Để xác định năng lượng liên kết exciton Elk cho bài toán chúng tôi sử dụng các giá trị khối lượng của electron (me) và lỗ trống (mh) tương ứng trong bảng 3.1.
Bảng 3.1. Khối lượng của electron và lỗ trống ở một số vật liệu khác nhau thuộc dòng TMDs [71]
Vật liệu m / me 0 m / mh 0
WS2 0.32 0.35
WSe2 0.34 0.36
MoS2 0.47 0.54
MoSe2 0.55 0.59
với m0 9.1 10 31kg. Chúng tôi xem khoảng cách chắn r0 và tham số c như hai thông số tự do rồi tiến hành điều chỉnh chúng. Cụ thể, đầu tiên chúng tôi tiến hành cố định
0.01
c sau đó điều chỉnh giá trị r0 sao cho kết quả tính toán năng lượng liên kết cho trường hợp cường độ từ trường bằng không (B = 0 T) gần nhất với kết quả tương ứng ED trong công trình [71]. Với bước nhảy bằng 0.05 chúng tôi xác định được giá trị khoảng cách chắn r0 và sử dụng nó để tính toán năng lượng liên kết exciton Elk
(trường hợp B = 0 T) ứng với các vật liệu trong bảng 3.1. như sau
Bảng 3.2. Khoảng cách chắn r0, năng lượng liên kết exciton (B = 0 T) ứng với giá trị tham số c = 0.01 của một số vật liệu thuộc dòng TMDs
Vật liệu r0 (Å) Elk (eV) ED (eV) [71] lk D
D E - E ×100 E (%) WS2 182.25 0.530148 0.5301 0.0091 WSe2 221.40 0.473811 0.4738 0.0023 MoS2 208.50 0.555734 0.5557 0.0061 MoSe2 267.30 0.486695 0.4867 0.0001
Các quy đổi trong quá trình tính toán năng lượng liên kết Elk, sẽ được trình bày cụ thể hơn trong phần 3.2. tiếp sau, trong phần này chúng tôi chỉ tập trung vào việc đề xuất các giá trị r0 phù hợp cho bài toán. Với các giá trị r0 đã xác định, kết quả tính toán năng lượng liên kết exciton Elk tương ứng thu được so với kết quả trong công trình [71] có sai số tỉ đối cao nhất chỉ vào khoảng 0.0091%. Điều này cho thấy các giá trị
0
r trong bảng 3.2. phù hợp khi sử dụng để so sánh kết quả tính toán trong luận văn với kết quả trong công trình [71].
Ứng với giá trị tham số c0.01 ta thấy được sự tương thích cao giữa thế Cudazzo hiệu chỉnh và thế gốc cũng như sự tương đồng về dáng điệu với thế màn chắn Keldysh như đã trình bày trong phần 2.1. Giá trị này cũng đủ nhỏ để đảm bảo tiệm cận của thế màn chắn hiệu chỉnh khi r phù hợp tốt với thế màn chắn Keldysh. Do vậy việc
chọn c0.01 để khớp các giá trị của r0 cho bài toán trong luận văn là có cơ sở. Các giá trị r0 này sẽ được cố định và sử dụng trong các tính toán tiếp theo trong luận văn.
3.2.Năng lượng liên kết exciton trong WS2 trong từ trường
Để thuận tiện so sánh với kết quả trong công trình [71], đầu tiên chúng tôi đưa ra các quy đổi về hệ đơn vị chuẩn SI đối với các đại lượng trong bài toán. Với giá trị khối lượng me 0.32m0 và mh 0.35m0 của WS2 trong bảng 3.1. khối lượng rút gọn hiệu dụng của hệ trong trường hợp này *
0
(56 / 335)
m m . Trong nội dung bài toán chúng tôi sử dụng giá trị hằng số điện môi 1 ứng với trạng thái đơn lớp WS2 nằm “lơ lửng trong chân không”, kết quả tính toán sẽ được so sánh với trường hợp tương ứng trong [71]. Với giá trị khối lượng rút gọn hiệu dụng *
m đã xác định trên, đơn vị của độ dài và năng lượng lúc này lần lượt là *
3.166
a Å, 2Ry* 4.555 eV , khoảng cách chắn được xác định trong 3.1. nhận giá trị r0 182.25 Å. Năng lượng liên kết exciton được xác định qua công thức
,
lk e h ex
E E E E (3.1) trong đó Ee, Eh lần lượt là năng lượng electron và năng lượng lỗ trống riêng biệt, Eex
là kết quả tính toán từ (2.47). Chúng tôi xét trường hợp đơn giản khi không có trường ngoài EeEh 0. Trong phần tiếp theo chúng tôi sẽ sử dụng các quy đổi trên vào quá trình lập trình giải số để thu nghiệm chính xác của bài toán exciton trong WS2 trong từ trường với cường độ lần lượt 10T và 20T.
Trong quá trình phân tích số liệu năng lượng thu được với trường hợp exciton trong WS2 nói riêng và các vật liệu khác thuộc dòng TMDs (WSe2, MoS2, MoSe2) nói chung, thì khi cố định giá trị tham số c0.01 sử dụng với các trường hợp có sự góp mặt của từ trường (10 T, 20 T) và đối chiếu với các số liệu tương ứng ED trong [71] thì kết quả thu được có sự sai khác (Bảng 3.3.). So với giá trị năng lượng khi không có từ trường (B = 0 T, E = 0.530148) ta thấy lúc này khi từ trường thay đổi, năng lượng liên kết tăng chậm hơn so với kết quả trong [71]. Tuy nhiên, sai số tỉ đối giữa hai kết quả vẫn không quá lớn.
Khi thực hiện quy trình tương tự với các giá trị khác của tham số c (c0.1, 0.001,
c …) cũng cho thấy năng lượng tăng chậm hơn so với kết quả ED trong [71]. Tuy nhiên, nếu thực hiện điều chỉnh tham số c thay đổi linh động ứng với các giá trị khác nhau của cường độ từ trường thì có một số giá trị của c cho kết quả phù hợp tương đối tốt khi đối chiếu với các số liệu tương ứng trong công trình [71]. Cụ thể, trong bảng 3.4. khi chọn c0.0024 và c0.0006 (bước nhảy của c được chọn bằng 0.0001) ứng với trường hợp từ trường bằng 10 T và 20 T, thì sai số lúc này đã giảm đáng kể (0.3430 → 0.0030 ứng với trường hợp B = 10 T và 0.6447 → 0.0037 ứng với trường hợp B = 20 T) so với khi cố định một giá trị c0.01 ứng với các giá trị khác
nhau của cường độ từ trường.
Bảng 3.3. Năng lượng liên kết exciton trong WS2 ( B = 10 T và B = 20 T) ứng với giá trị tham số c = 0.01 B lk * y E (2R ) Elk (eV) ED (eV) [71] lk D D E - E ×100 E (%) 10T 0.116394262265015 0.530176 0.5320 0.3429 20T 0.116412549396979 0.530259 0.5337 0.6447
Bảng 3.4. Năng lượng liên kết exciton trong WS2 ( B = 10 T và B = 20 T)
B lk * y E (2R ) Elk (eV) ED (eV) [71] lk D D E - E ×100 E (%) 10T ( c = 0.0024) 0.116798285101450 0.532016 0.5320 0.0030 20T (c = 0. 0006) 0.117174124955742 0.533728 0.5337 0.0037
Như vậy, khi cố định tham số c0.01 trong từ trường thay đổi ta thu được kết quả trong bảng 3.3. Khi thay đổi c theo từ trường thì có một số giá trị (c0.0024ứng với B = 10 T và c0.0006 ứng với B = 20 T) cho kết quả năng lượng liên kết exciton trong WS2 phù hợp tốt với số liệu tương ứng trong công trình [71], với sai số tỉ đối cao nhất chỉ vào khoảng 0.0037%. Chúng tôi nhận thấy rằng sai số ở cả hai trường hợp cố định và thay đổi c có thể giảm xuống thông qua việc giảm giá trị bước nhảy của tham số c và khoảng cách chắn r0.
3.3.Tham số c trong thế màn chắn Cudazzo hiệu chỉnh
Bằng việc áp dụng quy trình tương tự như để điều chỉnh tham số c phù hợp với các kết quả trong công trình [71] đối với các vật liệu WSe2, MoS2 và MoSe2, khi giá trị tham số c được điều chỉnh tối ưu, kết quả năng lượng liên kết thu được đều phù hợp tốt với các số liệu trong [71]. Tuy nhiên với các vật liệu khác nhau, giá trị tối ưu của tham số c (ứng với bước nhảy 0.0001) cũng khác nhau, điều này làm hạn chế đi tính phổ quát của thế màn chắn hiệu chỉnh và cũng phụ thuộc khá nhiều vào số liệu đối chiếu làm giảm ý nghĩa của phương pháp. Để khắc phục điều này, chúng tôi sẽ đề xuất một hướng tiếp cận và một số giá trị của tham số c ứng với cường độ từ trường 10 T và 20 T chung cho các vật liệu khác nhau thuộc dòng TMDs (bảng 3.5.).
Theo hướng tiếp cận này, đầu tiên chúng tôi sử dụng kết quả khoảng cách chắn
0
r ứng với giá trị tham số c0.01 đã thiết lập trong phần 3.1 để cố định r0 trong các tính toán tiếp theo. Sau đó với giá trị bước nhảy của tham số c bằng 0.001 chúng tôi tiến hảnh xử lí số liệu, đưa ra nhận xét và xác định được, với giá trị c0.003và
0.001
c lần lượt ứng với trường hợp cường độ từ trường bằng 10 T và 20 T kết quả năng lượng thu được cho sai số tỉ đối tối đa so với công trình [71] vào khoảng 0.098% (ứng với 10 T), và 0.184% (ứng với 20 T). Như vậy, với việc xác định được giá trị của c ứng với sự thay đổi của từ trường, thế màn chắn Cudazzo hiệu chỉnh lúc này vừa đảm bảo được sự đơn giản trong quá trình tính toán, cho kết quả tính toán phù hợp tốt với công trình [71] mà không làm mất đi ý nghĩa của phương pháp.
Bảng 3.5. Năng lượng liên kết exciton của một số vật liệu thuộc dòng TMDs với cường độ từ trường 10 T và 20 T Vật liệu 10 T ( c = 0.003 ) 20 T ( c = 0.001 ) Elk (eV) ED (eV) [71] lk D D E - E ×100 E (%) Elk (eV) ED (eV) [71] lk D D E - E ×100 E (%) WS2 0.531696 0.532 0.057 0.533234 0.5337 0.087 WSe2 0.475034 0.4755 0.098 0.476321 0.4772 0.184 MoS2 0.556860 0.5569 0.007 0.558157 0.5581 0.010 MoSe2 0.487457 0.4878 0.070 0.488435 0.4888 0.075
KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN ĐỀ TÀI
Kết luận
Trong nội dung luận văn chúng tôi đã thực hiện được
-Xây dựng được biểu thức thế màn chắn Cudazzo hiệu chỉnh. Thế hiệu chỉnh đạt được tương thích cao với thế gốc trong công trình [26], sai số giữa thế hiệu chỉnh và thế gốc thể hiện qua tham số c được đưa vào trong biểu thức của thế hiệu chỉnh. Ta có thể chọn c đủ nhỏ để thế hiệu chỉnh tiến dần tới thế gốc.
-Xây dựng được bộ hàm cơ sở cho phương pháp toán tử FK ở hai dạng đại số và dạng giải tích. Tạo điều kiện cho việc phát triển, mở rộng phạm vị ứng dụng phương pháp toán tử FK vào các bài toán khác nhau.
-Đề xuất được các giá trị của khoảng cách chắn r0 ứng với trường hợp tham số
0.01
c của một số vật liệu khác nhau thuộc dòng TMDs. Từ đó thu được năng lượng cho trường hợp không có từ trường (B = 0 T) phù hợp khá tốt với kết quả trong công trình [71]. Công trình [71] là một công trình mới và số liệu được so sánh đối chiếu khá nhiều với các công trình tính toán lý thuyết cũng như đo đạc thực nghiệm.
-Tính toán được năng lượng liên kết cho exciton trong vật liệu WS2 ứng với giá trị của tham số c0.01. Nhận xét được việc thay đổi giá trị c trong biểu thức của thế Cudazzo hiệu chỉnh có thể thay đổi giá trị của năng lượng thu được.
-Đề xuất được một số giá trị của tham số c chung đối với các vật liệu khác nhau thuộc dòng TMDs thích hợp để đối chiếu với số liệu trong công trình [71] cho trường hợp từ trường B = 10 T và B = 20 T. Kết quả năng lượng thu được với các giá trị đề xuất cho sai số không quá lớn so với số liệu trong công trình [71]. Ngoài ra, kết quả này cũng cho thấy được vai trò của từ trường trong việc tăng năng lượng liên kết exciton.
Hướng phát triển của đề tài
Trong quá trình lập trình thuật toán để giải số trên ngôn ngữ lập trình FORTRAN chúng tôi gặp một số hạn chế trong bài toán. Kích cỡ tối đa của ma trận có thể xây dựng chỉ vào khoảng 70, với kích cỡ ma trận vào cỡ 80 trở đi xuất hiện dấu hiệu tràn số khi các giá trị tính toán được lúc này nhảy ra khỏi các giá trị đã hội tụ trước đó. Nguyên nhân là khi xử lí tính toán thành phần chứa hàm logarithm tự nhiên chúng tối phải thực hiện tính toán theo hướng giải tích (tích phân), việc này dẫn đến phải sử dụng khá nhiều phép gần đúng dẫn tới không kiểm soát được sai số, dẫn tới kích cỡ ma trận lúc này hạn chế. Vì vậy, một trong những hướng để phát triển đề tài là phát triển thuật toán để mở rộng kích cỡ ma trận.
Ngoài ra, việc nghiên cứu để xử lí thành phần logarithm tự nhiên theo hướng tiếp cận đại số cũng là hướng đáng quan tâm.
Về tham số c và khoảng cách chắn r0. Ngoài việc cố định tham số c0.01 để xác định khoảng cách chắn r0 như trong 3.1., hoàn toàn có thể cố định c bằng một giá trị khác để xác định giá trị khoảng cách chắn r0 tương ứng phù hợp và thực hiện quy trình tương tự trong luận văn để thu được kết quả năng lượng với sai số thấp hơn. Ngoài ra, việc giảm giá trị bước nhảy của tham số c và khoảng cách chắn r0 cũng có thể thực hiện để giảm sai số trong các kết quả tính toán, tăng giá trị của phương pháp FK.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1] T. Ohnoa et al., “Size effect of TiO2–SiO2 nano-hybrid particle”, Materials Chemistry and Physics, 113(1), pp. 119-123, 2009.
[2] G. Lassaletta et al., “Spectroscopic characterization of quantum-sized TiO2 supported on silica: influence of size and TiO2-SiO2 interface composition”, Journal Physical Chemistry, 99(5), pp. 1484–1490, 1995.
[3] W. T. Sommer, "Liquid Helium as a Barrier to Electrons", Physical Review Letters, 12(11), pp. 271–273, 1964.
[4] F. Y. Yang et al., “Large Magnetoresistance and Finite-Size Effects in Electrodeposited Single-Crystal Bi Thin Films”, Physical Review Letters, 82, pp. 3328, 1999.
[5] G. Mani et al., “Zero-resistance states induced by electromagnetic-wave excitation in GaAs/AlGaAs heterostructures”, Nature, 420, pp. 646–650, 2002. [6] T. P. Marlow et al. , “Ground State of a Two-Dimensional Coupled Electron-
Hole Gas in InAs/GaSb Narrow Gap Heterostructures”, Physical Review Letters, 82, pp. 2362, 1999.
[7] K. S. Novoselov et al., “Electric Field Effect in Atomically Thin Carbon Films”, Science, 360, pp. 666 – 669, 2004.
[8] K. S. Novoselov, A.K. Geim, "The rise of graphene", Nature Materials, 6, pp. 183–91, 2007.
[9] K. S. Novoselov et al., “Two-dimensional gas of massless Dirac fermions in graphene", Nature, 438, pp. 197 – 200, 2005.
[10] C. M. P. Christianen, “Semiconductor nanostructures in high magnetic fields: recent results at HFML Nijmegen”, International Journal of Modern Physics B, 23, pp. 2573 – 2574, 2009.
[11] J. H. Davies, “The Physics of low dimensional semiconductors – An introduction”, Cambridge University Press, 1998.
[10] Y. Zhang et al., “Direct observation of a widely tunable bandgap in bilayer graphene”, Nature, 459, pp. 820–823, 2009.
[11] C.Ruppert et al., “Optical Properties and Band Gap of Single- and Few-Layer MoTe2 Crystals”, Nano Letters, 14(11), pp. 6231–6236, 2014.
[12] A. Chernikov et al., “Exciton Binding Energy and Nonhydrogenic Rydberg Series in Monolayer WS2”, Physical Review Letters, 113, August 2014. [13] A. Sun, “Emerging Photoluminescence in Monolayer MoS2”, Nano Letters,
10, pp. 1271–1275, 2010.
[14] H. P. Komsa, A. V. Krasheninnikov, “Effects of confinement and environment on the electronic structure and exciton binding energy of MoS2 from the first principles”, Physical Review B, 86, 2012.
[15] Ramasubramaniam, “Large excitonic effects in monolayers of molybdenum and tungsten dichalcogenides”, Physical Review Letters B, 86, 2012.
[16] E. Gross et al., “Hot excitons and exciton excitation spectra”, Journal of Physics and Chemistry of Solids, Issue 12, Volume 31, pp. 2595-2606, 1970. [17] C. Kittel, “Introduction to Solid State Physics - 7th edition”, The University of
California at Berkeley, Wiley, 1996.
[18] G. Grosso et al., “Excitonic swiches operating at 100K”, Nature photonics, 3, pp. 577 – 580, 2009.
[19] S. Nakamura, M. Riordan, “The dawn of miniature Green lasers”, Scientific America, pp. 70 – 75, 2009.
[20] D. Nandi et al., “Exciton Condensation and Perfect Colomb Drag”, Nature, 488, pp. 481- 484, 2012.
[21] A. C. Balram et al., “Role of exciton screening in the 7/3 fractional quantum Hall effect”, Physical Review Letters, 110, 2013.
[22] J. P. Eisenstein, A. H. MacDonald, “Bose-Einstein condensation of excitons in bilayer electron systems”, Nature, 432, pp. 691 – 694, 2004.
[23] B. Zhu, X. Chen, X. Cui, “Exciton Binding Energy of Monolayer WS2”, Nature Scientific Reports, 5 , 2015.
[24] F. Ceballos et al., “Exciton formation in monolayer transition metal dichalcogenides”, Nanoscale, 8, pp. 11681 – 11688, 2016.
[25] Z. Ye et al., “Probing excitonic dark states in single-layer tungsten disulphide”, Nature, 513, pp. 214–218, 2014.
[26] P. Cudazzo et al., “Dielectric screening in two-dimensional insulators: Implications for excitonic and impurity states in graphane”, Physical Review B, 84, pp. 085406, 2011.
[27] L. V. Keldysh, "Coulomb interaction in thin semiconductor and semimetal films", JETP Letter, 29, 658 – 661, 1979.
[28] N. T. Hoang-Do, D. L. Pham, V. H. Le, “Exact numerical solutions of the Schrödinger equation for a two-dimensional exciton in a constant magnetic field of arbitrary strength”, Physica B, 423, pp. 31 – 37, 2014.
[29] N. T. Hoang-Do, V. H. Hoang, V. H. Le, “Analytical solutions of the Schrödinger equation for a two-dimensional exciton in magnetic field of arbitrary strength”, Journal of Mathematical Physics, 54, 2013.