Tháng 8 năm 627, Huyền Trang đơn độc hòa vào đoàn thương nhân, bắt đẩu chuyến du hành đẩy mạo hiểm hơn 5 vạn dặm xuất phát từ Trường An, nhưng bị phát hiện và bị đô đốc Lương Châu Lý Đại Lượng truy bắt. Sau đó ông ngẩm vượt Ngọc Môn Quan ở Qua Châu, rong ruổi trên lưng con ngựa được người Hổ tặng, vượt qua sa mạc dài hơn 800 dặm, tất cả đều nhờ con ngựa thuộc đường này mà tránh được cái khát trên hoang mạc khô cằn.
Khi đi qua nước Cao Xương, ông được vua nước này trọng vọng, và coi lầ “ngự đệ", còn nhọc công dùng vàng bạc châu báu biếu Đại Khả Hãn Tây Đột Khuyết để xin Đại Khả Hãn lệnh cho các nước chư hầu Tây Vực giúp Huyền Trang được thông hành thuận lợi.
Năm 628, Huyền Trang tới khu vực Kashmir, 657 bộ kinh Phật mà ông lấy được đều nhờ vào trí tuệ và kiến thức. Theo ghi chép, thời gian ở Kashmir, ông đã nhiều lẩn vượt sông Hằng, cầu kiến các danh sư, nghiên cứu kinh Phật.
Năm 631, Huyển Trang tới thành phố Gaya, vào tự viện Nạlanda, nơi nghiên cứu lớn nhất về Phật giáo ở Ân Dộ khi ấy. ông đã đọc hẩu hết kinh sách, nổi tiếng khắp Ân Độ về kiến thức sâu rộng và được mời giảng pháp với tư cách là một học giả. Nghe nói, ông đã giảng pháp tới 18 ngày ở thành phố Kanyakubja (nay là Kannauj), khiến cho cả 18 vị quốc vương Ân Độ và 7.000 chư tăng khâm phục, nhận được sự kính trọng bội phần.
Năm 643, Huyền Trang trở về Đại Dường, vì sợ bị xử tội tự ý vượt quan ải, nên đã nhờ người tới Trường An xin trước. Hơn nữa, ông biết Lý Thế Dân cũng có chí mở rộng về phía Tây, nên nói rằng mình đã đi qua các nước Tây Vực, thông tỏ chính trị, kinh tế, phong tục tập quán, nên được Lý Thế Dân chào đón nổng nhiệt. Lý Thế Dân lệnh cho ông viết lại tất cả những điều tai nghe mắt thấy ở Tây Vực. Sau đó, Huyền Trang viết “Đại Đường Tây Vực Kí” , cuốn sách có vai trò quan trọng trong sự nghiệp thống nhất Đại Đường. Mãi tới ngày nay, bộ sách vẫn là tài liệu quan trọng nghiên cứu về lịch sử Tây Vực giữa thê' kỉ thứ 7. Điều này chắc hẳn Huyền Trang chưa từng nghĩ tới.