Thí nghiệm ác định tỷ số suất lƣợng đồng phân

CHƢƠNG II : THỰC NGHIỆM

2.2. Thí nghiệm đo tỷ số suất lƣợng đồng phân

2.2.2. Thí nghiệm ác định tỷ số suất lƣợng đồng phân

2.2.2.1. Bố trí thí nghiệm

Thí nghiệm nghiên cứu tỷ số đồng phân của phản ứng quang hạt nhân trên bia Eu tự nhiên được thực hiện trên chùm bức xạ hãm năng lượng cực đại 20.3MeV và 17MeV từ máy gia tốc electron MT-25. Sơ đồ chiếu mẫu được mô tả như hình 2.4 [22].

Hình 2.4. Sơ đồ chiếu mẫu

Mẫu nghiên cứu là Europium tự nhiên gồm 2 đồng vị: 153Eu (52.2%) và 151Eu (47,8%). Mẫu dạng bột oxide Eu2O3 có độ tinh khiết 99.99% được đựng trong hộp nhơm có đường kính là 1cm. Các đặc trưng của mẫu được ghi trong bảng 2.1

Bảng 2.1. Đặc trưng của mẫu Eu được sử dụng trong luận văn

S T T Khối lƣợng mẫu (g) NL cực đại của bức xạ hãm (MeV) Cƣờng độ dòng Ie (μA) ti (chiếu) tcool (phơi) tm (đo) Phổ đo Khoảng cách đo (cm) Ngày đo 1 0.3362 20.3 12÷13 3600s 1920s 1400s Eu2lan1 10 11/10/2012 2 0.2602 17 8÷9 5400s 1380s 1800s Eu3lan1 10 18/10/2012 8280s 1200s Eu3lan2 5 18/10/2012 2.2.2.2. Đo và ử lý phổ gamma

Hoạt độ các đồng vị phóng xạ được xác định trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma. Trong luận văn này, đã sử dụng hệ phổ kế gamma với Detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe) do hãng Canberra sản xuất, thể tích 100 cm3, phân giải năng lượng 1.8 keV tại đỉnh năng lượng 1332.2 keV của 60

Co. Phần mềm Genie2000 được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ. Hình 2.5 trình bày sơ đồ hệ đo phổ gamma.

H nh 2.5. Sơ đồ hệ phổ kế gamma

1: Detector HPGe 5: Khuếch đại tuyến tính

2: Nguồn nuôi cao áp 6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh 3: Tiền khuếch đại 7: Máy tính

4: Máy phát xung chuẩn

Trong các phép đo định lượng, một thông số quan trọng của hệ phổ kế gamma là hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần. Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần được định nghĩa như sau:

n(E) (E)

R(E)

  =

(2.5) Trong đó, n(E) là tốc độ đếm của đỉnh hấp thụ tồn phần có năng lượng E và R(E) là tốc độ phát xạ tia gamma có năng lượng E từ nguồn; A là hoạt độ của nguồn, I là cường độ phát xạ của tia gamma E.

Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất ghi trên toàn bộ vùng năng lượng quan tâm. Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp. Đối với Detector bán dẫn HPGe sử dụng trong nghiên cứu, trong giải năng lượng từ 50 keV ÷ 2500 keV, chúng tơi đã sử dụng hàm khớp có dạng sau:

i 5 i 0 i 0 ln a (ln E / E )    (2.6) Trong đó,  là hiệu suất ghi của Detector, E là năng lượng tia gamma, E0 = 1 keV, ai là

các hệ số hàm khớp.

Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi cần phải có một bộ nguồn chuẩn đã biết

hoạt độ phóng xạ và năng lượng của các tia gamma. Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma ứng với năng lượng xác định. Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng

1

2

3 5 6 7

xạ của nguồn chuẩn, tính được tốc độ của bức xạ gamma quan tâm bay vào Detector. Từ đó xác định được hiệu suất ghi của Detector tại năng lượng ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làm chuẩn. Để xác định chính xác diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma thì những vạch được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất phải có cường độ lớn và ở xa các vạch khác.

Sau khi kích hoạt, mẫu được đo trên hệ đo phổ kế gamma HPGe. Trong thí nghiệm, thời gian chiếu và đo phụ thuộc vào chu kỳ bán rã của đồng vị phóng xạ mà ta quan tâm.

Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ, làm cơ sở cho việc nhận diện đồng vị phóng xạ và xác định hoạt độ phóng xạ. Trong thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ tồn phần có thể xác định bằng việc chuẩn năng lượng. Hoạt độ phóng xạ được xác định dựa trên diện tích của các đỉnh đặc trưng của vạch bức xạ gamma.

2.2.2.3. Một số phép hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo

2.2.2.3.1. Hiệu ứng sự hấp thụ tia gamma trong mẫu

Khi sử dụng phương pháp kích hoạt nếu các mẫu dày và đo các tia gamma năng lượng thấp thì sẽ gặp sai số do hiệu ứng tự hấp thụ. Hệ số tự hấp thụ có thể xác định được từ biểu thức sau [3]:

t 1 e F t     (2.18)

trong đó,  là hệ số hấp thụ tuyến tính phụ thuộc vào năng lượng tia gamma và thành

phần chất hấp thụ, t là bề dày mẫu kích hoạt.

Đối với các mẫu đã biết rõ thành phần và hàm lượng của các nguyên tố ta hồn tồn có thể tính được hệ số tự hấp thụ.

2.2.2.3.2. Hiệu ứng thời gian chết và chồng chập xung

Hiệu ứng thời gian chết (dead time) và chồng chập xung (pile-up) gây nên sự mất số đếm trong ghi nhận phổ gamma. Các hiệu ứng này đặc biệt quan trọng trong trường hợp tốc độ đếm lớn. Thời gian chết chính là thời gian ADC bận xử l xung và không thể tiếp nhận thêm một xung khác. Bằng việc sử dụng thời gian làm việc (live time) trong các phép đo phổ gamma ta sẽ loại bỏ được hiệu ứng thời gian chết.

Do phân giải thời gian của các hệ phổ kế có giới hạn nên khi tốc độ đếm lớn hai xung liên tiếp có thể chồng chập lên nhau và tạo ra một xung bị biến dạng ở lối ra của

khuyếch đại. Hiện tượng này gọi là hiệu ứng chồng chập xung. Các xung do chồng chập rộng hơn và có dạng khác các xung khơng bị chồng chập. Vì thế, khi tốc độ đếm cao, phổ gamma ghi nhận được thường bị biến dạng so với phổ thực. Có thể dùng máy phát xung chuẩn hoặc sử dụng các giải pháp phần cứng như bộ loại trừ chồng chập xung. Trên phổ gamma đỉnh xung chuẩn thường có dạng hẹp hơn các đỉnh gamma nên khi phân tích phổ cần chú việc tính diện tích đỉnh xung chuẩn.

2.2.2.3.3. Hiệu ứng cộng đỉnh

Hiệu ứng cộng đỉnh (summing effect) xuất hiện khi Detector không phân biệt được (về mặt thời gian) hai tia gamma độc lập hoặc hai tia gamma nối tầng (cascade). Đỉnh tổng có năng lượng bằng tổng năng lượng của hai tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở các đỉnh thành phần, phụ thuộc vào cường độ các bức xạ và góc khối tạo bởi mẫu – Detector. Việc hiệu chỉnh hiệu ứng này tương đối khó khăn, phụ thuộc vào từng nguồn gamma cụ thể vào hình học đo, vào sơ đồ phân rã…

Giả sử với một sơ đồ phân rã đơn giản chỉ có hai tia gamma nối tầng γ1, γ2 với năng lượng E1 và E2 phát ra trong thời gian phân giải của phổ kế. Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh được tính như sau:

- Đối với tia 1: 1

t 2 1 C 1    - Đối với tia 2: 2

1 2 t1 1 C 1 (p / p )   

trong đó: p1, p2 là xác xuất phát xạ của tia gamma 1, 2; còn t1, t2 là hiệu suất ghi

toàn phần của tia gamma 1, 2.

Với những sơ đồ phân rã có nhiều tia gamma nối tầng, để hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh cần phải có những tính tốn rất phức tạp. Phương pháp đơn giản có thể giảm bớt hiệu ứng này là đo các mẫu có hoạt độ lớn ở khoảng cách xa Detector. Trong thực tế một đồng vị phóng xạ thường phát nhiều tia gamma khác nhau, để tránh hiệu ứng cộng đỉnh, ta nên sử dụng những tia gamma không bị mất số đếm do hiệu ứng cộng đỉnh gây ra.

CHƢƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Hiệu suất ghi của Detector 3.1. Hiệu suất ghi của Detector

3.2. Nhận diện đồng vị phóng ạ và các phản ứng hạt nhân

3.3. ác định tỷ số suất lƣợng đồng phân

3.1. Hiệu suất ghi của Detector

Trong thí nghiệm, để xác định hiệu suất ghi của detector bán dẫn siêu tinh khiết HP(Ge), chúng tôi đã sử dụng 2 bộ nguồn chuẩn QCY và QCYK bao gồm các nguồn chuẩn 241Am, 133Ba, 57Co, 139Ce, 113Sn, 134Cs, 137Cs, 54Mn, 88Y, 65Zn, 60Co, 22Na. Hiệu suất ghi của Detector tương ứng với các năng lượng tia gamma phát ra từ các nguồn chuẩn nói trên tại vị trí cách Detector d = 5 cm, 10cm và 20 cm được trình bày trong bảng 3.1. Các hệ số làm khớp của hàm hiệu suất ghi được cho trong bảng 3.1. Chất lượng của hàm khớp được đánh giá bằng tham số χ2

.

Bảng 3.1. Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần của Detector

E (keV) Hiệu suất ghi (%)

d = 5 cm d = 10 cm d = 20 cm 59.54 1.208 0.413 0.133 81 1.922 0.71 0.213 122.06 2.258 0.829 0.252 136.47 2.215 0.821 0.251 165.86 2.052 0.755 0.232 255.13 1.625 0.58 0.186 276.4 1.349 0.55 0.174 302.85 1.244 0.498 0.161 356.02 1.071 0.43 0.139 391.7 1.027 0.373 0.123 475.36 0.819 0.342 0.111 563.24 0.678 0.274 0.0903 569.33 0.672 0.273 0.0901 604.72 0.648 0.26 0.0851 661.66 0.628 0.234 0.0803 795.86 0.515 0.208 0.068

801.95 0.502 0.205 0.0677 834.84 0.538 0.207 0.0682 898.04 0.483 0.198 0.0634 1038.61 0.428 0.169 1115.55 0.415 0.162 0.0514 1167.97 0.412 0.158 0.0493 1173.24 0.378 0.153 1274.54 0.335 0.133 0.0459 1332.5 0.338 0.138 0.0446 1365.19 0.36 0.136 0.0446 1836.06 0.105

Các giá trị hiệu suất ghi của detector được làm khớp theo hàm mô tả trong công thức (2.6) ở chương 2 và phần mềm chúng tôi sử dụng là Origin Pro 8.5 và kết quả các đường cong làm khớp hiệu suất ghi được biểu di n trên hình 3.1. Các hệ số của hàm làm khớp được trình bày trên bảng 3.2.

0 500 1000 1500 2000 0.1 1 measured10cm measured5cm measured20cm cal-5cm cal-10cm cal-20cm H ieu s u a t g h i ( %)

Nang luong gamma (keV)

H nh 3.1. Đường cong hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần

Bảng 3.2. Hệ số làm khớp của hàm hiệu suất ghi Vị trí (cm) Hệ số χ2 a0 a1 a2 a3 a4 a5 5 -119.2626 76.71051 -17.91798 1.81668 -0.06805 -2.4456E-5 0.98203 10 -78.84832 48.47882 -10.78806 1.02545 -0.03556 -4.1874E-6 0.99672 20 -113.6938 72.57994 -17.25751 1.79596 -0.06966 -3.1065E-5 0.98669 3.2. Đốn nhận đồng vị phóng xạ

Sau khi chiếu, hoạt độ phóng xạ của các mẫu được đo trên hệ đo phổ kế gamma sử dụng Detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết HpGe (Canberra) có độ phân giải

năng lượng 1,8 keV tại đỉnh 1332,2 keV của 60

Co. Việc ghi nhận và xử lý phổ được thực hiện trên máy tính với phần mềm Genie2000 (Canberra). Thời gian chiếu và đo được lựa chọn phụ thuộc vào chu kỳ bán rã của đồng vị phóng xạ quan tâm. Các đồng vị phóng xạ tạo thành sau phản ứng hạt nhân được nhận diện căn cứ vào năng lượng của các đỉnh phổ gamma (Eγ) và thời gian bán rã (T1/2). Các số liệu về bức xạ gamma đặc trưng phát ra từ các đồng vị phóng xạ sản phẩm mà chúng tơi quan tâm được tham khảo từ bảng đồng vị "Table of Radioactive Isotopes" của phịng thí nghiệm Berkeley (BNL), USA (web http://ie.lbl.gov/toi/) [34]. Với năng lượng bức xạ hãm 20.3MeV có mẫu Eu2 được kích hoạt và ghi nhận, phổ gamma được thể hiện trong hình 3.2. Cịn với năng lượng bức xạ hãm 17MeV có mẫu Eu3 được kích hoạt và ghi nhận 2 lần với thời gian chiếu, phơi và đo khác nhau được thể hiện trong hình 3.3 và 3.4.

Hình 3.2. Phổ gamma đặc trưng của mẫu Eu2lan1 được kích hoạt trên chùm

bức xạ hãm năng lượng cực đại 20.3 MeV, thời gian chiếu 3600 giây, thời gian phơi 1920 giây, thời gian đo 1400 giây.

Hình 3.3. Phổ gamma đặc trưng của mẫu Eu3lan1 được kích hoạt trên chùm

bức xạ hãm năng lượng cực đại 17 MeV, thời gian chiếu 5400 giây, thời gian phơi 1380 giây, thời gian đo 1800 giây.

Hình 3.4. Phổ gamma đặc trưng của mẫu Eu3lan2 được kích hoạt trên chùm

bức xạ hãm năng lượng cực đại 17 MeV, thời gian chiếu 5400 giây, thời gian phơi 8280 giây, thời gian đo 1200 giây.

Năng lượng ngưỡng của các phản ứng được tính tốn dựa trên trang web

http://cdfe.sinp.msu.ru/ của Trung tâm số liệu phản ứng quang hạt nhân, Đại học Tổng

hợp Lomonosov, Nga. Bảng 3.3 trình bày đặc trưng của các phản ứng hạt nhân và số liệu phân rã của các đồng vị được nhận diện sau khi kích hoạt mẫu nat

Eu với chùm bức xạ hãm 20.3 MeV và 17 MeV.

Bảng 3.3. Đặc trưng của các đồng vị phóng xạ Eu được nhận diện sau khi kích

hoạt mẫu Eu tự nhiênvới chùm bức xạ hãm năng lượng 20.3 MeV và 17 MeV

STT Đồng vị Phản ứng hạt nhân Eth (MeV) T1/2 Năng lƣợng tia gamma (keV) Xác xuất phát xạ (%) 1 150m Eu 151Eu(,n)150m Eu 7.9333 12.8 giờ 333.971 4.0 406.52 2.81 712.205 0.131 831.92 0.198 921.2 0.210 1165.74 0.257 1223.28 0.198 1963.71 0.115 121.7817 7.00 344.2785 2.38 562.93 0.220 841.570 14.2 961.06 0.198 963.390 11.67 970.350 0.588 1314.67 0.931 1389.00 0.748 688.670 0.0649 699.27 0.0699 703.54 0.0659

2 152m1Eu 153Eu(,n)152m1 Eu 8.5505 9.3 giờ 870.13 0.0880 995.87 0.0680 1411.70 0.0440 3 152m2Eu 153Eu(,n)152m2 Eu 8.5505 96 phút 89.8492 70

Như vậy có 3 đồng vị phóng xạ Eu đã được ghi nhận, cả 3 đồng vị này đều ở trạng thái đồng phân. Trong luận văn chỉ quan tâm tính tốn tỷ số suất lượng tạo thành cặp đồng phân 152m1,m2Eu từ phản ứng quang hạt nhân 153Eu(,n)152m1,m2

Eu gây bởi chùm bức xạ hãm năng lượng cực đại 20.3 MeV và 17 MeV. Các đặc trưng của đồng vị 152Eu được cho trong bảng 1.2 (mục 1.3.3 chương 1).

Hình 3.5; 3.6; 3.7 và 3.8 là sơ đồ phân rã của hạt nhân Eu ở hai trạng thái đồng phân 152m1Eu và 152m2Eu

Hình 3.6. Sơ đồ phân rã của hạt nhân Eu ở trạng thái đồng phân 152m1Eu về

Hình 3.7. Sơ đồ phân rã của hạt nhân Eu ở trạng thái đồng phân 152m1

Hình 3.8. Sơ đồ phân rã của hạt nhân Eu ở trạng thái đồng phân 152m2

Eu về 152gEu Từ sơ đồ phân rã ta thấy hạt nhân ở trạng thái đồng phân 152m1Eu có spin 0- và chu kỳ bán rã 9.274 giờ phân rã β- để trở thành 152Gd với xác xuất 72% và bắt điện tử (EC) để trở thành 152

Sm với xác xuất 28%, hạt nhân ở trạng thái đồng phân thứ hai 152m2

Eu có spin 8- có chu kỳ bán rã 96 phút phát bức xạ gamma để trở về trạng thái cơ bản không bền 152gEu. Như vậy tỷ số tiết diện tạo cặp đồng phân 152m2,m1Eu sẽ được xác định như là suất lượng tạo thành trạng thái có spin cao và trạng thái có spin thấp (IR = Yhigh/Ylow).

Hình 3.9 và 3.10 minh họa sự phụ thuộc của tiết diện phản ứng 151Eu(,n)150m

Eu và 153Eu(,n)152m1,m2

Eu vào năng lượng của bức xạ hãm trong vùng cộng hưởng khổng lồ.

Hình 3.9. Sự phụ thuộc của tiết diện phản ứng 151Eu(,n)150mEu vào năng lượng của bức xạ hãm trong vùng cộng hưởng khổng lồ [33]

Hình 3.10. Sự phụ thuộc của tiết diện phản ứng 153Eu(,n)152m1,m2

Eu vào năng lượng của bức xạ hãm trong vùng cộng hưởng khổng lồ [33]

3.3. ác định tỷ số suất lƣợng đồng phân

Tỷ số suất lượng tạo cặp đồng phân từ phản ứng quang hạt nhân 153Eu(,n)152m1,m2

Eu được xác định dựa trên hoạt độ phóng xạ ghi nhận được của các sản phẩm tạo thành sau phản ứng hạt nhân. Hoạt độ phóng xạ của các sản phẩm ở trạng thái đồng phân thứ nhất và trạng thái đồng phân thứ hai được xác định dựa vào

diện tích đỉnh gamma 841.57 keV (14.2%) của 152m1

Eu và đỉnh 89.85 keV (70%) của 152m2

Eu. Tỷ số suất lượng đồng phân của phản ứng này sẽ được tính theo biểu thức 2.4 (mục 2.1 chương II). Chúng tơi tính tốn giá trị trung bình ̅ từ các phổ gamma ghi nhận được với thời gian làm mát và thời gian đo khác nhau. Sai số tương đối được xác định bởi công thức sau [25, 28, 29 :

̅ ̅̅̅ ̅̅̅ √∑ ̅̅̅ (2.5) Trong đó là sai số của tỷ số đồng phân được tính tốn cho lần đo thứ i,