Mẫu
Tỉ lệ Si/Al
Số tâm acid tính theo lượng NH3
giải hấp (mmol NH3/g) Lý thuyết Thực tế (bằng EDX) HZSC-30 30 33 1,03 HZSC-50 50 57 0,76 HZSC-70 70 89 0,48
Bằng các phương pháp EDX và TPD-NH3, tỉ lệ mol Si/Al của các mẫu ZSM- 5/SBA-15 đã được đặc trưng, phân tích. Kết quả đưa ra trong Bảng 3.13 cho thấy các mẫu HZSC đều có tỉ lệ Si/Al thực cao hơn tỉ lệ Si/Al lý thuyết. Kết quả này là do lượng nhôm đưa vào trong quá trình tổng hợp bao giờ cũng cao hơn lượng nhôm thực tế tham gia liên kết hình thành nên vật liệu. Kết quả phân tích TPD-NH3 cũng cho
thấy khi vật liệu có tỉ lệ Si/Al tăng thì kéo theo độ acid tính theo số tâm acid của vật liệu giảm xuống.
Hình 3.36. Giản đồ TPD-NH3 của các mẫu ZSM-5/SBA-15.
Tuy nhiên, số tâm acid và độ acid là hai khái niệm khác nhau bởi độ acid phụ thuộc vào khả năng hoạt động độc lập của các tâm acid. Phổ TPD-NH3 của các mẫu trong Hình 3.36 cho thấy sự xuất hiện của các peak giải hấp NH3 ở các nhiệt độ tương ứng tại 250 oC, 500 oC và 550 oC, đặc trưng cho sự có mặt của các tâm acid trung bình, tâm acid mạnh và tâm acid rất mạnh. So sánh giản đồ TPD-NH3 của các mẫu trong Hình 3.36 cho thấy, trên giản đồ của mẫu HZSC-50 ngoài các peak xuất hiện ở các nhiệt độ giải hấp 250 oC và 500 oC còn xuất hiện thêm một peak ở 550 oC thể hiện cho các tâm acid rất mạnh. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- giải hấp N2 cho thấy mẫu HZSC-50 có cấu trúc mao quản trung bình được hình thành hoàn thiện hơn so với các mẫu HZSC-30 và HZSC-70. Ngoài ra, trong quá trình hình thành cấu trúc mao quản trung bình của vật liệu, sự phân hủy một phần cấu trúc vi mao quản đã kéo theo sự di chuyển của các nguyên tử nhôm từ hệ vi mao quản ra để tham gia vào sự hình thành các tâm acid trong hệ mao quản trung bình. Sự hình thành này dẫn tới các tâm acid trong hệ mao quản trung bình của vật liệu có khả năng hình thành ở các vị trí cách xa nhau, dẫn tới khả năng hoạt động độc lập cao, do đó hình thành nên các tâm acid rất mạnh trong vật liệu HZSC-50.
3.2.2. Tổng hợp vật liệu HPA trên chất mang ZSM-5/SBA-15
Luận án đã tiến hành đưa HPA lên chất mang ZSM-5/SBA-15 nhằm dựa trên các đặc tính ưu việt của zeolite ZSM-5 (cấu trúc tinh thể, độ bền thủy nhiệt, độ acid cao) và vật liệu MQTB SBA-15 (diện tích bề mặt riêng lớn, cấu trúc MQTB, chứa nhóm chức silanol thuận lợi cho việc chức năng hóa). Các kỹ thuật EDX. FT-FT-IR, XRD, đẳng nhiệt hấp phụ-nhả hấp phụ N2 và TPD-NH3 của các mẫu vật liệu xúc tác HPA/HZSC đã được phân tích để đặc trưng cấu trúc và đặc tính của vật liệu.
Kết quả phân tích EDX trên các mẫu vật liệu được thể hiện ở Bảng 3.14.