CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN BẮT NƠTRON
2.2. Thí nghiệm ác định tiết diện phản ứng 108 Pd(n,) 109 Pd
Để tiến hành nghiên cứu thực hiện xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd cần sử dụng 3 loại mẫu, bao gồm: mẫu nghiên cứu (Pd), mẫu chuẩn (Au), và mẫu dùng để xác định thông lƣợng của nơtron tại các vị trí chiếu mẫu và mẫu chuẩn hay còn gọi là monito thông lƣợng nơtron (In).
Trong nghiên cứu phản ứng hạt nhân sử dụng phương pháp kích hoạt phóng xạ thì chất lƣợng của các mẫu thực nghiệm liên quan tới độ tinh khiết (độ sạch), độ chính xác của hàm lượng nguyên tố hoặc đồng vị, kích thước và trạng thái mẫu có vị
36
trí rất quan trọng. Chất lượng của mẫu và mẫu chuẩn ảnh hưởng trực tiếp tới kết quả đo hoạt độ phóng xạ, chất lượng của monito ảnh hưởng trực tiếp tới việc xác định thông lƣợng của nơtron và những yếu tố này có liên quan trực tiếp tới kết quả xác định tiết diện của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd. Trong nghiên cứu này cả 3 loại mẫu 108Pd, 197Au, và 115In đều ở dạng lá kim loại, có độ sạch và hàm lƣợng đồng vị cao. Các mẫu được chế tạo có kích thước/đường kính, độ dày, khối lượng và độ tinh khiết đƣợc liệt kê trong bảng 2.1.
Bảng 2.1. Đặc trưng của các mẫu Pd, Au và In Mẫu Kích thước/
đường kính mẫu
Bề dày (mm) Khối lƣợng (g) Độ tinh khiết (%)
Pd1 1717 mm2 0.05 0.1653 99.9
Pd2 1717 mm2 0.05 0.1669 99.9
Au11 1717 mm2 0.03 0.1653 99.95
Au13 1717 mm2 0.03 0.1803 99.95
In11 =12 mm 0.05 0.0509 99.95
In12 =12 mm 0.05 0.0483 99.95
In51 =12 mm 0.05 0.0509 99.95
In53 =12 mm 0.05 0.0521 99.95
In72 =12 mm 0.05 0.0520 99.95
In73 =12 mm 0.05 0.0508 99.95
2.2.2. Kích hoạt mẫu
Nhƣ đã trình bày ở các phần trên, sau khi kích hoạt cần xác định hoạt độ phóng xạ của tất cả các mẫu. Do đó không những cần đo hoạt độ gamma của các mẫu mà còn phải xác định cả thông lƣợng của nơtron chiếu trên từng mẫu. Chính vì vậy trong thí nghiệm này đã chọn giải pháp:
(1) chiếu đồng thời mẫu nghiên cứu Pd (gồm Pd1, Pd2), mẫu chuẩn Au (gồm Au11, Au13) và các mẫu In sử dụng để monitơ thông lƣợng nơtron (gồm In73; In72;
In51; In53; In11 và In12), và
37
(2) đặt monitơ In xen kẽ các mẫu và mẫu chuẩn nhƣ trên hình 2.5, trên cơ sở đó có thể ngoại suy ra thông lƣợng/hoạt độ nơtron tại vị trí của các mẫu Pd và Au căn cứ vào thông lƣợng/hoạt độ của các mẫu In.
Nhƣ đã biết, phản ứng bắt nơtron (n, ) xảy ra đồng thời với nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt, do đó để xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt sử dụng phương pháp tương đối cần kích hoạt đồng thời 2 mẫu nghiên cứu (Pd1 và Pd2) và 2 mẫu chuẩn (Au11 và Au13), trong đó một mẫu được chiếu trực tiếp trong trường nơtron (mẫu trần) và mẫu thứ hai đƣợc bọc bằng lá Cadmium dày 0.5 mm và chiếu đồng thời. Các mẫu kích hoạt được đặt ở phía trên bể nước làm chậm nơtron như trên hình 2.6. Chế độ kích hoạt mẫu đƣợc cho trong bảng 2.2.
Hình 2.5. Sơ đồ sắp xếp vị trí mẫu
Hình 2.6. ố trí thí nghiệm kích hoạt mẫu trên mặt hệ làm chậm nơtron ằng nước
15 cm 7.4 cm
Bia Ta 5 cm
Water Moderator
12 cm
38
Bảng 2.2. Chế độ kích hoạt mẫu Năng lƣợng
chùm electron
Thời gian chiếu
Dòng electron
Độ rộng
xung Tốc độ lặp
55 MeV 160 phỳt 65 mA 2 às 15 Hz
2.2.3. Đo hoạt độ phóng ạ của các mẫu sau khi kích hoạt
Hoạt độ phóng xạ của các mẫu tạo thành sau khi chiếu đƣợc đo trên hệ phổ kế gamma sử dụng detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe).
Detector HPGe có đường kính 59.2 mm, dày 30 mm được ghép nối với máy tính và hệ phân tích biên độ nhiều kênh để xác định diện tích đỉnh phổ của các tia gamma thông qua chương trình Gamma vision 5.10 (EG&G, ORTEC). Độ phân giải năng lƣợng của detector là 1.8 keV tại đỉnh có năng lƣợng 1332.5 keV của 60Co. Hiệu suất ghi tuyệt đối của đỉnh quang điện và hiệu suất toàn phần của Detector HPGe đã đƣợc xác định bằng thực nghiệm, sử dụng các nguồn chuẩn gamma. Việc ghi nhận và xử lý phổ gamma thông qua phần mềm Gamma vision. (Hình P.2, P.3, P.4 phụ lục).
Hiện nay việc ghi nhận phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế gamma đa kênh, bao gồm: detector bán dẫn gecmani siêu tinh khiết HPGe, các hệ điện tử nhƣ tiền khuếch đại, khuếch đại phổ kế, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp,… Ngoài ra còn có thể có các bộ phận khác nhƣ máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn,… Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính, việc ghi nhận và xử lý phổ đƣợc thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng (hình 2.7).
Phổ kế gamma đa kênh có ƣu điểm hơn hẳn so với máy đếm đơn kênh. Nó không chỉ đơn thuần đếm số hạt bay đến detector mà còn phân biệt chúng theo năng lƣợng.
Vì sản phẩm sau phản ứng gồm nhiều đồng vị khác nhau, phát ra các bức xạ gamma có năng lƣợng khác nhau, do đó việc sử dụng phổ kế gamma đa kênh giúp nhận diện đƣợc đồng thời các đồng vị tạo thành và xác định đƣợc suất lƣợng của chúng.
Hình 2.7. Sơ đồ hệ ph kế gamma 1
2
3 5 6 7
4
39 1: Detector HPGe;
2: Nguồn nuôi cao áp;
3: Tiền khuếch đại;
4: Máy phát xung chuẩn;
5: Khuếch đại tuyến tính;
6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh;
7: Máy tính;
Trong nghiên cứu này, sau khi kích hoạt đã tiến hành đo hoạt độ của các mẫu In trước vì đồng vị 116In có thời gian bán rã ngắn hơn nhiều so với 109Pd và 198Au. Thời gian thực hiện các phép đo có thể thay đổi, phụ thuộc vào thống kê của đỉnh phổ gamma cần quan tâm. Để giảm thiểu tới mức thấp nhất các sai số gây ra do quá trình chồng chập hay cộng đỉnh, trong từng phép đo mẫu sẽ đƣợc đặt ở vị trí thích hợp trong khoảng cách từ 1 cm cho tới 10 cm tính từ bề mặt detector. Trong các phép đo, thời gian chết được hạn chế dưới 3 %. Trong thí nghiệm, mỗi mẫu đều được đo nhiều phổ gamma với thời gian đo và thời gian phân rã khác nhau phục vụ cho việc tính toán và kiểm tra chéo.
2.2.4. Phân tích phổ gamma
Phổ gamma bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần hay còn gọi là đỉnh hấp thụ quang điện của của các tia gamma, các đỉnh tán xạ và đỉnh chồng chập,..nằm trên một nền Compton liên tục. Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lƣợng và diện tích của các đỉnh phổ hấp thụ quang điện làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Trong thực nghiệm, năng lƣợng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn phần có thể xác định dựa vào hàm chuẩn năng lƣợng đƣợc xây dựng từ các nguồn chuẩn gamma. Hoạt độ phóng xạ đƣợc xác định dựa trên diện tích của các đỉnh phổ và hiệu suất ghi của detector. Có hai phương pháp chính để xác định diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần phổ bức xạ gamma mà thiết bị ghi nhận được là phương pháp số và phương pháp làm khớp.
Trong phương pháp làm khớp, diện tích đỉnh phổ gamma thường được xác định bằng việc làm khớp các số liệu đo đƣợc với một hàm giải tích thích hợp và tích phân hàm đó để tính diện tích đỉnh. Hàm này sẽ chứa các tham số tự do và chúng đƣợc tìm bằng thuật toán làm khớp bình phương tối thiểu phi tuyến. Thông thường chọn dạng hàm Gauss để mô tả đỉnh hấp thụ toàn phần.
Với một phổ lý tưởng đỉnh hấp thụ toàn phần có thể được biểu diễn một cách chính xác bởi hàm Gauss [8]:
40
f x Y e x X2 22 (2.3) trong đó Y là biên độ, X là vị trí tâm, là độ lệch chuẩn của hàm Gauss (FWHM 2.35).
Trong thực tế đỉnh có thể có đuôi chủ yếu ở phía năng lƣợng thấp của đỉnh, đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính có dạng Gauss cộng thêm số hạng hiệu chỉnh tính đến phần đuôi của đỉnh. Người ta thường sử dụng hàm e mũ trừ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông thường được xây dựng với hai phần: phần thứ nhất thường là một đa thức bậc nhất mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh;
phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đối với bên năng lượng thấp của đỉnh. Phông nằm dưới chân đỉnh thường được mô tả bằng một đa thức bậc hai.
Đối với trường hợp cần phân tích các đỉnh chập, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số. Ví dụ với trường hợp đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản:
1 x X12 2 2 2 x X22 2 2
f x Y e Y e (2.4) trong đó Y1, Y2 là biên độ, X1, X2 là vị trí tâm của hai đỉnh phổ.
Hiện nay, việc phân tích phổ thường được thực hiện với sự trợ giúp của các chương trình máy tính. Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lƣợng tốt. Các số liệu thu đƣợc cho biết đầy đủ thông tin về phổ gamma bao gồm vị trí, năng lƣợng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lƣợng, chuẩn hiệu suất ghi,… Tuy nhiên trong nhiều trường hợp, người sử dụng vẫn cần phải có những can thiệp trực tiếp để phát hiện ra những bất thường của phổ, quyết định những phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với những đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt,… Như vậy, cần linh hoạt và lựa chọn chương trình thích hợp với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma.
41 2.2.5. Xác định hiệu suất ghi của detector
Hiệu suất ghi đỉnh quang điện của một hệ phổ kế gamma là một thông số rất quan trọng trong tính toán và phân tích số liệu thực nghiệm. Hiệu suất ghi đỉnh quang điện đƣợc định nghĩa nhƣ sau:
E n E
R E
(2.5) trong đó n(E) là tốc độ đếm của đỉnh quang điện có năng lƣợng E, R(E) là tốc độ
phát xạ gamma có năng lƣợng E từ nguồn.
Có thể xác định hiệu suất ghi của detector bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Thông thường người ta sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi của detector. Bằng phương pháp thực nghiệm thì hiệu suất ghi tuyệt đối của detector được xác định theo biểu thức dưới đây :
abs
m
E N
A.I .t
(2.6) trong đó N là diện tích đỉnh năng lƣợng E, A là hoạt độ phóng xạ của nguồn phát tia gamma, I là xác suất phát tia gamma, còn tm là thời gian đo tính bằng giây.
Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lập công thức tính bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lượng mà chúng ta quan tâm, bằng cách làm khớp các kết quả thực nghiệm với một hàm toán học thích hợp.
Với detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết HPGe trong dải năng lƣợng ghi nhận từ 50 keV tới 2500 keV người ta thường sử dụng hàm khớp có dạng sau :
5 n
n 0
n 0
ln a ln E E
(2.7) Trong đó là hiệu suất ghi của detector,
E là năng lƣợng tia gamma,
E0 1 keV, an là các hệ số làm khớp
Hiệu suất ghi của detector đối với các tia gamma có năng lƣợng khác nhau đƣợc xác định bằng việc sử dụng các nguồn chuẩn tại PNL - PAL nhƣ Cadmium- 109(1àCi), Cesium-137(1àCi), Cobalt-57(1àCi), Cobalt-60(1àCi), Manganese-
42
54(1àCi), Sodium-22 1àCi), Europium-152(1.08àCi), Barium-133(1.09 àCi). Với các tia gamma phát ra từ các nguồn chuẩn cụ thể nhƣ 152Eu (121.78 keV, 244.69 keV, 344.28 keV, 411.12 keV, 443.96 keV, 778. 90 keV, 867.38 keV, 964.08 keV, 1085.87 keV, 1112.07 keV, 1408.01 keV), 133Ba (0.081 MeV, 0.276 MeV, 0.303 MeV, 0.356 MeV, 0.384 MeV), 109Cd (0.088 MeV), 137Cs (0.662 MeV), 57Co (0.122 MeV), 60Co (1.173 MeV, 1.333 MeV), 54Mn (0.835 MeV), 22Na (0.511 MeV, 1.275 MeV)... Các giá trị hiệu suất ghi của detector đối với năng lƣợng tia gamma của nguồn chuẩn đƣợc tính toán, chuẩn hóa và cung cấp bởi Trung tâm Vật lý hạt nhân, Viện Vật lý, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
Hình 2.8 biểu diễn hiệu suất ghi của detector bán dẫn HPGe (ORTEC) tại các vị trí đặt mẫu cách detector d1 1 cm, d2=2 cm, d3=3cm, d5 5 cm. Các số liệu hiệu suất ghi tại các điểm năng lượng cụ thể được nội suy từ đường cong làm khớp sử dụng công thức (2.7). Các giá trị của hệ số làm khớp đƣợc liệt kê trong bảng 2.3. Chất lƣợng khớp đƣợc đánh giá bởi hệ số 2 ≥ 0.98.
Bảng 2.3. Giá trị các hệ số làm khớp đối với Detector HPGe (ORTEC)
a0 a1 a2 a3 a4 a5
Pos.1 -608.031 487.7298 -154.6608 24.3795 -1.914 0.05984 Pos.2 -596.195 476.2683 -150.4626 23.6252 -1.847 0.05753 Pos.3 -608.837 487.7298 -154.6608 24.3795 -1.914 0.05984 Pos.5 -601.253 480.2545 -152.011 23.9149 -1.874 0.05845
43
Hình 2.8. Đường cong hiệu suất ghi đỉnh quang điện của Detector bán dẫn HPGe (ORTEC) sử dụng trong nghiên cứu