nghiệm
Phương pháp kích hoạt được thiết lập như một phương pháp linh hoạt và hữu ích khơng những trong nghiên cứu vật lý hạt nhân mà còn sử dụng nhiều trong thực tế như phân tích nguyên tố, chế tạo đồng vị phóng xạ,...Ngun lý của phương pháp kích hoạt là dựa vào các phản ứng của hạt nhân nguyên tử. Bằng cách kích hoạt phóng xạ (sử dụng các hạt như neutron, proton. . . hoặc photon), hạt nhân bia sẽ chuyển sang trạng thái kích thích có thể chuyển từ đồng vị bền thành những đồng vị phóng xạ. Cả bức xạ và bức xạ tức thời phát xạ từ hạt nhân sản phẩm đều có thể được đo bằng đêtector thích hợp. Do đó, từ việc ghi nhận phổ gamma, ta có các dữ liệu định tính và định lượng của đối tượng, kết hợp với các dữ liệu hạt nhân sẵn có như năng lượng đỉnh gamma đặc trưng, chu kỳ bán rã, hệ số phân nhánh ta có thể nhận diện đồng thời nhiều đồng vị phóng xạ mà khơng cần phải tách hóa học.
Đối với nguồn bức xạ kích hoạt làm việc ở chế độ liên tục. Trong thời gian kích hoạt mẫu có 2 q trình diễn ra đồng thời:
ứng xảy ra hay trong thời gian chiếu.
• Thứ hai là q trình tạo thành hạt nhân phóng xạ làm giảm số hạt nhân phóng xạ có trong bia. Q trình này phụ thuộc vào chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ tạo thành.
Gọi số hạt nhân bia là N0 (hạt nhân X), φ là thông lượng bức xạ kích hoạt (n/cm2/giây), σ là tiết diện phản ứng hạt nhân (cm2), λ là hằng số phân rã (1/giây). Gọi số hạt nhân mới được tạo thành (hạt nhân Y) trong một đơn vị thời gian là: N0σφ.
Trong khoảng thời gian dt thì số hạt nhân Y được sinh ra là:
dN1 =N0σφdt (2.1)
Cũng trong khoảng thời gian trên số hạt nhân Y bị phân rã được tính bởi cơng thức sau:
dN2 =λN dt (2.2)
Do đó, số hạt nhân Y có tại thời điểm dt là:
dN =dN1+dN2 = N0σφdt−λN dt (2.3)
Ta có phương trình kích hoạt phóng xạ như sau:
dN
dt =N0σφ−λN (2.4)
Giải phương trình vi phân (2.4) với điều kiện ban đầu N(0) = 0 ta có nghiệm phương trình là:
N(t) = N0σφ
λ (1−e−λt) (2.5)
Hoạt độ phóng xạ của hạt nhân Y được xác định bởi:
A(t) =λN(t) = N0φσ(1−e−λt) (2.6) Gọi thời gian chiếu mẫu là ti thì hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t>ti là:
Đo hoạt độ phóng xạ từ thời điểm t1 đến thời điểm t2 (t2>t1>ti) thì tổng hoạt độ là: A(ti, t1, t2) = Z t2 t1 A(ti, t)dt = N0φσ λ (1−e−λti)e−λtd(1−e−λtm)εIγ (2.8) trong đó: td = t1 – ti là thời gian phân rã (thời gian phơi), được tính từ lúc dừng chiếu mẫu đến lúc bắt đầu đo; tm = t2 – t1 là thời gian đo.
Do hiệu suất ghi bức xạ đêtectorε<1 và cường độ phát bức xạ đặc trưng cần xác định Iγ ≤ 1 nên tốc độ đếm tia gamma (số đếm/giây) là: R =ε.Iγ. Hiệu suất ghi ε của đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trưng, thường được xác định dựa vào mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ phóng xạ. Mẫu chuẩn có hình dạng và kích thước như mẫu phân tích, chứa ngun tố phóng xạ.
Bên cạnh đó có một số tia gamma bị hấp thụ ngay trong mẫu (được gọi là tự hấp thụ), một phần số đếm bị mất do thời gian chết, hiệu ứng cộng đỉnh, hiệu ứng chồng chập xung,. . . làm cho tỷ lệ giữa số xung đo được và số xung thực ≤ 1. Sử dụng hệ số f là hệ số hiệu chỉnh tính đến sự mất số đếm do các hiệu ứng thời gian chết, sự chồng chập xung, tự hấp thụ tia gamma trong mẫu, . . . khi đó f ≤ 1. Vậy phương trình (2.8) được viết lại theo kết quả đo thực tế như sau:
A(ti, t1, t2) =
Z t2
t1
A(ti, t)dt= N0φσ
λ (1−e−λti)e−λtd(1−e−λtm)εIγf (2.9) Hoạt độ tích phân A, chính là diện tích ứng với thời gian đo tm trên hình 2.1.
Sự có mặt của hạt nhân phóng xạ được nhận diện dựa vào đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trưng của hạt nhân phóng xạ, và chu kỳ bán rã của nó. Số hạt nhân đã phóng xạ A(ti, t1,t2) trong thời gian đo, được xác định dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của vạch bức xạ đặc trưng. Diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của vạch bức xạ đặc trưng tỷ lệ thuận với số hạt nhân bị phân rã trong thời gian đo tm hay trong khoảng thời gian từ t1 đến t2. Đối với trường hợp chùm hạt tới có phổ liên tục cơng thức (2.9) được biểu diễn như sau:
trong đó: Eth là năng lượng ngưỡng của phản ứng, Emax là năng lượng cực đại của chùm bức xạ tới.
Hình 2.1: Sự phụ thuộc của hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (ti), thời gian phân rã (td) và thời gian đo (tm)[4].
Suất lượng ở đây được định nghĩa là số phản ứng xảy ra trong một đơn vị thời gian (thường là 1 giây) và trên một hạt nhân nguyên tử:
Y =
Z Emax
Eth
φ(E)σ(E)dE (2.11)
Từ hoạt độ phóng xạ ghi nhân được ta có thể xác định được suất lượng của phản ứng như sau: Y = Z Emax Eth φ(E)σ(E)dE = Cλ N0εIγf(1−e−λti)e−λtd(1−e−λtm) (2.12) Biểu thức (2.12) biểu diễn mối quan hệ giữa diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của bức xạ gamma đặc trưng với các đại lượng vật lý và thực nghiệm như tiết diện kích hoạt, thơng lượng bức xạ kích hoạt, thời gian chiếu, thời gian phơi và thời gian đo mẫu, hiệu suất ghi của đêtector, xác suất phát xạ tia gamma. Với đồng vị phóng xạ được tạo thành trong phản ứng hạt nhân xác định, thì hằng số phân rã λđã biết, cường độ Iγ ứng với bức xạ đặc trưng của vạch gamma đặc trưng được lựa chọn để phân tích được tra trong bảng số liệu hạt nhân. Thời gian chiếu mẫu, thời gian phơi mẫu và thời gian đo hoàn toàn xác định được.
Hiệu suất ghi của đêtector ε xác định bằng thực nghiệm. Độ chính xác khi xác định suất lượng phản ứng phụ thuộc vào độ chính xác khi xác định diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của bức xạ gamma đặc trưng cũng như các hiệu chỉnh liên quan tới việc xác định hoạt độ của hạt nhân phóng xạ tạo thành trong phản ứng [1,3,4,5].
2.2. Phổ kế gamma với đêtector bán dẫn siêu
tinh khiết HPGe dùng trong ghi nhận bức xạ
Phần lớn các đồng vị phóng xạ đều có khả năng phát ra bức xạ gamma với năng lượng và cường độ khác nhau. Để ghi nhận phổ gamma do một đồng vị phát ra, phải dựa vào tương tác giữa tia gamma với vật chất, ở đây chính là các đêtector. Do tương tác giữa vật chất trong đêtector và tia gamma rất phức tạp nên thay vì chỉ ghi nhận được một vạch năng lượng ứng với năng lượng đỉnh gamma, ta sẽ ghi nhận được một phổ phân bố (hình 2.1). Phổ gamma trong thực nghiệm là một sự phân bố liên tục của các độ cao xung (pulse height) trong đó có chứa các đỉnh năng lượng tồn phần có bề rộng xác định. Các q trình hình thành phổ gamma gồm có:
• Một tia gamma (photon) có năng lượng E đi vào đêtector.
• Các electron sơ cấp với tổng động năng E sinh ra trong vùng nhạy của đêtector bởi sự tương tác của photon với vật chất (chủ yếu là các electron mơi trường) trong vùng này.
• Các electron sơ cấp này lại tiếp tục tạo ra một lượng lớn các cặp electron thứ cấp – lỗ trống thông qua các phản ứng ion hóa hay kích thích.
• Điện thế V được khuếch đại và biến đổi thành số chỉ vị trí kênh bởi thiết bị chuyển đổi tương tự - số (Analog – to – Digital Converter – ADC) của Bộ phân tích đa kênh ( Multi-channel Analyzer – MCA), một số đếm được cộng vào số đếm tổng tại vị trí kênh tương ứng.
• Nhiều tia gamma được ghi nhận và sự phân bố độ cao của xung được hình thành (phổ gamma).
Hình 2.2: Minh họa phổ gamma thực tế (bên trái) và phổ gamma lý tưởng (bên phải) được ghi nhận bởi đêtector.
Việc ghi nhận phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế gamma đa kênh, bao gồm: Đêtectơ bán dẫn Germani siêu tinh khiết HPGe, các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đại, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ đakênh, nguồn ni cao áp,... Ngồi ra cịn có thể có các bộ phận khác như máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, . . . Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính, việc ghi nhận và xử lý phổ được thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng.
Phổ kế gamma đa kênh có ưu điểm hơn hẳn so với máy đếm đơn kênh. Nó khơng chỉ đơn thuần đếm số hạt bay đến đêtectơ mà còn phân biệt chúng theo năng lượng. Vì sản phẩm sau phản ứng gồm nhiều đồng vị khác nhau, phát ra các bức xạ gamma có năng lượng khác nhau, do đó việc sử dụng phổ kế gamma
đa kênh giúp cho ta có thể nhận diện được các đồng vị tạo thành và xác định suất lượng của chúng.
Hình 2.3: Hệ sơ đồ khối thiết bị ghi nhận phổ gamma.
Trong thí nghiệm nghiên cứu đã sử dụng hai hệ phổ kế gamma của Trung tâm Gia tốc Pohang, Hàn Quốc :
• Đêtector bán dẫn HPGe model 2002 CSL (CANBERRA), thể tích 100 cm3, phân giải năng lượng 1,8 keV tại đỉnh 1332 keV, các bộ phận điện tử chức năng được đặt trong một khối riêng, INSPECTOR, và được kết nối với máy tính. Việc ghi nhận và xử lý phổ gamma thơng qua phần mềm Genie 2000.
• Đêtector bán dẫn HPGe model GEM-20180-p (ORTEC), thể tích 100 cm3, phân giải năng lượng 2 keV tại đỉnh 1332 keV, khuyếch đại phổ model 501, ADC model 901, 8K MCA card. Phổ gamma được ghi nhận và xử lý bằng phần mềm Gamma Vision [17,18].
2.3. Thí nghiệm
Thí nghiệm trong luận văn được thực hiện tại Trung tâm Gia tốc Pohang, Hàn Quốc, sử dụng máy gia tốc tuyến tính với chùm electron năng lượng 2,5 GeV, dịng electron tổng cộng là 2,337 × 1014 electron, tốc độ lặp 10 Hz và độ rộng xung là 1ns, chiếu vào bia W với thể tích 50 mm × 50 mm × 1 mm để tạo thành chùm bức xạ hãm có năng lượng cực đại 2,5 GeV. Chùm bức xạ hãm được tạo thành sau đó chiếu vào bia 209Bi kích cỡ 18 × 18 mm, bề dày 0,15 mm để thực hiện phương pháp kích hoạt. Thời gian chiếu mẫu trong 4 giờ. Sơ đồ thí nghiệm được mơ tả trên hình 2.4.
Hình 2.4: Sơ đồ thí nghiệm chiếu xạ bia Bi bằng chùm bức xạ hãm 2,5 GeV.
Mẫu Bi sau khi chiếu được đo bởi hệ phổ kế gamma đa kênh HPGe, ghi nhận thành phổ gamma, phục vụ cho việc nhận diện các đồng vị tạo thành, đồng thời xác định suất lượng phản ứng. Các mẫu được đo ở các thời điểm khác nhau và ghi nhận thành các phổ gamma khác nhau. Bảng 2.1 mô tả thời gian phơi và thời gian đo mẫu.
Bảng 2.1: Thời gian phơi và thời gian đo mẫu Bi kích hoạt.
STT Tên phổ Thời gian phơi mẫu Thời gian đo mẫu 1 BiP20T1 2 giờ 44 phút 300 giây
2 BiP5T2 14 giờ 34 phút 300 giây 3 BiP5T3 1 ngày 14 giờ 2 phút 600 giây 4 BiP5T4 2 ngày 14 giờ 26 phút 1200 giây 5 BiP5T5 3 ngày 15 giờ 40 phút 1800 giây 6 BiP5T6 4 ngày 15 giờ 15 phút 3600 giây 7 BiP5T7 5 ngày 18 giờ 36 phút 3000 giây 8 BiP5T8 6 ngày 13 giờ 48 phút 7200 giây 9 BiP5T9 7 ngày 16 giờ 42 phút 10800 giây 10 BiP2T10 9 ngày 15 giờ 7200 giây 11 BiP5T11 13 ngày 3 giờ 22 phút 18000 giây 12 BiP5T12 15 ngày 18 giờ 12 phút 86400 giây 13 BiP5T13 23 ngày 11 giờ 50 phút 108000 giây
Hình 2.5 là phổ gamma đặc trưng của mẫu Bi kích hoạt với thời gian đo 600 giây, thời gian phơi 1 ngày 14 giờ 2 phút. Hình 2.6 là phổ gamma đặc trưng của mẫu Bi kích hoạt với thời gian đo 108000 (s), thời gian phơi 23 ngày 11 giờ.
Mẫu được đo nhiều lần, ở các thời điểm đo khác nhau, nhằm ghi nhận được tối đa các đồng vị có thời gian bán rã khác nhau và giảm thiểu các sai số thống kê cũng như sai số hình học đo. Thời gian đo mẫu ngắn nhất là 5 phút, thời gian đo mẫu dài nhất là 30 giờ.