Xỏc định hoạt độ phúng xạ theo phƣơng phỏp phổ gamma

 Hoạt độ phúng xạ

Độ phúng xạ của khụng khớ phụ thuộc vào hoạt độ phúng xạ riờng của Rađi, Radon, Beli, Urani, Thori, Kali và Cesi…. Vỡ vậy để đỏnh giỏ mức độ an toàn phúng xạ của khụng khớ cần phải xỏc định hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị phúng xạ trờn. Thụng thƣờng hoạt độ phúng xạ đƣợc xỏc định theo phƣơng phỏp phổ gamma. Cơ sở của phƣơng phỏp nhƣ sau:

Mỗi đồng vị phõn ró phúng xạ hoặc α hoặc β cú thể kốm theo phỏt một số bức xạ gamma đặc trƣng cú năng lƣợng hoàn toàn đặc trƣng cho nguyờn tố đú. Số tia gamma cú năng lƣợng xỏc định phỏt ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian tỷ lệ với hoạt độ

phúng xạ của nguyờn tố [7]. Số bức xạ gamma đặc trƣng cú năng lƣợng Eγ phỏt ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian đƣợc xỏc định theo cụng thức :

nγ = Iγ H (2.3) Trong đú: H là hoạt độ phúng xạ cú trong mẫu.

Iγ là cƣờng độ tia gamma (hệ số phõn nhỏnh) cú năng lƣợng Eγ

Với tia gamma cú năng lƣợng xỏc định, Iγ biết, xỏc định số tia gamma năng lƣợng Eγ phỏt ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian s biết hoạt độ phúng xạ H của đồng vị cú trong mẫu. Để xỏc định nγ dựa vào diện tớch đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trƣng.

Gọi n0 là tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần đó trừ phụng trong một đơn vị thời gian, ε là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma đặc trƣng, ta cú:

n0 = ε nγ (2.4)

Thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu cần phõn tớch trong thời gian t, sử dụng chƣơng trỡnh phõn tớch phổ mẫu phõn tớch và mẫu phụng. Xỏc định đƣợc diện tớch đỉnh hấp thụ toàn phần đó trừ phụng trong thời gian t là s.

Tốc độ đếm đó trừ phụng là n0 đƣợc xỏc định theo cụng thức: n0 s t  (2.5) Từ cụng thức (2.4) và cụng thức (2.5), ta cú: 0 n H I   (2.6)

Từ cụng thức (2.6) nhận thấy với mỗi vạch gamma cú năng lƣợng Eγ xỏc định, Iγ đó biết, nếu biết hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần và thực nghiệm, xỏc định đƣợc n0 ta s tớnh đƣợc hoạt độ H của đồng vị cú trong mẫu.

Hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần đƣợc xỏc định dựa vào đƣờng cong hiệu suất ghi. Hệ số phõn nhỏnh s đƣợc tra cứu trong cỏc bảng số liệu hạt nhõn. Trong

bảng 2.2 đƣa ra cỏc đặc trƣng năng lƣợng và hệ số phõn nhỏnh của bức xạ gamma đặc trƣng của cỏc đồng vị phúng xạ trong tự nhiờn [9].

Bảng 2.2: Cỏc đỉnh gamma cú cƣờng độ mạnh nhất do cỏc đồng vị phúng xạ tự nhiờn phỏt ra. Đồng vị Chu kỳ bỏn ró Năng lƣợng gamma (keV) Cƣờng độ tƣơng đối (%) Ghi chỳ 7

Be 53,22 ngày 477,60 10,44 Can nhiễu từ 228Ac

40 K 4,563 10 11ngày 1460,82 10,66 Chuỗi phõn ró của 235U 235U 11 2,571 10 ngày 185,72 57,2

Can nhiễu do 223Ra, 226Ra và 230Th là 44,8%. Cần phải nhiệu chớnh chồng chập đỉnh 143,76 10,96 Cần hiệu chớnh chồng chập đỉnh của 230Th 163,33 5,08 205,31 5,01

Can nhiễu rất nhiều. Khụng nờn sử dụng đỉnh này. 227Th 18,718 ngày 235,96 12,6 256,23 6,8 223

Ra 11,43 ngày 259,46 13,7 Can nhiễu từ 228Ac

219Rn 3,96 giõy 271,23 10,8 Can nhiễu từ 228 Ac và 223Ra 401,81 6,4 Chuỗi phõn ró của 238U 238

227 Th. Khụng nờn dựng. 234Th 24,10 ngày 63,28 4,8 92,37 2,81 Nờn dựng thờm với cỏc đỉnh khỏc 92,79 2,77 228Can nhiễu rất mạnh từ

Ac. Can nhiễu từ tia-X

234 Pa 1,17 phỳt 1001,03 1,021 Khụng bị can nhiễu. Ảnh hƣởng của trựng phựng tổng. 766,37 0,391 Can nhiễu từ 214 Pb và 211 Pb. 258,19 0,075 Can nhiễu rất mạnh từ 214 Pb. 226Ra 186,21 3,555 Can nhiễu do 235Ra và 230 Th là 57,1%. Cần phải nhiệu chớnh chồng chập đỉnh 214Pb 26,8 phỳt 351,93 35,60 295,22 18,414 Can nhiễu một chỳt từ 212 Bi 242,00 7,258 Can nhiễu từ 224Ra và ảnh hƣởng của đỉnh 238,63 keV của 212Pb 214 Bi 19,9 phỳt 609,31 45,49 Hiệu chớnh TPT 1764,49 15,31 1120,29 14,91 Hiệu chớnh TPT (trựng phựng tổng) 1238,11 5,831 Hiệu chớnh TPT 2204,21 4,913

210Pb 8,14 x 103 ngày 46,54 4,25 Can nhiễu một chỳt từ 231 Pa

Chuỗi phõn ró của 232Th

232Th 5,13 x 1012 ngày 63,81 0,27 Can nhiễu mạnh từ

234Th. Khụng nờn dựng 228Ac 6,15 giờ 911,20 25,8 Hiệu chớnh TPT 968,97 15,8 Hiệu chớnh TPT 338,32 11,27 Hiệu chớnh TPT +Can nhiễu từ 223Ra và 214Bi 964,77 4,99 Hiệu chớnh TPT 212Pb 10,64 giờ 238,63 43,6 Cần tỏch đỉnh 242,00 keV của 214Pb 300.,09 3,18 Hiệu chớnh TPT +Can nhiễu từ 231Pa 212Bi 60,54 phỳt 727,33 6,74 Hiệu chớnh TPT +Can nhiễu mạnh từ 228Ac 1620.74 1,51 208Tl 3,060 phỳt 2614,51 99,7 Hiệu chớnh TPT 583,19 30,4 Hiệu chớnh TPT 860,56 12,5 Hiệu chớnh TPT 510,7 22,6 Hiệu chớnh TPT +trựng với đỉnh hủy 511 keV Bảng 2.2 đƣa ra chu kỡ bỏn ró, đỉnh năng lƣợng và cƣờng độ tƣơng đối của cỏc đồng vị phúng xạ, trong đú cú cỏc đồng vị phúng xạ trong chuỗi phõn ró của uran và thori cú thể phỏt hiện đƣợc bằng phổ kế gamma. Ở cột chỳ thớch cú đƣa ra hệ số để giỳp cho việc lựa chọn đỉnh phõn tớch. Đối với nhiều đỉnh, cú thể xuất hiện hiệu ứng can nhiễu do cỏc đỉnh lõn cận gõy ra.

 Đƣờng cong hiệu suất ghi

Trong bài toỏn xỏc định hoạt độ phúng xạ theo phƣơng phỏp phổ gamma ta quan tõm tới hiệu suất ghi tuyệt đối. Đồ thị mụ tả sự phụ thuộc vào năng lƣợng của hiệu suất ghi đƣợc gọi là đƣờng cong hiệu suất ghi. Sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lƣợng cú dạng: 0 ln  (ln / ln )i i a E E  (2.7) Với ai là cỏc hệ số tỷ lệ, E là năng lƣợng.

Để xõy dựng đƣờng cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần ta dựng cỏc mẫu chuẩn chứa cỏc đồng vị phúng xạ đó biết trƣớc hoạt độ phúng xạ, cỏc năng lƣợng và hệ số phõn nhỏnh của bức xạ gamma đặc trƣng.

Gọi H là hoạt độ phúng xạ của đồng vị, Iγ là hệ số phõn nhỏnh của bức xạ gamma cú năng lƣợng đặc trƣng là Eγ, t là thời gian đo phổ gamma.

Số bức xạ gamma phỏt ra từ mẫu trong thời gian đo t là Nγ đƣợc tớnh theo cụng thức:

Nγ = IγH t (2.8)

Gọi S là diện tớch đỉnh hấp thụ toàn phần đó trừ phụng, hiệu suất ghi 4 đƣợc tớnh theo cụng thức: 0 n S I .H.t I .H    (2.9)

Trong đú: n0 là tốc độ đếm đó trừ phụng tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trƣng cú năng lƣợng lấy từ phổ mẫu chuẩn. Biết hoạt độ phúng xạ H của đồng vị phúng xạ cú trong mẫu, biết Iγ của bức xạ đặc trƣng năng lƣợng Eγ.

Từ cụng thức (2.9) ta xỏc định đƣợc hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần năng lƣợng Eγ, theo cụng thức truyền sai số [4], sai số khi xỏc định hiệu suất ghi:

S 2 H 2 I 2 ( ) ( ) ( ) S H I           (2.10)

Từ tập hợp hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần ứng với năng lƣợng đặc trƣng của gamma khỏc nhau, xõy dựng đƣờng cong hiệu suất ghi phụ thuộc vào năng lƣợng. Từ đƣờng cong hiệu suất ghi biết đƣợc hiệu suất ghi tại cỏc đỉnh năng lƣợng quan tõm, thay vào cụng thức (2.5) ta xỏc định hàm lƣợng hoạt độ H của đồng vị trong mẫu đo cú khối lƣợng m. Hoạt độ riờng của đồng vị phúng xạ cú trong khụng khớ đƣợc tớnh theo cụng thức: 0 H H V  (2.11) Với V là thể tớch mẫu khớ đƣợc tập hợp 2.3. HỆ PHỔ KẾ GAMMA BÁN DẪN ORTEC

2.3.1. Sơ đồ khối của hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC

Hoạt độ đồng vị phúng xạ đƣợc xỏc định trờn cơ sở đo cƣờng độ của cỏc tia gamma. Hiện nay việc đo phổ gamma chủ yếu sử dụng cỏc hệ phổ kế nhiều kờnh với cỏc detector bỏn dẫn (Ge) [14,15].

Hỡnh 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC của Bộ mụn Vật lý hạt nhõn – Trường ĐHKHTN – ĐHQGHN.

Một hệ phổ kế gamma bao gồm: detector bỏn dẫn siờu tinh khiết HPGe, cỏc hệ điện tử nhƣ tiền khuyếch đại, khuyếch đại phổ, bộ biến đổi tƣơng tự số (ADC), mỏy phõn tớch biờn độ nhiều kờnh (MCA), nguồn nuụi ỏp… Ngoài ra, c n cú thể cú cỏc bộ phận nhƣ mỏy phỏt xung chuẩn…

Hỡnh 2.1 trỡnh bày sơ đồ hệ đo phổ gamma bỏn dẫn siờu tinh khiết HPGe tại Bộ mụn Vật lý Hạt nhõn Trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiờn - ĐHQGHN.

Trong Luận văn này, đó sử dụng hệ phổ kế gamma với detector bỏn dẫn Germani siờu tinh khiết (HPGe) làm lạnh bằng điện do hóng ORTEC chế tạo.

Khi bức xạ gamma bay vào đầu d , do tƣơng tỏc của gamma với vật chất, cỏc cặp điện tớch trong đầu dũ s đƣợc hỡnh thành. Số lƣợng cặp điện tớch này tỉ lệ với năng lƣợng của tia gamma bị mất đi trong đầu dũ. Cỏc khối điện tử cú nhiệm vụ xử lý cỏc xung, sau đú hiển thị trờn mỏy tớnh dƣới dạng phõn bố của tia gamma đƣợc ghi nhận theo năng lƣợng.

Detector đƣợc đặt trong buồng chỡ do hóng ORTEC sản xuất [15]. Hỡnh ảnh cho buồng chỡ sử dụng trong luận văn này đƣợc cho ở hỡnh 2.2

 Đặc trƣng kỹ thuật của buồng chỡ nhƣ sau:

- Chỡ là loại chỡ phụng thấp

- Vật liệu để lút buồng đo bằng thiếc siờu sạch và đồng 1mm khụng oxy để loại trừ bức xạ tia X do chỡ phỏt ra.

- Khe hở của nắp đậy cú thể điều chỉnh đối với tất cả cỏc chế độ che chắn

 Đặc tớnh:

- Độ che chắn : 4 inches

- Trọng lƣợng khoảng 1200 kg

- Đƣờng kớnh buồng chỡ: sõu 16 inches  đƣờng kớnh 11 inches - Chõn dài 27 inches  27 inches

- Chiều cao chõn bàn cú thể điều chỉnh đƣợc từ 25 inches - 27 inches - Đƣờng kớnh trong của lỗ cắm chõn bàn với buồng chỡ 4,5 inches.

2.3.2. Phần mền ghi nhận và xử l phổ MAESTRO 2.2

Phổ gamma đƣợc thu nhận bằng phần mềm MAESTRO. Phần mềm này cú thể giao tiếp với bảng mạch MCA kể cả trong trƣờng hợp bảng mạch này đƣợc đặt ở mỏy tớnh khỏc khi phần mềm MC server đƣợc tải xuống và chạy. Sau khi phần mềm này đƣợc thiết lập chớnh xỏc, trạng thỏi của bảng mạch cú thể đƣợc truy nhập thụng qua cỏc biểu tƣợng đặt ngay trờn desktop.

MAESTRO là phần mềm cú giao diện thõn thiện với ngƣời sử dụng. Màn hỡnh của phần mềm MAESTRO giỳp cho việc theo d i thớ nghiệm một cỏch dễ dàng. Phổ gamma thu nhận đƣợc từ phổ kế đƣợc quan sỏt on-line trong suốt quỏ trỡnh làm thớ nghiệm.

Ngoài chức năng thu nhận phổ on-line, phần mềm MAESTRO c n cú đầy đủ cỏc chức năng khỏc của một phần mềm phõn tớch phổ gamma off-line, bao gồm: xõy dựng cỏc đƣờng chuẩn cho hệ phổ kế (năng lƣợng, phõn giải, hiệu suất ghi), tỡm đỉnh tự

động và phõn tớch phổ gamma tự động, phõn tớch từng đỉnh cho ngƣời làm thớ nghiệm tựy chọn.

Việc tớnh diện tớch đỉnh trong phần mềm MAESTRO đƣợc thực hiện bằng phƣơng phỏp làm khớp phi tuyến với hàm hƣởng ứng khỏc nhau. Hàm đƣợc chỳng tụi lựa chọn thƣờng cú dạng gauss. Phƣơng phỏp làm khớp phi tuyến dựng trong phần mềm MAESTRO cũng cho phộp tỏch cỏc đỉnh chập trong trƣờng hợp cần thiết. Do vậy, cú thể xem việc sử dụng phần mềm MAESTRO để phõn tớch phổ gamma thu đƣợc từ phản ứng hạt nhõn mà chỳng tụi đang nghiờn cứu cho kết quả khỏ tin cậy.

2.3.3.Detector và hệ che làm lạnh

Detector đƣợc làm lạnh bằng điện, theo một quy trỡnh nghiờm ngặt sau:

 Bật hệ làm lạnh

Detector bỏn dẫn GE-ORTEC Model GEM40P4 đƣợc làm lạnh bằng điện. Theo khuyến cỏo của hóng ORTEC, detector nờn đƣợc làm lạnh liờn tục ngay cả khi khụng làm việc [15]. Quy trỡnh vận hành hệ làm lạnh nhƣ sau:

Bật bộ ổn ỏp, sau một vài phỳt bật bộ lƣu điện, tiếp theo bật bộ làm lạnh X-Cooler. Để làm lạnh từ nhiệt độ phũng cỡ 300K xuống nhiệt độ làm việc của detector (dƣới 120K) phải mất 24 tiếng .

Sau 24 tiếng đồng hồ kể từ khi bật hệ làm lạnh nếu nhiệt độ của detector đảm bảo yờu cầu mới đƣợc cho hệ làm việc. Chỳ ý ngay cả khi nhiệt độ của detector đó đảm bảo yờu cầu cũng tuyệt đối khụng đƣợc cho hệ làm việc sớm hơn 24 tiếng kể từ khi bật hệ làm lạnh.

Để kiểm tra chế độ nhiệt đầu tiờn kớch mục Maestro for windows. hi chƣơng trỡnh Maestro – chƣơng trỡnh ghi nhận và phõn tớch phổ xuất hiện ấn vào nỳt Buffer để chọn detector 0001-MCB129. Sau đú kớch mục Acquire. Sau khi cửa sổ Acquire xuất hiện chọn mục properties for MCB 129. Sau khi cửa sổ mục properties for MCB 129 xuất hiện chọn mục status. Cửa sổ status xuất hiện chọn mục Liver detector

temperature, khi đú nhiệt độ của detector đƣợc hiển thị. Nếu nhƣ nhiệt độ đảm bảo yờu cầu mới cho hệ phổ kế làm việc

 Chọn chế độ làm việc và đo đạc

Ban đầu chọn chế độ làm việc đặt hệ số khuếch đại. Cụ thể đặt fine (chỉnh tinh): 0,245 và coarse (chỉnh thụ): 4. Đặt mặt tăng xung là 12 s. Sau đú bật cao thế nuụi detector 2300 V . Đối với chƣơng trỡnh phõn tớch phổ MAESTRO 32 cao thế chỉ đƣợc bật khi nhiệt độ của detector nhỏ hơn 120 . Vỡ một lý do nào đú nhiệt độ của detector cao hơn 120 cao thế tự động đƣợc ngắt.

Sau khi chọn chế độ làm việc tiến hành chuẩn năng lƣợng và chuẩn đƣờng cong hiệu suất ghi theo hƣớng dẫn. Tiến hành đo đạc phổ cỏc mẫu theo kế hoạch.

 Tắt hệ làm lạnh

Vỡ một lý do nào đú hệ phổ kế khụng đƣợc sử dụng trong thời gian dài, cú thể tắt hệ làm lạnh. Khi tắt hệ làm lạnh, chỳ ý chỉ đƣợc tắt bật bộ làm lạnh X-Cooler, tuyệt đối khụng tắt bộ lƣu điện. Trong trƣờng hợp mất điện hệ làm lạnh khụng làm việc phải sau 24 h sau mới đƣợc cho hệ làm lạnh trở lại. Tuyệt đối khụng đƣợc cho hệ làm lạnh làm việc lại trƣớc 24 h kể từ khi mất điện [11,15].

2.4. PHƢƠNG PHÁP LẤY VÀ TẠO MẪU ĐO2.4.1. Cỏch lấy mẫu 2.4.1. Cỏch lấy mẫu

Mẫu khụng khớ đƣợc thu thập nhờ thiết bị lấy mẫu khớ Taifu do Liờn Bang Nga chế tạo cho ở hỡnh 2.3. Hệ lấy mẫu đƣợc đặ tại sõn thƣợng của tũa nhà cao tầng thuộc Viện húa học mụi trƣờng quõn sự - Bộ tƣ lệnh quõn sự.

Hỡnh 2.3. Mỏy hỳt khớ Taifu

Khớ trong khớ quyển đi qua phin lọc  - 15 đƣợc đặt trờn phễu. Giấy lọc coi nhƣ một màng lọc khớ cú tiết diện 60 x 80 cm.

Trờn hỡnh 2.3 đƣa ra hỡnh dạng phễu lọc cú chứa giấy lọc sol khớ, với cỏc hạt sol khớ cú kớch thƣớc àm đi qua, hiệu suất lọc đạt 99%.

Trờn mỏy lấy mẫu cú bộ đo lƣu lƣợng khụng khớ đó đƣợc hỳt vào, hay chớnh xỏc là lƣợng khớ đi qua phim lọc. Mụ tơ hỳt khớ với vận tốc là 1400 v ng /phỳt để hỳt khớ đi qua phim lọc. hi đi qua phim lọc, sol khớ đƣợc giữ lại trờn màng lọc, c n khớ đƣợc đẩy ra ngoài. Lƣu lƣợng lấy mẫu khớ là 2000m3/h.

Mẫu đƣợc lấy ở lớp khụng khớ cỏch mặt đất 18,5m với mục đớch trỏnh đƣợc bụi khụng khớ cục bộ.

Thời gian lấy mẫu và thể tớch mẫu đƣợc lấy liờn tục với thời gian từ 8 đến 10 ngày, với thể tớch từ 100000 m3  150000 m3.

2.4.2. Xỏc định hoạt độ phúng xạ của cỏc chất trờn phin lọc

hi lƣợng khi đi qua phin lọc tăng theo thời gian, số hạt nhõn phúng xạ cú mặt trờn phin tăng, đồng thời, cỏc hạt nhõn trờn phúng xạ trờn phin phõn ró phúng xạ. Quỏ trỡnh tập hợp cỏc hạt nhõn trờn phin lọc hoàn toàn giống với quỏ trỡnh kớch hoạt.