1.2.1. Các chất hấp thụ nơtrôn phổ biến
Chất hấp thụ nơtrơn được sử dụng phổ biến trong các lị phản ứng LWRs trong dải phổ nơtrôn nhiệt là Gd2O3 và B4C, ngồi ra cịn có một số chất khác như: CdO, Sm2O3, Eu2O3, Dy2O3, Er2O3 và HfO2 cũng có thể được sử dụng như chất hấp thụ nơtrơn trong các thiết kế bó nhiên liệu [3]. Trong dải năng lượng nhiệt của nơtrôn, các đồng vị sau có tiết diện hấp thụ lớn: 10B, 113Cd, 149Sm, 151Eu, 155Gd, 157Gd, 161Dy, 164Dy, 167Er và 177Hf.
Bảng 1.2: Các thơng số thiết kế cơ bản của lị phản ứng VVER-1000 [68].
Thơng số VVER-1000 Kiểu lị
V-320 V-428
Công suất nhiệt, MWt 3000 3000
Áp suất vòng 1, MPa 15,7 15,7
Áp suất vòng 2, MPa 6,27 6,27
Tốc độ dòng chảy nước tải nhiệt, m3/h 84800 86000 Nhiệt độ nước tải nhiệt lối ra, oC 320 321
Tổng số bó nhiên liệu, pcs 163 163
Tổng số thanh hấp thụ trong cụm CPSAR, pcs 61 121
Tổng khối lượng Uranium, tấn 80 80
Độ giàu 235U, wt% 4,4 4,4
Thời gian vận hành lò (năm) 30 40
Er và Dy. Hình 1.4 so sánh tiết diện phản ứng hấp thụ nơtrôn của một số đồng vị trong dải năng lượng nơtrôn nhiệt. Bảng 1.4 liệt kê một số chất hấp thụ nơtrơn phổ biến và các tính chất vật lý của các chất hấp thụ nói trên. Nhiệt độ nóng chảy của các chất hấp thụ này chủ yếu là lớn hơn 2000oC, giá trị thấp nhất ứng với CdO là 1427oC, cao hơn nhiệt độ thanh nhiên liệu trong quá trình vận hành lị phản ứng. Vì vậy đảm bảo chất hấp thụ khơng bị nóng chảy khi được thiết kế gắn với các thanh nhiên liệu.
Boron là chất hấp thụ được sử dụng phổ biến trong các thanh điều khiển (B4C) hoặc dưới dạng axit Boric H3BO3 được hòa tan trong nước tải nhiệt. Ở một số thiết kế hiện hành, ZrB2 được sử dụng dưới dạng một lớp phủ bọc bên ngoài các viên nhiên liệu. Với các thiết kế thanh nhiên liệu tích hợp chất hấp thụ nơtrôn như vậy được gọi là IBA (Integrated Burnable Absorber). Ở các thiết kế này, chất hấp thụ không trộn với nhiên liệu UO2 và các tính chất truyền nhiệt của nhiên liệu không thay đổi so với hỗn hợp truyền thống. Trong các đồng vị của Boron, đồng vị có đóng góp quan trọng cho q trình hấp thụ nơtrơn là 10B với tiết diện hấp thụ là 3844 b tại năng lượng 0,0253 eV [8].
Erbium được sử dụng với vai trò chất hấp thụ ở một số thiết kế lò phản ứng PWR [21]. Đồng vị 167Er có tiết diện hấp thụ nơtrôn là 650 b tại năng lượng 0,0253 eV [8]. Tuy nhiên, tiết diện hấp thụ của 167Er nhỏ hơn nhiều so với tiết diện hấp thụ của 10B, 155Gd hay 157Gd - Hình 1.4 [62]. Điều này làm cho tốc độ
Hình 1.3: Tiết diện hấp thụ nơtrôn của một số đồng vị Gd, B, Er và Dy
hấp thụ của 167Er chậm nên hàm lượng chất hấp thụ còn dư nhiều sau giai đoạn cháy cần thiết điều khiển độ phản ứng dư của nhiên liệu tươi [21]. Do đó, đồng vị 167Er phù hợp hơn với các thiết kế chất hấp thụ nhằm điều khiển độ phản ứng trong thời gian cháy dài.
Trong quá trình hấp thụ nơtrơn, các đồng vị 149Sm và 151Eu được chuyển hóa thành các đồng vị155Gd và157Gd, và các đồng vị161Dy và164Dy được chuyển hóa thành 167Er sau một số phản ứng bắt nơtrơn. Trong khi đó đồng vị 177Hf có tiết diện hấp thụ thấp, sau khi hấp thụ nơtrôn tạo thành đồng vị khác vẫn có khả năng hấp thụ nơtrơn, q trình hấp thụ nơtrơn cứ như vậy diễn ra, hình thành chuỗi đồng vị hấp thụ dài (176Hf → 177Hf → 178Hf → 179Hf → 180Hf) [62]. Do đó, các đồng vị hấp thụ dài này chỉ phù hợp trong các thiết kế cần điều khiển độ phản ứng trong thời gian cháy dài. Đối với bó nhiên liệu VVER-1000, chất hấp thụ chỉ có vai trị điều khiển độ phản ứng trong giai đoạn cháy 0 – 10 GWd/t. Ở giai đoạn cháy sau đó cần tính tốn đảm bảo hàm lượng chất hấp thụ cịn dư
Hình 1.4: So sánh tiết diện hấp thụ nơtrôn của một số đồng vị trong dải năng lượng nơtrôn nhiệt [62].
không đáng kể nhằm tránh việc sụt giảm độ phản ứng.
Gd2O3 với thành phần các đồng vị trong tự nhiên vẫn được xem là chất hấp thụ nơtrôn phổ biến nhất sử dụng trong các thiết kế bó nhiên liệu tích hợp chất hấp thụ (IBA). Bảng 1.3 mơ tả thành phần các đồng vị Gd trong tự nhiên [8]. Việc sử dụng Gd2O3 là chất hấp thụ nơtrôn trong nhiều thiết kế nhiên liệu với mục đích điều khiển độ phản ứng dự trữ tăng cao trong giai đoạn đầu của quá trình cháy nhiên liệu và duy trì phân bố cơng suất đồng đều trong vùng hoạt lị phản ứng. Do tiết diện hấp thụ nơtrơn cao của các đồng vị 155Gd và 157Gd, và tỉ lệ các đồng vị này trong tự nhiên lớn (chiếm khoảng 30%) nên việc sử dụng Gd2O3 dạng vi hạt nhằm để điều khiển độ phản ứng trong thời gian ngắn hay dài thơng qua việc tối ưu kích thước hạt. Trong luận án này, ý tưởng nghiên cứu được thực hiện nhằm cải tiến đặc trưng hạt nhân của bó nhiên liệu VVER-1000 truyền thống với việc đề xuất sử dụng chất hấp thụ Gd2O3 dạng vi hạt.
15 Đồng vị Độ phổ biến (at%) σa(b) 153Gd - 22,334 154Gd 2,18 85 155Gd 14,8 60,737 156Gd 20,47 1,8 157Gd 15,65 252,912 158Gd 24,84 2,2 160Gd 21,86 1,4
Bảng 1.4: Các thông số vật lý của một số chất hấp thụ nơtrôn [62].
Chất hấp thụ nơtrôn B4C CdO Sm2O3 Eu2O3 Gd2O3 Dy2O3 Er2O3 HfO2 Đồng vị hấp thụ chính 10B 113Cd 149Sm 151Eu 155Gd, 157Gd 161Dy, 164Dy 167Er 177Hf Thành phần đồng vị hấp thụ (wt%) 90 1,22 13,82 47,8 14,8; 15,65 18,91; 28,18 22,95 18,6 Khối lượng riêng (g/cm3) 2,52 8,15 8,35 7,3 7,4 7,81 8,64 9,68 Qng đường tự do trung bình (µm)a 25 101,6 61,7 87,8 8,3 418,6 2373,6 4164,6 Nhiệt độ nóng chảy (oC) 2350 1427 2325 2050 2350 2340 2355 2758
1.2.2. Tiết diện hấp thụ hiệu dụng
Tiết diện hấp thụ vĩ mô của chất hấp thụ biến thiên theo thời gian cháy, và phụ thuộc vào cách phân bố của chất hấp thụ. Khi chất hấp thụ nơtrôn được phân bố đều, tiết diện hấp thụ vĩ mô hiệu dụng theo thời gian được tính bởi [30]:
X a (t) = σaN(t) =σaN0exp −σa Z t 0 Φ (t)dt . (1.1)
với σa là tiết diện hấp thụ vi mô; N0 và N(t) là mật độ hạt nhân ban đầu và tại thời điểm t; Φ(t) là thông lượng nơtrôn.
Khi chất hấp thụ dạng vi hạt được sử dụng, nếu bán kính vi hạt chất hấp thụ này nhỏ hơn nhiều so với qng đường tự do trung bình của nơtrơn nhiệt trong mơi trường bên ngồi và lớn hơn nhiều quãng đường tự do trung bình của nơtrơn bên trong hạt hấp thụ, các hạt hấp thụ sẽ hấp thụ tồn bộ các nơtrơn tương tác với bề mặt của chúng. Vì vậy, các hạt hấp thụ có thể được coi như vật hấp thụ đen. Khi đó, tiết diện hấp thụ hiệu dụng chính là tiết diện hình học, được mơ tả qua cơng thức:
X
(t) =nP ·π·R2 (1.2)
với nP là số vi hạt chất hấp thụ; R là bán kính của vi hạt chất hấp thụ.
Lớp ngồi cùng của vi hạt chất hấp thụ sẽ cháy trước trong q trình cháy nhiên liệu. Để đơn giản hóa q trình cháy nhiên liệu, giả sử rằng bán kính các hạt suy giảm dần với độ sâu cháy sao cho mật độ số nguyên tử bên trong các hạt là như nhau. Cân bằng tốc độ hấp thụ và suy giảm của chất hấp thụ, thu được phương trình vi phân: ∂ ∂t N ·4 3 ·π·R3=−π·R2·Φ, (1.3) hay ∂R ∂t =− Φ 4·N. (1.4)
Tích phân phương trình 1.3 và thay vào phương trình 1.2 ta thu được tiết diện hấp thụ hiệu dụng cho các hạt hấp thụ đen:
X a (t) =nP ·π·R20 1− Rt 0Φ (t)dt 4·N·R0 !2 (1.5) Với nP là mật độ của hạt hấp thụ, và R0 là bán kính ban đầu. Từ phương trình 1.5 thì thấy 02 thơng số của hạt có ảnh hưởng đến tiết diện hấp thụ nơtrôn hiệu dụng là: số hạt và bán kính hạt [30]. Do đó, khi các vi hạt chất hấp thụ là hấp thụ đen thì tiết diện hấp thụ nơtrơn hiệu dụng phụ thuộc vào kích thước và số vi hạt chất hấp thụ. Tuy nhiên việc xem xét các hạt hấp thụ là hấp thụ đen hay khơng cịn phụ thuộc vào tỷ số giữa bán kính hạt hấp thụ và quãng đường tự do trung bình của nơtrơn bên trong nó. Trong q trình cháy nhiên liệu, bán kính các hạt hấp thụ sẽ giảm dần và khơng cịn được coi là vật hấp thụ đen, khi đó tiết diện hấp thụ hiệu dụng chỉ có thể được xác định thơng qua các mơ phỏng tính tốn Monte Carlo.
1.3. Các thiết kế chất hấp thụ nơtrơn trong bó nhiên liệu
Trong vùng hoạt lò phản ứng LWRs, chất hấp thụ thường được thiết kế gắn với một số thanh nhiên liệu nhằm điều chỉnh độ phản ứng dư trong quá trình cháy. Thơng thường tại thời điểm ban đầu của chu trình nhiên liệu, các bó nhiên liệu có độ phản ứng dự trữ (k∞) cao dẫn đến độ phản ứng dự trữ của vùng hoạt cao (k∞ > 1,0). Các chất hấp thụ nơtrôn được đưa vào vùng hoạt nhằm duy trì trạng thái tới hạn (k∞ = 1,0 hay ρ = 0) trong q trình vận hành lị phản ứng. Hình 1.5 mơ tả nguyên lý sử dụng chất hấp thụ để điều khiển độ phản ứng trong quá trình cháy nhiên liệu [10]. Chất hấp thụ sử dụng trong lị phản ứng có thể chia làm 3 loại:
• Thanh điều khiển (Control rod): Thanh điều khiển chứa chất hấp thụ được đưa vào vùng hoạt để duy trì trạng thái tới hạn trong q trình vận hành lị phản ứng, dừng lị khi hết chu trình và dập lị khi có sự cố.
• Chất hấp thụ được hịa tan (Chemical shim): Chất hấp thụ được hòa tan trong chất tải nhiệt (Boron) nhằm làm giảm độ phản ứng dự trữ cao. Ưu điểm là không tạo ra sự bất đồng đều trong phân bố công suất, tuy nhiên
cần hệ thống điều khiển hàm lượng chất hấp thụ trong quá trình vận hành. • Chất hấp thụ được thiết kế gắn với nhiên liệu (Integrated burnable poison):
Các chất hấp thụ được thiết kế gắn với nhiên liệu hoặc các cấu trúc của vùng hoạt lò phản ứng. Ưu điểm của những thiết kế này là khơng cần thay đổi thiết kế trong q trình vận hành lị, tuy nhiên cần tính tốn đảm bảo khơng gây ra sự bất đồng đều cơng suất lớn.
Hình 1.5: Điều khiển độ phản ứng dự trữ của lò phản ứng với chất hấp thụ.[10]
Các thiết kế chất hấp thụ đòi hỏi đảm bảo các yêu cầu sau: • Đảm bảo đủ độ phản ứng dư tại thời điểm cháy ban đầu (BOC). • Đảm bảo chu trình nhiên liệu đủ dài.
• Tốc độ cháy của chất hấp thụ phải được duy trì ổn định trong q trình vận hành lị phản ứng.
• Hàm lượng chất hấp thụ cịn lại tại cuối chu trình cháy nhỏ nhằm đảm bảo độ phản ứng không bị sụt giảm tại EOC.
Vùng hoạt lò phản ứng VVER-1000 bao gồm 163 bó nhiên liệu UO2 với các độ giàu khác nhau như 1,6 wt%, 2,4 wt%, 3,7 wt%, 4,4 wt% ... Độ giàu nhiên liệu tăng dẫn đến việc tăng độ sâu cháy của bó nhiên liệu (có thể đạt 45 — 50 GWd/t) [56]. Việc tăng độ giàu nhiên liệu đồng nghĩa với việc tăng độ phản ứng dự trữ của các thanh nhiên liệu mới, do đó cần các thiết kế chất hấp thụ nhằm giảm độ phản ứng dự trữ cao này trong giai đoạn đầu của chu trình cháy nhiên liệu. Phương án thiết kế chỉ sử dụng thanh điều khiển và axit boric hịa tan trong nước tải nhiệt là khơng đủ để bù cho độ phản ứng dư, đặc biệt với nhiên liệu có độ giàu cao. Hàm lượng Boron được hịa tan trong nước tải nhiệt cũng khơng thể tăng quá cao, hơn nữa lại bị giới hạn bởi yêu cầu đối với hệ số phản hồi độ phản ứng của chất làm chậm (Moderator Temperature Coefficient = MTC). Hệ số MTC cần đảm bảo ln âm trong q trình vận hành lị phản ứng. Tuy nhiên, khi hàm lượng Boron cao có thể dẫn tới giá trị MTC dương trong quá trình vận hành lị phản ứng, và do đó khơng đảm bảo tiêu chuẩn an tồn thiết kế vùng hoạt. Hàm lượng Boron phải dưới 1500 ppm khối lượng đối với lò phản ứng sử dụng nhiên liệu UO2 [3]. Do đó các thiết kế bó nhiên liệu tích hợp chất hấp thụ được xem là giải pháp khả thi để giải quyết vấn đề độ phản ứng dự trữ cao trong giai đoạn đầu quá trình cháy nhiên liệu tươi kết hợp với sử dụng Boron trong nước tải nhiệt và hệ thống thanh điều khiển.
Việc sử dụng các thanh nhiên liệu chứa chất hấp thụ thay thế hàm lượng Boron trong nước tải nhiệt có nhiều ưu điểm hơn. Đối với lò phản ứng PWR, khi hàm lượng Boron ở trong nước tải nhiệt cao sẽ làm giảm hệ số phản hồi nhiệt độ chất làm chậm MTC âm hoặc có thể dẫn đến hệ số phản hồi nhiệt độ chất làm chậm dương [73]. Với việc sử dụng BA để điều khiển độ phản ứng, giúp làm giảm hàm lượng Boron trong nước tải nhiệt và tránh được sự xuất hiện hệ số phản hồi nhiệt độ chất làm chậm dương [7].
Nhiều cơng trình nghiên cứu về thiết kế chất hấp thụ tích hợp trong thanh nhiên liệu đã được các nhóm nghiên cứu lớn trên thế giới thực hiện nghiên cứu. Hirano và cộng sự [23] đã thực hiện tối ưu sự phân bố độ giàu các thanh nhiên liệu đối với lò BWR bằng cách giải quyết hai bài toán tối ưu là liệt kê đầy đủ (Exhaustive Enumeration) và sử dụng chương trình tính tốn xấp xỉ để làm giảm hệ số đỉnh cơng suất phân bố trong bó nhiên liệu. Nhóm nghiên cứu của Lim và
cộng sự [34] đã sử dụng phương pháp ma trận với kỹ thuật tính tốn khơng tuyến tính để tìm kiếm phân bố tối ưu độ giàu thanh nhiên liệu và có gần đúng tốt nhất nhằm thu được phân bố công suất đồng đều nhất. Francois và cộng sự sử dụng thuật tốn tìm kiếm tabu để nghiên cứu thiết kế độ giàu nhiên liệu trung bình nhỏ nhất, độ lệch nhỏ nhất so với độ phản ứng chuẩn với PPF nhỏ hơn giới hạn, và phân bố Gd trong lò BWR [16]. Haibach và cộng sự [20]; Yilmaz và cộng sự [72] sử dụng thuật tốn di truyền đối với lị PWR để tối ưu hàm lượng Gd trong thanh nhiên liệu. Rogers và cộng sự tối ưu độ giàu nhiên liệu và xác định vị trí các thanh nhiên liệu chứa chất hấp thụ trong vùng hoạt lò PWR [54]. Reda và cộng sự [52] mô tả ảnh hưởng của việc sử dụng chất hấp thụ trong bó nhiên liệu lị PWR với việc tăng số lượng thanh chứa chất hấp thụ từ 12 lên 24 thanh nhằm điều khiển hệ số nhân nơtrôn hiệu dụng ở những bước cháy ban đầu. Galahom [17] đã khảo sát và đánh giá ảnh hưởng của chất hấp thụ lên hệ số nhân hiệu dụng.
Dandi và cộng sự [11] khảo sát thiết kế kết hợp hai loại chất hấp thụ thay thế cho thanh nhiên liệu chỉ có 1 chất hấp thụ và kết quả nghiên cứu cho thấy thiết kế mới cho hiệu quả tốt. Trường hợp bó nhiên liệu gồm 20 thanh WABA và 16 thanh chứa Er và bó nhiên liệu gồm 20 thanh chứa đồng vị Gd và 20 thanh Er có thể cải thiện việc điều khiển độ phản ứng dư xuống còn 11% và 20% so với trường hợp thanh nhiên liệu chỉ sử dụng Er. Choe và cộng sự [10] đề xuất thiết kế thanh nhiên liệu kết hợp nhiều đồng vị hấp thụ (hybrid) mới phù hợp với lò nước nhẹ: thanh UO2 –157Gd2O3, được phủ một lớp 167Er. Thiết kế thanh nhiên