CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
2.1. Tính toán hoạt độ tạo thành bằng phương trình kích hoạt đối với phản ứng (n, gamma)
Khi chiếu xạ neutron một chất liệu bia trong lò phản ứng, hoạt độ tạo thành được tính bỡi công thức:
dN′
dt = nvσactNT (1) Ở đây
NT: tổng số hạt nhân hiện diện trong bia nv = ϕ: thông lượng neutron
σact: tiết diện hoạt hóa
N’: số nguyên tử đã bị kích hoạt
A: trọng lượng nguyên tử của chất liệu bia
Vì việc điều chế ĐVPX được bắt đầu đồng thời với việc phân rã theo thời gian bán rã riêng của đồng vị tạo thành nên phương trình 1 đại diện cho tỷ lệ gia tăng thực của nguyên tử kích hoạt có thể được viết lại như sau:
20
dN′
dt = ϕσactNT− λN′ (2)
λN’ cho biết tốc độ phân rã của hạt nhân sản phẩm.
Phương trình 2 dùng để xác định giá trị của các nguyên tử phóng xạ tại thời điểm t, như sau:
S =0.6σϕ
A (1 − e−λt) Bq/g (3)
σ: tiết diện hoạt hoá neutron (1 barn = 10-24 cm2 ) ϕ: thông lượng neutron (n/cm2/s)
T: thời gian chiếu (s) λ: hằng số phân rã (s-1)
A: trọng lượng nguyên tử của nguyên tố bia (g)
Phương trình 3 cho thấy rằng sự tăng trưởng của các hoạt độ trong bia dưới sự chiếu xạ là theo cấp số nhân trong tự nhiên và đạt đến một giá trị bão hòa bị giới hạn bởi thông lượng neutron trong lò phản ứng.
Nếu thời gian chiếu t >> T1/2 chúng ta có hoạt tính bão hoà như sau:
S =0.6σϕ
A Bq/g (4)
Rõ ràng rằng sự tăng hoạt tính trong bia là theo luật hàm số mũ trong tự nhiên và dẫn tới giá trị bão hoà.
Trên thực tế hoạt tính sinh ra trong bia khi chiếu xạ neutron sẽ thấp hơn so với lý thuyết tính toán được khi dùng phương trình trên, bỡi lẽ quá trình chiếu xạ còn bị ảnh hưởng bởi nhiều điều kiện thực tế như :
Ảnh hưởng sự tự che chắn trong bia
Sự biến đổi năng lượng trong lò phản ứng
Sự suy giảm thông lượng giữa các mẫu gần kề nhau, đặc biệt có sự hấp thụ neutron khác nhau giữa các mẫu chiếu
Tăng nhiệt độ bia theo thời gian chiếu
Sự phá hủy các hạt nhân sản phẩm trong quá trình bắt neutron kế tiếp Trong những trường hợp như thế tốc độ hình thành của các hạt nhân sản phẩm có thể được hiệu chỉnh như sau :
21
dN
dt = Nσactϕ − λN′− N′σ′abϕ Ở đây
N = N0e-σabϕt
σact : tiết diện hoạt hóa của hạt nhân sản phẩm λ: hằng số phân rã của hạt nhân sản phẩm N’: Số nguyên tử sản phẩm tại thời điểm t
σab: tiết diện hấp thụ của bia xảy ra khi nhiệt độ tăng σ’ab: tiết diện hấp thụ của hạt nhân sản phẩm
Như vậy phương trình hoạt độ riêng được viết lại như sau:
S =0.6σactϕλ
A(C−K) (e−KT − e−Ct) Bq/g Ở đây
S: hoạt độ riêng K = σabϕ
C = λ+σ’abϕ
A: trọng lượng nguyên tử của bia
Như vậy ta có thể suy ra thời gian chiếu để đạt được hoạt độ riêng cực đại tm
là:
tm =log (C/K)
(C−K)
Sau quá trình hiệu chỉnh, hoạt độ phóng xạ tạo ra bởi các phản ứng (n,γ) trong thời gian chiếu xạ τ được tính toán từ công thức:
A1(τ) = NϕσactGg
100M [1 − e−
0.693 T1 τ
]
Trong đó:
N = 6.023×1023: Số Avogadro
ϕ: thông lượng neutron (neutron/cm2/giây)
σact: tiết diện kích hoạt tính bằng: barn (1barn=10-24cm2) G: độ giàu đồng vị (%)
22
g: khối lượng mẫu chiếu (g = 1 àg = 10-6 gram) M: trọng lượng nguyên tử (g)
T1: thời gian bán rã của đồng vị tạo ra (s) τ: thời gian chiếu xạ (s)
Theo công thức này thì hoạt độ nguyêntử tạo thành tỷ lệ thuận với thông lượng, tiết diện neutron, độ giàu đồng vị, trọng lượng mẫu chiếu, đồng thời tỷ lệ nghịch với trọng lượng phân tử bia chiếu. [3]
Từ phương trình này, chúng ta có thể thấy rằng tổng số hoạt độ cho một hạt nhân riêng biệt là tỉ lệ với tiết diện bắt neutron, thông lượng neutron, số nguyên tử bia, và thời gian chiếu xạ. Lưu ý rằng đối với bất kỳ hạt nhân phóng xạ riêng biệt nào trong quá trình chiếu xạ luôn xảy ra đồng thời với quá trình phân rã, do đó tổng số các hoạt độ được xác định bằng tỷ lệ sản phẩm trừ đi tỷ lệ phân rã. Nếu thời gian chiếu xạ dài hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của hạt nhân sẽ đạt được sự bão hòa.
Điều này có nghĩa là tỷ lệ sản phẩm và phân rã hiện đang ở trạng thái cân bằng và nếu tiếp tục chiếu xạ sẽ không dẫn đến sự gia tăng hoạt độ nào thêm nữa.
Thời gian chiếu xạ tối ưu phụ thuộc vào loại mẫu và các yếu tố cần quan tâm.
Bởi vì thông lượng neutron trong lò không cố định, tổng thông lượng (gọi là độ dòng) nhận được mỗi mẫu phải được xác định.
Với công thức này người ta đã tính sẵn một bảng kết quả với thông lượng chuẩn 1013 n/cm2.s; trọng lượng mẫu chiếu 1àg; độ giàu bia tự nhiờn của đồng vị tương ứng. Đây là một phương pháp tính toán truyền thống đã và đang được áp dụng cho hầu hết các quá trình sản xuất đồng vị phóng xạ, bên cạnh đó nhằm thu hẹp kết quả giữa lý thuyết và thực tế, người ta còn xây dựng các chương trình tính toán với các thông số đầu vào chi tiết hơn bằng cách sử dụng các phần mềm và phương pháp đang được ứng dụng.
2.1.1. Tính toán hoạt độ 90Y tạo thành từ phản ứng đối với 89Y(n,γ) 90Y Sau quá trình hiệu chỉnh, hoạt độ phóng xạ tạo ra bởi các phản ứng 89Y(n,γ)Y90 trong thời gian chiếu xạ τ được tính toán từ công thức:
A1(τ) = NϕσactGg
100M [1 − e−
0.693 T1 τ
]
Trong đó:
23 N = 6.023×1023: Số Avogadro
ϕ: thông lượng neutron (neutron/cm2/giây): 1013n/cm2.s
σact: tiết diện kích hoạt của Y bằng: 1.3 barn (1barn=10-24cm2) G: độ giàu đồng vị 89Y (100%)
g: khối lượng mẫu chiếu (g = 1 àg = 10-6 gram) M: trọng lượng nguyên tử Y (g) = 89
T1: thời gian bán rã của đồng vị tạo ra 90Y (s,h) = 64 giờ τ: thời gian chiếu xạ (s,h) =100 giờ
2.1.2. Tính toán hoạt độ 177Lu tạo thành đối với phản ứng 176Lu(n,γ) 177Lu Tương tự như trường hợp tính cho hoạt độ tạo thành 90Y, hoạt độ 177Lu từ công thức 176Lu (n,γ) 177Lu được tính từ công thức:
A1(τ) = NϕσactGg
100M [1 − e−
0.693 T1 τ
]
Trong đó:
N = 6.023×1023: Số Avogadro
ϕ: thông lượng neutron (neutron/cm2/giây): 1013n/cm2.s
σact: tiết diện kích hoạt của Lu bằng: 2050 barn (1barn=10-24cm2) G: độ giàu đồng vị 176Lu (2.59%)
g: khối lượng mẫu chiếu (g = 1 àg = 10-6 gram) M: trọng lượng nguyên tử Lu (g) = 176
T1: thời gian bán rã của đồng vị tạo ra 177Lu (s,h) = 160.8 giờ τ: thời gian chiếu xạ (sh) =100 giờ
2.1.3. Tính toán hoạt độ hỗn hợp 90 Y và 177Lu tạo thành đối với phản ứng
89Y(n,γ)90Yvà 176Lu(n,γ) 177Lu
Trên thực tế hoạt độ của hỗn hợp 90Y và 177Lu là tổng hoạt độ của từng đồng vị do đó việc tính toán được thực hiện cho từng phản ứng riêng biệt cũng bằng công thức kích hoạt chung
A1(τ) =NϕσactGg
100M [1 − e−
0.693 T1 τ
]
24