SHG tăng cường trờn cỏc khuyết tật bề mặt- 123docz.net

1. 1Phương trỡnh Maxwell trong mụi trường phi tuyến

3.3.1 SHG tăng cường trờn cỏc khuyết tật bề mặt

Thụng thường, một sự tăng cường của SHG được kớch thớch và được dũ ở một khuyết tật bềmặt cú thể được xỏc định như sau:

(3.28) Ở đõy, L(2ω) và L(ω) tương ứng là hệ số tăng cường trường tại bước súng họa ba và bước súng cơ bản. Hệ số tăng cường trường định xứ L=LLRLSP được lấy vào hiệu ứng rod lightning do sự tăng cường trường điện từ ở một kớch thớch plasmon bề mặt cong và bề mặt định xứ(LSP). Đối với cả 2 cơ chế tăng cường, sự định hướng của phõn cực ỏnh sỏng trờn khuyết tật là khỏ quan trọng.

(3.25)

, (3.26)

Đối với hạt hỡnh cầu đường kớnh d<<λthỡ L˜1/ε(ω)+2

Ở đõy ε(ω) là hằng số điện mụi của kim loại. Ở tần sốcộng hưởng plasmon bềmặt, phần thực Re[ε(ω)+2]=0 thỡ L(ω) được tăng cường và tỉlệnghịch với phần ảo Im(ε). Đối với một hỡnh dạng của một đỏm hạt kim loại nhỏthỡε(ω)+2 được thay

bằng một hàm khỏc, hàm f( ), và cộng hưởng plasmon bềmặt được kớch thớch khi

Re[f( )]=0.

Tớn hiệu họa ba bậc hai phản xạtỉ lệvới .Ở đõy tớch phõn lấy

trờn toàn bộbềmặt được chiếu bởi chựm laser tới. SHG cú thể trở nờn vượt trội do nằm trong vựng cú bổ chớnh trường định xứ lớn nhất. Đặt x là diện tớch riờng phần của vựng này. Khi đú, sự tăng cường trường định xứ của SHG từ một bề mặt rỏp trờn toàn bộmột mặt cú thểtớnh xấp xỉ bằng:

(3.27)

3.3.1 SHG tăng cường trờn cỏc khuyết tật bềmặt(Surface Defects)

Thụng thường, một sự tăng cường của SHG được kớch thớch và được dũ ở một khuyết tật bềmặt cú thể được xỏc định như sau:

(3.28) Ở đõy, L(2ω) và L(ω) tương ứng là hệ số tăng cường trường tại bước súng họa ba và bước súng cơ bản. Hệ số tăng cường trường định xứ L=LLRLSP được lấy vào hiệu ứng rod lightning do sự tăng cường trường điện từ ở một kớch thớch plasmon bề mặt cong và bề mặt định xứ (LSP). Đối với cả 2 cơ chế tăng cường, sự định hướng của phõn cực ỏnh sỏng trờn khuyết tật là khỏ quan trọng.

(3.25)

, (3.26)

Đối với hạt hỡnh cầu đường kớnh d<<λthỡ L˜1/ε(ω)+2

bằng một hàm khỏc, hàm f( ), và cộng hưởng plasmon bềmặt được kớch thớch khi

Re[f( )]=0.

Tớn hiệu họa ba bậc hai phản xạtỉ lệ với .Ở đõy tớch phõn lấy

(3.27)

3.3.1 SHG tăng cường trờn cỏc khuyết tật bềmặt(Surface Defects)

Thụng thường, một sự tăng cường của SHG được kớch thớch và được dũ ở một khuyết tật bềmặt cú thể được xỏc định như sau:

(3.28) Ở đõy, L(2ω) và L(ω) tương ứng là hệ số tăng cường trường tại bước súng họa ba và bước súng cơ bản. Hệ số tăng cường trường định xứ L=LLRLSP được lấy vào hiệu ứng rod lightning do sự tăng cường trường điện từ ở một kớch thớch plasmon bề mặt cong và bề mặt định xứ (LSP). Đối với cả 2 cơ chế tăng cường, sự định hướng của phõn cực ỏnh sỏng trờn khuyết tật là khỏ quan trọng.

Hỡnh 3.7: Hỡnh a và b đo và hỡnh c tớnh toỏn SH từ bề mặt bạc với khuyết tật

tăng cường bởi plasmon bề mặt định xứ. Bước súng cơ bản là 1064nm. Hỡnh e là hỡnh SH từ một tấm phim mỏng vàng trong trường hợp tăng cường trường trờn khuyết tật bề mặt, bước súng cơ bản là 790nm. Hỡnh f biểu diễn cường độ tương ứng với cỏc khuyết tật được chỉ ra trong (e). Cỏc kớ hiệu chấm là thực nghiệm;

đường liền là tớnh toỏn đối với hiệuứng rod lightning [13].

3.3.2 SHG tăng cường trờn cỏc bềmặt rỏp

Cỏc bềmặt cú độ nhỏm khỏc nhau. Độnhỏm dẫn tới một vài hiện tượng ảnh

hưởng đến SHG. Thụng thường, hỡnh ảnh SH là phức tạp do sự tỏc động lẫn nhau

giữa cỏc quỏ trỡnh SHG liờn quan đến sự khụng đồng đều bề mặt và cỏc hiệu ứng

liờn quan đến SPP. Vớ dụ, trong trường hợp bề mặt nhỏm (hỡnh 3.7) với số khuyết tật cú kớch cỡ khỏc nhau. Cỏc khuyết tật lớn hơn cú khỏc nhau nhưng hỡnh ảnh SH cú độ sỏng đồng đều nhau.

Thực tế, SHG ở một bề mặt rỏp và sự kớch thớch PPS liờn hệrất chặt chẽvỡ cỏc khuyết tật cú thể đúng vai trũ như một nguồn súng bề mặt. Cỏc hiệu ứng định xứ trong sựtạo thành tớn hiệu SH từ cỏc bề mặt kim loại rỏp được nghiờn cứu bởi McGurn, Leskova, và Agranovich [13].

3.4Sơ đồthực nghiệm

Trong phần này chỳng tụi giới thiệu một sơ đồthực nghiệm đo SHG trờn cỏc cấu trỳc phẳng khụng đối xứng (hỡnh 3.8). Chỳng ta cú thểtiến hành cỏc thớ nghiệm nhõn đụi tần sốnày như sau. Nguồn kớch là một laser fs (vớ dụlaser Nd:YVO4, bước súng 1064nm). Chựm laser phỏt là phõn cực thẳng. Cụng suất của chựm laser được điều chỉnh bằng một hệ gồm một bản nửa bước súng đặt sau một kớnh phõn cực. Bản nửa bước súng cú thểquayđược để điều chỉnh độ phõn cực của chựm laser tới và kớnh phõn cực chỉ cho phộp phần ỏnh sỏng nằm theo phương phõn cựcđi qua. Sơ đồ này cho phộp chỳng ta thay đổi cụng suất của chựm tới và đảm bảo được sựphõn cực phự hợp.

Hỡnh3.8 :Gúc phương vị của chựm laser phõn cực tuyến tớnh chiếu tới mẫu được

điều chỉnh bằng cỏch sửdụng một bản nửa bước súng và kớnh phõn cực. Bộ lọc IR lọc cỏc thành phần khụng mong muốn từnguồn. Bộlọc VIS chặn bước súng cơ bản tới detector. Detector chứa một bộlọc giao thoa dải hẹp để chặn cỏc huỳnh quang.

Chựm laser sau khi được phõn cực sẽtruyền qua một chopper(đúng ngắt ỏnh

sỏng). SHG được dũ bằng một đầu dũ nhõn quang điện và một bộkhuếch đại lock-

in theo tần số của chopper. Sự phỏt SHG phản xạ từ mẫu được loại bỏ trong thớ nghiệm bằng một bộ lọc vựng khảkiến để đảm bảo chỉ thu được tớn hiệu SH truyền qua mẫu. Đặt sau mẫu là một bộ lọc hồng ngoại để loại bỏ ỏnh sỏng hồng ngoại. Cuối cựng đặt trước một detector là một bộ lọc giao thoa dải hẹp để chặn cỏc tớn hiệu huỳnh quangtrước khi vào detector.

Tớn hiệu SHG thường yếu đo đú đũi hỏi cỏc thiết bị dũ phải nhạy. Để tạo ra

một cường độ SHG đủ mạnh sao cho tỉ số tớn hiệu/nhiễu ở mức cao nhất thỡ cụng

suất chựm kớch phải ở mức cao. Khi cụng suất lối vào cao và mẫu kim loại sửdụng

hấp thụ ỏnh sỏng sẽ xảy ra trường hợp phỏ hủy mẫu. Do đú cụng suất laser khụng

thểdựng tựy tiện. Đú là lớ do vỡ sao cỏc nguồn laser kớch phải cú cụng suất đỉnh cao và năng lượng ở mức cần thiết. Một laser femto giõy cú thể đỏp ứng được cỏc yờu cầu trờn.

Cường độ của SHG tỉ lệ với bỡnh phương của cường độ trường kớch thớch. Đểkiểm tra điều này, chỳng ta sẽ đo cụng suất vào và ra của tớn hiệu. Một tớn hiệu chuẩn phự hợp tỉlệvới cường độ chựm cơ bản sẽ thu được một cỏch thuận lợi bằng cỏch nghiờng mẫu và đo tớn hiệu tỏn xạ ngược và truyền qua mẫu (hỡnh 3.9).

Hỡnh 3.9:Sơ đồ đo SHG đặt nghiờng mẫu.

Túm lại trong chương này chỳng tụi đó đề cập đến nguồn gốc của hiệu ứng

SHG trờn cỏc cấu trỳc nano kim loại cụthể đú là cỏc hạt, đỏm hạt, giao diện, khuyết tật và cỏc bềmặt rỏp. SHG là một cụng cụ thuận tiện đểkhỏm phỏ tớnh chất vật liệu và tớnh chất bề mặt do cú độnhạy cao đối với cỏc cấu trỳc và tớnh đối xứng của vật liệu, của giao diện. SHG đặc biệt nhạy đối với cỏc cấu trỳc bề mặt ở thang nano, nhất là cỏc khuyết tật bề mặt, cỏc cấu trỳc khụng đồng nhất và chất nền. Gần đõy, SHG đó cú nhiềuứng dụng to lớn trong việc tạoảnh và cho biếtđặc tớnh quang định xứ của nhiều loại vật liệu trong cả lĩnh vực húa học và sinh học. Nú rất tiện ớch trong việc nghiờn cứu phản ứng truyền điện tửdiễn ra ở bề mặt và tớnh chất của bề

mặt. Hiểu biết vềcỏc quỏ trỡnh quang phi tuyếntrong đú cú SHG trờn cỏc cấu trỳc nano kim loại giỳp phỏt triển cỏc thiết bị phontonic phi tuyếnở cỏc thang nửa bước

súng hoạt động với cường độ sỏng thấp. Quang học nano phi tuyến và họa ba bậc

hai đó mở ra nhiều cơ hội nghiờn cứu vềcỏc hiệuứng được tăng cường trường điện từvà nhữngứng dụng của những hiệuứng này đối với cỏc nguồn sỏng thang nano.

KẾT LUẬN

Sau thời gian thực hiện luận văn tốt nghiệp tại bộ mụn Quang Lượng Tử - Trường Khoa Học Tự Nhiờn với đề tài‘‘Hiệu ứng SHG tăng cường nhờ cộng

hưởng plasmon bềmặt trờn cỏc cấu trỳc nano kim loại’’, chỳng tụi đó thu được một sốkết quả như sau:

-Tỡm hiểu tổng quan vềplasmon và hiệntượng cộng hưởng plasmon bềmặt,

cộng hưởng plasmon bềmặt định xứtrong cỏc hạt nano kim loại.

-Nghiờn cứu cơ chế tăng cường tớn hiệu họa ba nhờ cộng hưởng plasmon

bềmặt.

-Tỡm hiểu được nhiều nguồn gốc của tớn hiệu họa ba bậc hai và cơ chế tăng cường tớn hiệu nàyđược phỏt xạtừcỏc hạt nhỏcụthểlà cỏc hạt được tạo từcỏc vật liệu khụng đối xứng tõm như vật liệu bỏn dẫn và cỏc vật liệu đối xứng tõm như cỏc hạt vàng, bạc.

-Tỡm hiểu sơ lược về đặc điểm của tớn hiệu SHG tăng cường trờn cỏc giao diện, khuyết tật và bềmặt rỏp.

- Tỡm hiểu được hệ đo tớn hiệu SHG trờn cấu trỳc nano phẳng

Tuy nhiờn, nguồn gốc chớnh xỏc của độ phõn cực phi tuyến vẫn cũn là một

vấn đềtranh cói.

Trong thời gian tới nếu điều kiện cho phộp chỳng tụi sẽtiếp tục tiến hành chế tạo hạt nano vàng, bạc và xõy dựng hệ đo tớn hiệu SHG tăng cường nhờ cộng hưởng SP. Từ đú củng cố hơn lớ thuyết về hiệu ứng này và tỡm ra cỏc tớnh chất phi tuyến sõu sắc hơn của cỏc hạt nano kim loại này, trờn cơ sở đú sẽ nghiờn cứu và sử dụng cỏc hạt nano kim loại quý vào cỏcứng dụng cụthể.

TÀI LIỆU THAM KHẢO TIẾNG ANH

[1] Carsten Sonnichsen, “Plasmons in metal nanostructures”, thesis for the degree of Doctor, University of Munich, Germany, July- 2001

[2] Pierre-Francois Brevet, “Small metallic particles”,Lecture, University of Lyon 1, France

[3] Stefan A. Maier and Harry A. Atwater "Plasmonic: Localization and guiding of electromagnetic energy in metal/dielectric structures," Journal of applied

physic 98.011101, 2005.

[4] C.K Chen, T.F.Heinz, D.Ricard and Y.R.Shen "Surface-enhanced second- harmonic generation and Raman scattering," Physical Review B, 15 February

1983

[5] C.K Chen, A.R.B. De Castro and Y.R.Shen, "Surface-enhanced second- Harmonic Generation," physical review letters, 12 January,1981.

[6] Jerry I.Dadap, Hilton B. de Aguiar and Sylvie Roke "Nonlinear light scattering from clusters and single particles”APS?123-QED. April 14, 2009.

[7] M.A.Noginov, G.Zhu and V.I.Gavrilenko, “Nonlinear emission of Au

nanoparticles enhanced by rhodamine 6G dye”, Nonlinear Optics and Application, 978-81-30800173-5, 2007

[8] Fumitaka Mafune´, Jun-ya Kohno, Yoshihiro Takeda, and Tamotsu Kondow,

“Full Physical Preparation of Size-Selected Gold Nanoparticles in Solution: Laser Ablation and Laser-Induced Size Control”

[9] J.S Salafsky, K.B.Eisenthal, "Second harmonic spectroscopy: derection and orientation of molecules at a biomembrane interface," Chemical Physics Letters,

319(2000)435-439, 2000

[10] M.R.V. Shahyun, Spectrochimica Acta, (2002) 3149

[11] C. Mak, A. Pern, T. Yan, B.D. Yu, “Surface Plasmon Microscopy,” University of California, Report 2004, http://alpern.bol.ucla.edu/projects/284/spm_paper.pdf.

[12] Jerome Nappa Guillaume Revillod,, Gaelle Martin, Isabelle Russier-Antoine Emmanue I Benichou, Christian Jonin and Pierre-Francois Brevet,“Hyper

Rayleigh Scattering from small particles, Transworld Reseach Network, 2004 [13] Anatoly Zayats and David Richards, "Nano-Optics and near-Field Optical Microscopy," 2009 ARTECH HOUSE, INC

[14] Robert W.boyd, “Nonlinear Optics”, New York, October-2007

[15] Sami Kujala, "Optical Second-harmonic generation from Metal

Nanostructures," Thesis for the degree of Doctor of Technology, 2008

[16] Monica Alfonso, “Nanostructures for surface plasmon enhanced light

emission,” thesis for the degree of Doctor, University of Karlsruhe, Germany, September 2008

[17] Monica Alfonso, “Nanostructures and nanomaterials-Synthesis, Properties

and Applications”, 63-74, 362-371, 2004

[18] O.A. Aktsipetrov, P.V. Elyutin, A.A. Nikulin, E.A. Ostrovskaya, Phys.

Rev. B, 51 (1995).

[19] C.B. Bott and N.G. Love, “Investigating a mechanistic cause for activated sludge deflocculation in response to shock loads of toxic electrophilic chemicals,” Water Environment Research, 74, (2), 306-315, 2002.

[20] Craig F.Bohren & Donald, “Absorption and Scattering of Light by Small Particles”,Wiley-Interscience, New York, 1998.

[21] Prashant L.Jain, Ivan H.El-Sayed and Mostafa.A.El-Sayed “Au nanoparticles

target cancer”, University of California at Francisco, CA 94143, USA

[22] A.P Alivisatos, J.Phys. Chem, (1996), 13226

[23] B.S Santos, G.A.L. Pereira, D.V. Petrov, C.de Mello Donega, “Optics Commun”, 178187,2000

[24] M.jacobsohn, T.Mokari, U.Banin, J.Phys.Chem. B, 12726,2001

[25] E.C Hao, G.C Schatz, R.C Johnson, J.T Hupp, J.Chem. Phys, 5963,2002 [26] F.W Vance, B.I Lemon, J.T.Hupp, J.Phys.Chem.B, 10091, 1998

[27] Y. Zhang, M. Ma, X. Wang, D. Fu, N. Gu, J. Liu, Z. Lu, Y. Ma, L. Xu, K. Chen, J. Phys. Chem. Solids, 63 (2002) 2115

TIẾNG VIỆT

[28] Phạm Văn Bền,“Bài giảng Quang phổ lượng tử“, Bộ mụn quang

lượng tử trường Đại Học Khoa Học TựNhiờn -Đại Học Quốc Gia Hà Nội .

[29] Nguyễn Thế Bỡnh, “Quang phổhọc thực nghiệm“, NXB Giỏo Dục, 2006

[30] Viện Khoa học và Công Nghệ Việt Nam (ASTV) “Nguyên lý của Quang học Phi tuyến, Biến điệu Điện quang và Quang học các Vật liệu hữu cơ”, lớp học chuyên đề Pháp-Việt, Việt Nam 2005.

[31]Ngụ Tựng Lõm, “Khảo sỏt một sốthuộc tớnh quang học của hạt nano vàng.”khoa Vật lý, trường Đại Học Khoa Học TựNhiờn -Đại Học Quốc Gia Hà Nội, Khúa luận tốt nghiệp, 2009

[32] LờTỳ Quyờn “Chếtạo hạt nano vàng bằng phương phỏp ăn mũn laser và nghiờn cứu hiệuứng cộng hưởng plasmon bềmặt trờn hạt nano vàng”, khoa

Vật lý, trường Đại Học Khoa Học TựNhiờn -Đại Học Quốc Gia Hà Nội, Khúa

luận tốt nghiệp, 2008