Chúng tơi đã xây dựng 21 mơ hình ĐLHPT SiO2 lỏng (7 mơ hình cho mỗi thế tương tác) ở áp suất từ 0 đến 30 GPa sử dụng thế tương tác BKS, MS và BM. Các mơ hình thu được phù hợp tốt với dữ liệu thực nghiệm của SiO2 lỏng về số PTTB, góc liên kết và hàm PBXT.
Mật độ của các mơ hình được biểu diễn bằng hàm tuyến tính với tỉ lệ của SiOx. Dưới tác dụng của áp suất nén, mật độ mơ hình thay đổi do sự thay đổi tỉ phần các đơn vị cấu trúc SiOx . Tuy nhiên, cấu trúc hình học của SiOx
83
và OSiy khơng bị thay đổi. Kết quả là, các mơ hình này có cùng hàm phân bố góc liên kết gSix( )θ và gOy( )θ .
Chúng tôi đã xây dựng được mối quan hệ đơn giản giữa PBGLK với tỉ phần các đơn vị cấu trúc SiOx và OSiy. Các hàm gSix( )θ cho tất cả các mẫu đều có dạng giống nhau, trong khi đó, các hàm gOy( )θ khác nhau rõ rệt so hàm này được xây dựng từ các thế khác nhau. Điều này cho thấy rằng, sử dụng các thế tương tác khác nhau cho phép tạo ra các đơn vị cấu trúc tứ diện giống nhau trong cấu trúc mạng nhưng liên kết giữa chúng là rất khác nhau.
84
CHƯƠNG 4
TƯƠNG QUAN GIỮA PHÂN BỐ GÓC LIÊN KẾT VÀ TỈ PHẦN CỦA CÁC ĐƠN VỊ CẤU TRÚC
Chương này trình bày về sự thiết lập mối tương quan giữa phân bố góc liên kết và tỉ phần các đơn vị cấu trúc trong mơ hình vật liệu ơxít lỏng và VĐH của vật liệu SiO2 và Al2O3. Đối với mơ hình vật liệu SiO2, chúng tôi tiến hành khảo sát mối quan hệ giữa phân bố góc liên kết và tỉ phần của các đơn vị cấu trúc trong ba loại mơ hình được xây dựng tương ứng với ba thế tương tác BKS, BM và MS. Công việc này nhằm kiểm tra xem mối tương quan này có phụ thuộc vào thế tương tác hay không. Tiếp theo, mối tương quan này được thiết lập cho các mơ hình SiO2 VĐH, Al2O3 ở trạng thái lỏng và VĐH.
4.1. Mô phỏng vật liệu SiO2 VĐH
Mô phỏng ĐLHPT được thực hiện trên hệ SiO2 thuỷ tinh chứa 1998 nguyên tử (666 nguyên tử Si và 1332 nguyên tử O), sử dụng điều kiện biên tuần hoàn và thế tương tác BKS. Cấu hình ban đầu được xây dựng bằng cách gieo ngẫu nhiên các nguyên tử trong khơng gian mơ phỏng có kích thước 29,71 Å × 29,71 Å × 29,71 Å. và được nung ở 5000 K trong khoảng 4×104 bước thời gian mô phỏng tMD. Tiếp theo, hệ được làm nguội xuống nhiệt độ 300 K với tốc độ làm nguội 8×1013 K/s (mơ hình NPT) và được hồi phục cho tới khi đạt được trạng thái cân bằng. Mơ hình thu được kí hiệu là M1. Bảy mơ hình khác với các mật độ cao hơn, kí hiệu từ M2 đến M8 được tạo ra bằng cách nén mơ hình M1 sau đó hồi phục trong điều kiện nhiệt độ và thể tích khơng đổi (mơ hình NVT). Quá trình hồi phục được tiếp tục cho tới khi mơ hình đạt đến trạng thái cân bằng. Sau khi mơ hình SiO2 đạt đến trạng thái ổn định, chúng tôi tiến hành xác định các thông số vi cấu trúc và các tính chất nhiệt động. Để tăng độ chính xác thống kê, tất cả các đại lượng quan tâm
85
được xác định bằng cách lấy trung bình trên 1000 cấu hình sau mỗi 5 bước thời gian mô phỏng.