CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
1.4. Sản xuất đồng vị 177 Lu
Luteti là một nguyên tố hóa học có kí hiệu Lu và số nguyên tử 71. Cấu hình điện tử ở trạng thái cơ bản là [Xe] 4f145d16s2 và được minh họa như trong Hình 4.
Đây là một trong các nguyên tố đã được xếp vào nhóm "đất hiếm". Một trong các ĐVPX của nó (176Lu) được dùng trong công nghệ hạt nhân để xác định tuổi của các thiên thạch. Luteti luôn cộng sinh với nguyên tố yttri và đôi khi được dùng trong các hợp kim và chất xúc tác trong các phản ứng hóa học khác nhau.
Hình 4. Cấu hình electron của luteti (Z = 71)
Luteti tự nhiên gồm một đồng vị ổn định 175Lu (chiếm 97.41%), và một ĐVPX beta 176Lu có chu kỳ bán rã 3.78×1010 năm (2.59%) ĐVPX này được sử dụng để định tuổi. Luteti gồm 33 ĐVPX đã được nhận biết, trong đó đồng vị tự nhiên ổn định nhất là 176Lu, và các đồng vị tổng hợp 174Lu có chu kỳ bán rã 3.31 năm, và 173Lu là 1.37 năm. Tất cả các ĐVPX còn lại có chu kỳ bán rã nhỏ hơn 9 ngày, và đa số trong đó có
13
chu kỳ bán rã nhỏ 30 phút. Nguyên tố này có 18 meta state (trạng thái siêu ổn định), với trạng thái ổn định nhất là 177mLu (T1/2 = 160.4 ngày), 174mLu (T1/2 = 142 ngày) và
178mLu (T1/2 = 23.1 phút).
Các đồng vị đã được biết đến của luteti có khối lượng nguyên tử nằm trong khoảng từ 149.973 (150Lu) đến 183.961 (184Lu). Cơ chế phân rã chủ yếu trước đồng vị ổn định phổ biến nhất, 175Lu, là bắt điện tử (với alpha và positron), và cơ chế chủ yếu sau là phân rã beta. Các sản phẩm phân rã chủ yếu trước 175Lu là các đồng vị của nguyên tố 70 (ytterbi) và các sản phẩm phân rã sau là các đồng vị của nguyên tố 72 (hafni). [7]
1.4.2. Sản xuất đồng vị 177Lu Thời gian bán rã: 6.734 ngày Sơ đồ điều chế: 176Lu (n,γ) 177Lu
176Yb (n,γ) 177Yb → β 177Lu
Hình 5. Hai phương pháp sản xuất 177Lu trong lò phản ứng
177Lu (có năng lượng beta cực đại 0.497 MeV) là một kim loại họ lantan có số oxi hóa +3 và hữu ích trong nhiều ứng dụng y học. Do có tiết diện bắt neutron khá lớn nên 177Lu có thể được sản xuất trực tiếp từ lò phản ứng với hoạt độ riêng tương đối cao bằng cách cho 176Lu làm giàu bắt neutron. Tuy nhiên, độ giàu đồng vị trong tự nhiên là khá thấp 2.59% nên quá trình sản xuất cần phải có vật liệu bia 176Lu đã
14
được làm giàu (>70%). Ngoài ra, có thể sản xuất chất mang tự do 177Lu gián tiếp từ phân rã beta của 177Yb tạo thành từ phản ứng bắt neutron của 176Yb đã làm giàu.
1.4.3. Phương pháp kích hoạt trực tiếp qua phản ứng (n,γ)
Phương pháp sản xuất trực tiếp qua phản ứng 176Lu (n,γ) 177Lu mang lại những ưu điểm sau: [8]
Là phương pháp ít phức tạp nhất để chiếu bia trong lò phản ứng cũng như đòi hỏi ít sự thay đổi thiết kế trong chiếu xạ trong lò phản ứng và các cơ sở xử lý.
Xử lý bia chiếu xạ dễ dàng, nhanh chóng và ít yêu cầu khắt khe về mặt kỹ thuật. Cơ sở cần thiết để xử lý bia không yêu cầu cài đặt và bảo trì phức tạp.
Có sự linh hoạt để tăng hoặc giảm mức sản xuất theo yêu cầu bằng cách điều chỉnh kích thước bia.
Quá trình này tạo ra lượng thải phóng xạ không đáng kể.
Phương pháp sản xuất này là sự lựa chọn ít tốn kém nhất để điều chế 177Lu với độ tinh khiết cần thiết.
Không giống như các hạt nhân phóng xạ hữu ích về mặt y học khác, phương pháp sản xuất trực tiếp qua phản ứng (n, γ) thường mang lại triển vọng sản xuất 177Lu với hoạt độ riêng đủ để chuẩn bị các dược chất phóng xạ trong điều trị bệnh vì 176Lu có tiết diện bắt neutron nhiệt tạo thành 177Lu rất cao (σ = 2050 barn). Tiết diện bắt neutron của 176Lu không tuân theo quy luật 1/v, và có sự cộng hưởng mạnh mẽ rất gần với vùng nhiệt.
Mặc dù có nhiều ưu điểm nhưng phương pháp sản xuất trực tiếp vẫn tồn tại một số nhược điểm đáng lo ngại ảnh hưởng đến việc sử dụng các phương pháp này bao gồm: [8]
Với mục tiêu nâng cao hiệu suất sản xuất cũng như hoạt độ riêng của 177Lu, cần thiết sử dụng bia 176Lu làm giàu do độ phổ biến đồng vị trong tự nhiên của 176Lu rất hạn chế (2.59%).
Hoạt độ riêng của 177Lu thu được bằng phương pháp này thường là 740- 1110 GBq (20-30 Ci)/mg so với giá trị hoạt độ riêng lý thuyết là 4.07 TBq (110 Ci)/mg. Điều này chỉ ra rằng chỉ có 25% nguyên tử là 177Lu, và 75%
còn lại bao gồm hỗn hợp sản phẩm là các nguyên tử không phóng xạ
15
175/176Lu. Do đó, hoạt độ riêng tối đa có thể đạt được trong các lò phản ứng thông lượng cao là khoảng 70% giá trị lý thuyết.
Các giá trị hoạt độ riêng này đủ để chuẩn bị cho các tác nhân đánh dấu
177Lu được sử dụng để giảm đau xương, điều trị ung thư gan và một số ứng dụng khác.
Sản phẩm điều chế trực tiếp 177Lu với hoạt độ riêng 740-1110 GBq (20-30 Ci)/mg có thể đủ cho điều trị phóng xạ receptor peptide PRRT (peptide receptor radionuclide therapy). Tuy nhiên, hoạt độ riêng giảm theo thời gian, do đó thời hạn sử dụng 177Lu thu được bằng phương pháp này dùng cho PRRT là có hạn. Nếu để sử dụng trong các ứng dụng khác có thể cần đến hoạt độ riêng cao hơn.
Một đặc trưng của phương pháp này là sự kết hợp sản sinh 177mLu mang đến nhiều thách thức liên quan đến bảo vệ bức xạ và xử lý chất thải.
Hoạt độ riêng của 177Lu được sản xuất trực tiếp từ 176Lu được làm giàu có thể bị giới hạn bởi các giai đoạn chiếu xạ cần thiết để giảm thiểu sự sản sinh 177mLu sống dài được tạo ra bởi phản ứng cạnh tranh 176Lu (n,γ) 177mLu. Vì những lý do này, phương pháp gián tiếp cung cấp 177Lu có độ sạch hóa phóng xạ cao nhất. [1]
1.4.4. Phương pháp sản xuất gián tiếp từ 176Yb
Sản xuất gián tiếp qua sơ đồ điều chế 176Yb (n,γ) 177Yb → β 177Lu mang lại những ưu điểm sau: [8]
Thu được hoạt độ riêng 177Lu lên đến > 2.96 TBq (80 Ci)/mg so với hoạt độ riêng lý thuyết 4.07 TBq (110 Ci)/mg.
Có khả năng cung cấp 177Lu với độ tinh khiết hạt nhân phóng xạ cao nhất có thể.
Sự hiện diện của các tạp chất phóng xạ sống dài (ví dụ: 177mLu, <10–5%) bị loại trừ (dưới giới hạn phát hiện) và do đó giảm thiểu các vấn đề về bảo vệ bức xạ và xử lý chất thải.
Hoạt độ riêng độc lập với thông lượng neutron.
177Lu thu được bằng phương pháp này có thời hạn sử dụng dài hơn (lên đến 2 tuần) do không có sự suy giảm đáng kể về hoạt độ riêng.
16
Tuy nhiên, phương pháp sản xuất gián tiếp này cũng có những nhược điểm dự kiến có thể sẽ ngăn cản việc phương pháp này được sử dụng rộng rãi: [8]
Năng suất sản xuất thấp do tiết diện phản ứng neutron nhiệt 176Yb nghèo (2.5 barn) so với 2050 barn sản xuất trực tiếp từ 176Lu.
Để tách hiệu quả một lượng nhỏ 177Lu từ lượng lớn Yb bia chiếu xạ không chỉ là thách thức, mà còn đòi hỏi một quy trình tách hóa phóng xạ cũng như tinh chế phức tạp.
Tạo ra một lượng đáng kể chất thải phóng xạ.
Phương pháp sản xuất này là lựa chọn đắt đỏ nhất dùng để điều chế 177Lu với độ tinh khiết cần thiết.
Đòi hỏi bia 176Yb làm giàu.