Chúng tôi sử dụng thiết bị đo RLC Hioki 3532 điều khiển bằng chương trình phần mềm để khảo sát sự phụ thuộc của tính chất điện môi theo nhiệt độ. Mẫu được đặt trong lò nung và được đo ở tần số 10 kHz. Kết quả cho ở hình 3.6.
Hình 3.6 là sự phụ thuộc của hằng số điện môi ε và tổn hao điện môi tg theo nhiệt độ của hệ gốm KNN-xCZN với nồng độ x khác nhau được đo tại tần số 10 kHz.
Hình 3.6 Sự phụ thuộc của hằng số điện môi và tổn hao điện môi tg vào nhiệt độ của hệ gốm KNN-xCZN với các nồng độ CZN khác nhau.
45
Từ hình 3.6 cho thấy phổ hằng số điện môi theo nhiệt độ của tất cả các mẫu gốm KNN-xCZN với nồng độ x từ 0.00 đến 0.06 đều có 2 đỉnh: một đỉnh tại nhiệt độ thấp, đây là đỉnh tương ứng với sự chuyển pha từ sắt điện trực thoi sang sắt điện tứ giác (chuyển pha TO-T), các đỉnh này có cường độ giảm dần khi nồng độ x tăng; đỉnh thứ hai ở nhiệt độ cao hơn tương ứng với sự chuyển pha từ pha sắt điện tứ giác sang pha lập phương thuận điện, đây chính là điểm chuyển pha Curie TC. Khi nồng độ x 0.08, đỉnh ứng với chuyển pha TO-T biến mất, chỉ còn đỉnh TC. Kết quả này phù hợp với sự biến đổi pha cấu trúc do tác động của thành phần CZN như đã thảo luận ở chương 2.
Trên hình 3.7 là đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie TC và nhiệt độ chuyển pha sắt điện trực thoi-tứ giác TO-T vào nồng độ CZN của hệ gốm KNN-xCZN đo tại tần số 10 kHz. Khi nồng độ CZN tăng, nhiệt độ chuyển pha TO-T giảm từ 117ºC ứng với x = 0.00 xuống 49oC ứng với x = 0.06, các đỉnh ứng với x = 0.08 và 0.10 biến mất. Tương tự, nhiệt độ TC giảm từ 286oC ứng với x = 0.00 xuống 108oC ứng với x = 0.10. Ngoài ra, với các mẫu có nồng độ x 0.02, đỉnh TC sắc n t tương ứng với đặc trưng của một sắt điện thường, tuy nhiên khi gia tăng nồng độ CZN (x 0.04), đỉnh của hằng số điện môi lại mở rộng theo kiểu chuyển pha nhòe đặc trưng của cấu trúc perovskite bất trật tự ứng với các vật liệu sắt điện relaxor, chứng tỏ sự dịch chuyển giữa pha sắt điện - thuận điện của các mẫu gốm này xảy ra trong một khoảng nhiệt độ. Trong trường hợp này, tại nhiệt độ T > Tc, quan hệ (T) sẽ không tuân theo định luật Curie-Weiss như thường thấy ở các vật liệu sắt điện thường mà được xác định theo biểu thức [19]:
n m T T A( ) 1 1 max (3.2)
46
Trong đó Tm là nhiệt độ ứng với giá trị cực đại max của , số mũ n đặc trưng cho độ nhoè của đỉnh (T), giá trị của n nằm trong khoảng 1 n 2, khi n = 1, (3.2) trở thành biểu thức của định luật Curie-Weiss ứng với sắt điện bình thường. n cũng chính là độ dốc của đường thẳng biểu diễn sự phụ thuộc của ln(1/ -1/max) theo ln(T-Tm).
Hình 3.7 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie TC và nhiệt độ chuyển pha TO-T vào nồng độ x của hệ gốm KNN-xCZN.
Hình 3.8 là đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của ln(1/ -1/max) theo ln(T- Tm) tại T Tm của các mẫu. Từ các đồ thị này, độ nhòe n của các đỉnh (T) đã được xác định.
47
Hình 3.8 Sự phụ thuộc của ln(1/ -1/max) theo ln(T-Tm) tại T Tm của các mẫu gốm x = 0.04, 0.06, 0.08, 0.10.
48
Hình 3.9 là sự phụ thuộc của độ nhòe n vào nồng độ CZN. Ứng với nồng độ CZN tăng, độ nhòe n gia tăng, đỉnh cực đại của hằng số điện môi càng mở rộng. Nguyên nhân của hiện tượng dịch chuyển pha nhòe có thể do sự thăng giáng thành phần (ở đây là sự gia tăng độ bất trật tự trong cách sắp xếp của các ion Zn2+
và Nb5+ tại vị trí B) làm tạo ra các vi vùng có nhiệt độ Tc khác nhau phân bố thống kê xung quanh giá trị trung bình Tm [19].