc ion biến đổi Fourier (Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometer). Dưới

điều kiện áp suất thấp (10-8 – 10-6 Torr), chỉ những phản ứng tỏa nhiệt mới quan sát được với điều kiện ion được nghiên cứu cĩ nội năng nhỏ khi được tạo thành hoặc đã giải phĩng động năng và nội năng dư trước khi phản ứng xảy ra. Đây là điều kiện

cần thiết vì hoạt tính của ion bị ảnh hưởng rất lớn bởi nội năng của nĩ.

Cuối cùng, tính tốn hĩa lượng tử bằng lý thuyết obitan phân tử (MO) hoặc lý

thuyết phiếm hàm mật độ (DFT) ở mức chính xác cao rất cĩ giá trị trong việc cung

cấp thơng tin về cấu trúc hình học, phân bố điện tích và phân bố electron độc thân.

Tính tốn lý thuyết cịn cung cấp giá trị chính xác về năng lượng tương đối giữa các đồng phân, hàng rào năng lượng của quá trình đồng phân hĩa. Trong việc xác định

các thơng số nhiệt động như nhiệt tạo thành, ái lực proton, năng lượng ion hĩa, tính

tốn lý thuyết cung cấp số liệu rất phù hợp với số liệu thực nghiệm [33]. Một ưu thế

khác của tính tốn lý thuyết là xây dựng được các bề mặt thế năng giúp giải thích và hiểu rõ cơ chế chuyển hĩa và phân hủy các ion, điều mà thực nghiệm phải rất khĩ khăn mới thực hiện được, và khơng phải lúc nào cũng cĩ thể tạo ra được các ion cần thiết.

Một phần của tài liệu Nghiên cứu cấu trúc hóa học của các ion dương gốc tự do bằng phương pháp tính toán dựa trên lý thuyết orbital phân tử và lý thuyết hàm mật độ (Trang 33)

Tải bản đầy đủ (PDF)

(177 trang)