Cơng thức tính tốn

b, Tương tác của bức xạ gamma với môi trường

2.3. Xác định nồng độ phóng xạ của 210Po và 210Pb trong 2 mẫu riêng biệt

2.3.1.5. Cơng thức tính tốn

Sau khi thu được diện tích đỉnh, hoạt đợ 209Po và 210Po của mỗi mẫu được tính theo cơng thức (2.1): 210 210 209 209 . . Po Po Po Po n A A n m  (mBq/l) (2.1) Trong đó:

A210Po: Là hoạt độ của 210Po (mBq/l). A209Po: Là hoạt độ của 209Po (mBq/g). n210Po: Là số đếm của 210Po.

n209Po: Là số đếm của 209Po. M: Khối lượng mẫu (g).

Với hiệu suất máy đo là 18% ta có hiệu suất của q trình được tính theo cơng thức (2.2) là: 209 209 Po Po S .1000 t.0,18 H= .100% A (2.2) Trong đó:

S: diện tích đỉnh phổ (sớ đếm). A: Hoạt độ (Bq/Kg).

Theo công thức truyền sai số, sai số tuyệt đối của hoạt độ 210Po:

209 210 210 209 210 2 2 Po Po Po Po Po s s A s s                        (2.3) Trong đó: 210Po A

 : Sai số của hoạt độ 210Po.

s

 : sai sớ của diện tích đỉnh phổ (sớ đếm) của 210Po, 209Po Ta cũng có cơng thức tính sai sớ của hiệu xuất q trình:

209 209 2 Po Po s H s             (2.4) Trong đó: H

 : Sai số của hiệu suất. n: số đếm của 210Po, 209Po .

- Liều hiệu dụng:

Để đơn giản, giả sử trung bình mợt người Việt Nam ở tuổi trên 17 (g=1.2 µSv/Bq) mỗi ngày ăn 30kg/người/năm. Khi đó, liều hiệu dụng trong một năm (E) từ 210Po trong 12 loại hải sản đới với mợt người trưởng thành được tính như sau:

DRw  Aw  IRw  IDF (µSv/năm) (2.5) Trong đó:

DRw: Là liều hiệu dụng trong một năm từ 210Po đối với một người trưởng thành, đơn vị tính là µSv/năm.

Aw: Là hoạt độ 210Po trong các loại hải sản, đơn vị tính là Bq/kg.

IRw: là lượng hải sản tiêu thụ trong một năm của một người trưởng thành. IDF: Là hệ sớ liệu hiệu dụng, đơn vị tính là Sv/Bq. Đới với 210Po vào cơ thể qua

Tương tự như nồng độ 210Po, E được xác định theo công thức 2.6 như sau: . .44.365 1000 A g E    (2.6)

2.3.2. Xác định nồng độ hoạt hóa của 210Pb 2.3.2.1. Phổ gamma

+ Các hoạt động cụ thể của 210Pb được đo bằng cách sử dụng phổ gamma hiệu chuẩn tớt dựa trên các máy dị siêu tinh khiết Germanium (HpGe).

+ Máy dị HpGe có hiệu suất tương đới 40% và tồn bợ chiều rộng ở mức tối đa mợt nửa (FWHM) là 1,95 keV cho dịng năng lượng gamma 60Co ở mức 1332 keV.

+ Việc truyền gamma được sử dụng để tính tốn hoạt đợng là 46,5 keV với tỷ lệ phân nhánh là 4,05%. Máy đo độ sắc tố được hiệu chuẩn bằng dung dịch chuẩn 210Pb trong cùng một mẫu. Giới hạn phát hiện thấp hơn, với độ tin cậy 95%, là 0,44 Bq trong thời gian đo 1000 phút.

2.3.2.2. Đếm beta

+ Axit hóa bằng axit khoáng (HNO3, HF và HCl).

+ Chì được lọc bằng axit hydrobromic (HBr) dưới dạng phức hợp tetrabromo, được chiết xuất bằng trioctylamin / toluene và được chiết xuất ngược bằng HCl. Thêm chất mang Bi3+.

+ Cuối cùng, chì được kết tủa dưới dạng PbCrO4 và được thu thập trên giấy lọc. Đợ thu hồi hóa chất 210Pb trên bợ lọc được xác định bằng trọng lực.

Sau khi chờ 8 - 10 ngày, bộ lọc được phủ mợt tờ giấy lọc có kích thước bằng nhau để giữ lại các hạt phản ứng năng lượng thấp 210Pb và các hạt alpha của 210Po mọc ngược. Các hạt beta năng lượng cao 210Bi (1,2 MeV) được tính bằng cách sử dụng bợ đếm tỷ lệ khí nền thấp đã hiệu chuẩn. Bợ đếm được hiệu chuẩn bằng các nguồn dung dịch chuẩn 210Pb được chuẩn bị trong cùng điều kiện với các mẫu được phân tích. Hiệu suất đếm là khoảng 40% và giới hạn dưới của quy trình, với đợ tin cậy 95%, là 7 mBq / mẫu trong thời gian đếm 1000 phút. Chi tiết về các bước phân tích được nêu trong hình dưới.

Vật liệu mẫu tro

Dung dịch mẫu hòa tan

Chiết xuất với TOA/toluene

Chiết xuất ngược với HCL (32%)

Kết tủa Bi/Pb

Kết tủa Pb/Bi

Kết tủaPbCr04

Thêm 𝑃𝑏2+vào mẫu tro và hòa tan bằng HN03 ,HF hoặc HCL Lọc chì vs HBr 3M

Pha nước : loại bỏ Pha hữu cơ :

Rửa với 0.1M HBr

Pha hữu cơ : loại bỏ Pha nước :rửa với CH𝐶𝐿3

Thêm chất mang 𝐵𝑖3+ và HN03 bay hơi đến khơ ,hịa tan Trong HCL(32%) pha loãng với 𝐻20,điều chỉnh PH với N𝐻3

Giải pháp bề mặt: loại bỏ Hòa tan kết tủa với HCL (32%)

Pha loãng với 𝐻20

Ghi chú ngày và thời gian Chất lọc rồi loại bỏ kết tủa

Thêm 5g C𝐻3COO N𝐻4 đun nóng đến sôi, Thêm dung dịch 𝑁𝑎2Cr04

Chất lọc rồi

Rửa bộ lọc với ethanol/acetone

Xác định năng suất hóa học bằng cách cân Sau 8-10 ngày

Che phủ kết tủa bằng giấy lọc

Đo tổng beta

Để xác định thành công hoạt động của 210Pb bằng cách đo con gái 210Bi, cửa sổ đếm phải được sử dụng. Điều này là do sự chồng chéo phổ của hai các hạt nhân phóng xạ. Cửa sổ 210Bi được đặt sao cho chỉ có phiên bản beta các sự kiện phát sinh của 210Bi sẽ được đo lường. Điều này cho thấy rằng khoảng 20% năng lượng thấp một phần phải được cắt bỏ, vì các số này trùng lặp với số lượng phát sinh từ các sự kiện beta của 210P bởi phần năng lượng thấp của quang phổ (vì tất cả các phân rã beta đều có phân phối năng lượng từ 0 đến E max ).

Do đó, trong cửa sổ năng lượng cao 210Bi xuất hiện và ở mức thấp cửa sổ năng lượng 210Pb và khoảng 20% đỉnh 210Bi. Các alpha phát sinh từ con gái 210Po ( E α = 5304,5 keV) không được phát hiện trong phổ beta.

2.3.2.3. Phép đo phổ alpha

- Thêm chất chuẩn 209Po và hịa tan bằng axit khống (HNO3, HF và HCl). - Cuối cùng, phần dư mẫu được hòa tan trong khoảng 20ml H202. Mẫu được thêm nhiệt đến 85 °C và khoảng 100 mg axit ascobic được thêm vào dung dịch nóng để khử sắt Fe3+ thành Fe2+.

- Sau đó, các đồng vị polonium được tự động lắng đọng từ dung dịch ở nhiệt độ trong khoảng 80 phút ở 90 °C khi quay, đĩa thép không gỉ được cố định trong ngăn chứa đĩa Teflon.

- Đĩa mạ được đo bằng máy quang phổ alpha ( Buồng chân không Canberra 4701) dựa trên máy dò silicon phẳng (PIPS) được cấy thụ đợng với diện tích bề mặt 450 mm2, hiệu suất đếm khoảng 25% và độ phân giải 20 keV cho năng lượng alpha 241Am ở 5,48 MeV và được kết nới với máy phân tích đa kênh (MCA) được vi tính hóa với phần mềm Genie 2000 (Canberra).

- Đợ thu hồi hóa học trung bình là 75% và các giá trị riêng lẻ dao động từ 50 đến 100%. Mẫu được đo trong 1000 phút, áp dụng giới hạn phát hiện thấp hơn 1 mBq, với độ tin cậy 95% . Các chi tiết của các bước phân tích được nêu trong hình dưới.

mẫu khơ

mẫu hịa tan

Lắng đọng Po trên một đĩa quay thép không gỉ

Quang phổ alpha

Thêm 208Po hoặc 209Po hòa tan bằng HN03, HCL, HF Lọc trong HCL 0.5M

Đun nóng đến sôi

Thêm 200mg acid ascorbic

Polonium tự động đặt trên đĩa quay trong 1 giờ ở nhiệt độ 90° C

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU 3.1. Kết quả đo 3.1. Kết quả đo

3.1.1 210Po bằng phép đo phổ alpha

210Po sau khi được lắng đọng trên đĩa bạc thì được đưa vào hệ phổ kế alpha phông thấp để đo. Dưới đây là kết quả của mẫu nước khống nóng Mỹ Lâm – Tun Quang.

Như trên hình 3.1 ta nhận thấy hiệu suất của quá trình tách hóa, làm giàu đồng vị cũng như hấp thụ 209Po là tớt. Diện tích đỉnh của 209Po và 210Po là tách biệt rõ nét và có đợ phân giải cao.

Các đồng vị và ngun tớ phóng xạ khác phát tia alpha đều được loại bỏ tới mức gần hồn tồn tinh khiết, tới thiểu nhiễu trồng chập nhiễu cùng năng lượng tia alpha. Bên cạnh đó còn thể hiện khả năng thu hồi hóa học tương đới cao. Với đợ phân giải cao như vậy việc tách riêng từng mức phổ năng lượng hay diện tích đỉnh của đồng vị là đạt được tiêu chuẩn.

Dựa trên từng đỉnh phổ bằng cách xử lý bằng phần mềm Maestro ta xác định được sớ đếm (diện tích đỉnh phổ - sớ xung) của từng đỉnh phổ alpha trong thời gian đo tổng. Từ đó xác định được hoạt độ cho từng đỉnh tướng ứng với từng đồng vị của Po.

Hoạt độ ban đầu của 209Po = 95,47 (mBq/g), dựa vào các công thức đã đưa ra ở chương 2 ta có thể tính được hoạt đợ, sai sớ của 209Po, 210Po và hiệu suất của quá trình đo mẫu. Giá trị hoạt đợ 210Po tính tốn được của mẫu nước khống nóng Mỹ Lâm – Tuyên Quang là 3,57 ± 0,11 mBq/l (đây là giá trị đo được sau 415 ngày so với kết quả đo lần 1 của SV ĐVL K59 cho cùng 1 mẫu nước).

Với hiệu suất của máy là 18 %, hiệu suất của quá trình tách hóa và làm giàu đồng vị (hiệu suất q trình hóa) là ~ 85 % và sai sớ của kết quả thu được <10 % (5-8 %).

Ta có thể thấy việc xác định 210Po thông qua phương pháp phổ alpha phơng thấp tương đới chính xác, hiệu suất thu hồi hóa học cao, sai số tương đối thấp.

3.1.2. Kết quả 210Pb tính qua 210Po

Mẫu nước khống nóng Mỹ Lâm - Tun Quang có giá trị hoạt đợ đo được trong lần nghiên cứu này là 3,57 ± 0,11 mBq/l và đo được cách đây 415 ngày là 1,39 ± 0,15 mBq/l (kết quả đo của SV ĐVL K59) với điều kiện, phịng thí nghiệm, phương pháp xác định là giớng nhau.

Thời gian để cân bằng phóng xạ giữa 210Pb và 210Po là 830 ngày, xấp xỉ 6 chu kỳ bán rã 210Po đã được tính theo cơng thức:

1 2

tm = --------- 1n ------- (3.1) 2- 1 1

Trong đó:

tm: Thời gian để cân bằng phóng xạ.

: Hằng sớ phân rã.

Như vậy, 210Po chưa cân bằng với 210Pb vì thế chúng ta áp dụng cơng thức 3.2 để tính ra họat đợ 210Pb:

1No1

N2 = --------- [ exp (- 1t) - exp (- 2t) ] (3.2)

2-1

Trong đó:

No1: Số nguyên tử đồng vị mẹ tại thời điểm t = 0. N2: Số nguyên tử đồng vị mẹ tại thời điểm t.

Sau khi áp dụng cơng thức tính tốn, giá trị hoạt đợ 210Pb của mẫu nước khống nóng Mỹ Lâm – Tun Quang tính qua 210Po là 6,81 mBq/l.

Qua đó, cho chúng ta thấy được việc sử dụng phương pháp xác định hoạt độ 210Pb thông qua 210Po là tiện lợi, giảm được chi phí so với các phương pháp khác ví dụ như xác định 210Pb bằng nhấp nháy lỏng…

Tuy nhiên nhược điểm của phương pháp này là phải mất thời gian chờ đợi cho 210Pb và 210Po cân bằng với nhau.

CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Kết luận: Kết luận:

Đề tài nghiên cứu trình bày về các phương pháp xác định mợt sớ đồng vị phóng xạ trong mẫu nước, cụ thể đó là chì 210Pb và Polonium 210Po. Các phương pháp bao gồm:

- Đo phổ alpha 210Po bằng hệ alpha phông thấp.

- Xác định nồng đợ hoạt hóa 210Pb bằng các phương pháp: Phổ gamma, đếm beta, xác định 210Pb qua 210Po.

Phương pháp đo phổ alpha 210Po bằng hệ alpha phông thấp có độ cao, hiệu suất tách hóa và làm giàu đồng vị tốt. Bên cạnh đó, việc xác định xác định 210Pb qua 210Po khá là dễ, đỡ vất vả hơn, tiết kiệm được chi phí hơn so với các phương pháp xác định 210Pb khác. Tuy nhiên nhược điểm của phương pháp là mất thời gian chờ đợi cân bằng phóng xạ.

Theo tiêu chuẩn WHO 2011 giá trị hoạt độ 210Po không được vượt quá 100 mBq/l và liều hiệu dụng không được vượt quá 0,1 mSv/năm.Từ kết quả thu được cho thấy nguồn nước khống nóng Mỹ Lâm – Tun Quang có thể khai thác và sử dụng an toàn Kết quả của đề tài cho thấy một góc nhìn mới về các phương pháp xác định phóng xạ, khơng chỉ dừng lại ở việc phân tích đặc trưng tia phát xạ và từ đó áp dụng phương pháp phù hợp mà còn từ mối quan hệ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con thông qua quá trình phân rã. Gián tiếp từ đồng vị sau của chuỗi phân rã, rồi tính tốn cho đồng vị trước.

Cách tiếp cận này, khuyến khích phát triển và sáng tạo ra các phương pháp khác xác định nồng đợ phóng xạ các đồng vị nhằm mục đích: đơn giản hóa quá trình, tiết kiệm thời gian, chi phí, bên cạnh đó nâng cao hiệu suất của quá trình và giảm sai số.

Kiến nghị:

Đề tài nghiên cứu mới chỉ trình bày các phương pháp xác định một số đồng vị phóng xạ trong mẫu nước. Ngồi mẫu nước ra thì hai đồng vị phóng xạ đợc hại 210Pb và 210Po còn chứa trong các mẫu khác như đất, thực phẩm, khơng khí, bụi… Các phương pháp nêu trên hồn tồn có thể dùng với nhiều loại mẫu chứ khơng chỉ là mẫu nước.

Diễn biến của quá trình phóng xạ tương đối phức tạp, thay đổi từ môi trường này qua môi trường khác, từ mẫu này sang mẫu khác. Việc phân tích nồng đợ phóng xạ các đồng vị trong mơi trường ngồi việc xác định hoạt đợ, đánh giá liều hiệu dụng... cịn đưa

ra mợt hướng nghiên cứu mới là xác định mô hình dịch chuyển từ môi trường vào cơ thể, đánh giá tổng quan các yếu tố phóng xạ gây ảnh hưởng tới sức khỏe con người, từ đó đưa ra biện pháp và hướng khắc phục.

Qua đó kết quả của đề tài cho thấy cần phải sử dụng hợp lý các phương pháp xác định nồng độ phóng xạ các đồng vị, bên cạnh đó là tính cấp thiết phải xây dựng và thực hiện các đề tài cho phép đánh giá hiệu quả các nguồn phóng xạ gây ảnh hưởng xấu tới sức khỏe.

TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng việt:

[1] Lê Khánh Phồn (2004), Thăm dị phóng xạ, NXB Giao thơng vận tải, Hà Nội. [2] Lê Khánh Phồn, Phan Thiên Hương (2016), Phóng xạ mơi trường, NXB Xây

dựng, Hà Nội.

[3] Nguyễn Thị Ánh Tuyết (2013), Tổng quan các phương pháp phân tích 210Po

trong mẫu mơi trường bằng hệ phổ kế alpha, Luận văn thạc sỹ, Trường Đại học

Sư phạm thành phớ Hồ Chí Minh.

Tiếng anh:

[1] Determination of 210Pb in environmental samples - Yasser Ebaid (Faculty of Science, Fayuom University), Ashraf Khater (Egyptian Nuclear and Radiological Regulatory Authority).

[2] Aprocedure for the determination of Po-210 in water samples by alpha spectrometry – International atomic energy agency Vienna.

[3] Determination of the activity and the average annual dose of absorbed uranium and polonium in drinking water from Warsaw - Ilona Sekudewicz and Michal Gąsiorowski.

[4] M.Sc.Lena yvonne johansson, “Determination of Pb-210 and Po-210 in aqueous environmental samples”.

[5] M. Beyermann T. Bünger, “Procedure for determining the activity concentrations of lead-210 and polonium-210 in drinking water and ground water”.

[6] IAEA, Vienna (2009), A Procedure for the Determination of 210Po in Water Samples by Alpha Spectrometry.