Hoạt độ đồng vị phúng xạ đƣợc xỏc định trờn cơ sở đo cƣờng độ của cỏc tia gamma. Hiện nay việc đo phổ gamma chủ yếu sử dụng cỏc hệ phổ kế nhiều kờnh với cỏc detector bỏn dẫn (Ge) [14,15].
Hỡnh 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC của Bộ mụn Vật lý hạt nhõn – Trường ĐHKHTN – ĐHQGHN.
Một hệ phổ kế gamma bao gồm: detector bỏn dẫn siờu tinh khiết HPGe, cỏc hệ điện tử nhƣ tiền khuyếch đại, khuyếch đại phổ, bộ biến đổi tƣơng tự số (ADC), mỏy phõn tớch biờn độ nhiều kờnh (MCA), nguồn nuụi ỏp… Ngoài ra, c n cú thể cú cỏc bộ phận nhƣ mỏy phỏt xung chuẩn…
Hỡnh 2.1 trỡnh bày sơ đồ hệ đo phổ gamma bỏn dẫn siờu tinh khiết HPGe tại Bộ mụn Vật lý Hạt nhõn Trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiờn - ĐHQGHN.
Trong Luận văn này, đó sử dụng hệ phổ kế gamma với detector bỏn dẫn Germani siờu tinh khiết (HPGe) làm lạnh bằng điện do hóng ORTEC chế tạo.
Khi bức xạ gamma bay vào đầu d , do tƣơng tỏc của gamma với vật chất, cỏc cặp điện tớch trong đầu dũ s đƣợc hỡnh thành. Số lƣợng cặp điện tớch này tỉ lệ với năng lƣợng của tia gamma bị mất đi trong đầu dũ. Cỏc khối điện tử cú nhiệm vụ xử lý cỏc xung, sau đú hiển thị trờn mỏy tớnh dƣới dạng phõn bố của tia gamma đƣợc ghi nhận theo năng lƣợng.
Detector đƣợc đặt trong buồng chỡ do hóng ORTEC sản xuất [15]. Hỡnh ảnh cho buồng chỡ sử dụng trong luận văn này đƣợc cho ở hỡnh 2.2
Đặc trƣng kỹ thuật của buồng chỡ nhƣ sau:
- Chỡ là loại chỡ phụng thấp
- Vật liệu để lút buồng đo bằng thiếc siờu sạch và đồng 1mm khụng oxy để loại trừ bức xạ tia X do chỡ phỏt ra.
- Khe hở của nắp đậy cú thể điều chỉnh đối với tất cả cỏc chế độ che chắn
Đặc tớnh:
- Độ che chắn : 4 inches
- Trọng lƣợng khoảng 1200 kg
- Đƣờng kớnh buồng chỡ: sõu 16 inches đƣờng kớnh 11 inches - Chõn dài 27 inches 27 inches
- Chiều cao chõn bàn cú thể điều chỉnh đƣợc từ 25 inches - 27 inches - Đƣờng kớnh trong của lỗ cắm chõn bàn với buồng chỡ 4,5 inches.
2.3.2. Phần mền ghi nhận và xử l phổ MAESTRO 2.2
Phổ gamma đƣợc thu nhận bằng phần mềm MAESTRO. Phần mềm này cú thể giao tiếp với bảng mạch MCA kể cả trong trƣờng hợp bảng mạch này đƣợc đặt ở mỏy tớnh khỏc khi phần mềm MC server đƣợc tải xuống và chạy. Sau khi phần mềm này đƣợc thiết lập chớnh xỏc, trạng thỏi của bảng mạch cú thể đƣợc truy nhập thụng qua cỏc biểu tƣợng đặt ngay trờn desktop.
MAESTRO là phần mềm cú giao diện thõn thiện với ngƣời sử dụng. Màn hỡnh của phần mềm MAESTRO giỳp cho việc theo d i thớ nghiệm một cỏch dễ dàng. Phổ gamma thu nhận đƣợc từ phổ kế đƣợc quan sỏt on-line trong suốt quỏ trỡnh làm thớ nghiệm.
Ngoài chức năng thu nhận phổ on-line, phần mềm MAESTRO c n cú đầy đủ cỏc chức năng khỏc của một phần mềm phõn tớch phổ gamma off-line, bao gồm: xõy dựng cỏc đƣờng chuẩn cho hệ phổ kế (năng lƣợng, phõn giải, hiệu suất ghi), tỡm đỉnh tự
động và phõn tớch phổ gamma tự động, phõn tớch từng đỉnh cho ngƣời làm thớ nghiệm tựy chọn.
Việc tớnh diện tớch đỉnh trong phần mềm MAESTRO đƣợc thực hiện bằng phƣơng phỏp làm khớp phi tuyến với hàm hƣởng ứng khỏc nhau. Hàm đƣợc chỳng tụi lựa chọn thƣờng cú dạng gauss. Phƣơng phỏp làm khớp phi tuyến dựng trong phần mềm MAESTRO cũng cho phộp tỏch cỏc đỉnh chập trong trƣờng hợp cần thiết. Do vậy, cú thể xem việc sử dụng phần mềm MAESTRO để phõn tớch phổ gamma thu đƣợc từ phản ứng hạt nhõn mà chỳng tụi đang nghiờn cứu cho kết quả khỏ tin cậy.
2.3.3.Detector và hệ che làm lạnh
Detector đƣợc làm lạnh bằng điện, theo một quy trỡnh nghiờm ngặt sau:
Bật hệ làm lạnh
Detector bỏn dẫn GE-ORTEC Model GEM40P4 đƣợc làm lạnh bằng điện. Theo khuyến cỏo của hóng ORTEC, detector nờn đƣợc làm lạnh liờn tục ngay cả khi khụng làm việc [15]. Quy trỡnh vận hành hệ làm lạnh nhƣ sau:
Bật bộ ổn ỏp, sau một vài phỳt bật bộ lƣu điện, tiếp theo bật bộ làm lạnh X-Cooler. Để làm lạnh từ nhiệt độ phũng cỡ 300K xuống nhiệt độ làm việc của detector (dƣới 120K) phải mất 24 tiếng .
Sau 24 tiếng đồng hồ kể từ khi bật hệ làm lạnh nếu nhiệt độ của detector đảm bảo yờu cầu mới đƣợc cho hệ làm việc. Chỳ ý ngay cả khi nhiệt độ của detector đó đảm bảo yờu cầu cũng tuyệt đối khụng đƣợc cho hệ làm việc sớm hơn 24 tiếng kể từ khi bật hệ làm lạnh.
Để kiểm tra chế độ nhiệt đầu tiờn kớch mục Maestro for windows. hi chƣơng trỡnh Maestro – chƣơng trỡnh ghi nhận và phõn tớch phổ xuất hiện ấn vào nỳt Buffer để chọn detector 0001-MCB129. Sau đú kớch mục Acquire. Sau khi cửa sổ Acquire xuất hiện chọn mục properties for MCB 129. Sau khi cửa sổ mục properties for MCB 129 xuất hiện chọn mục status. Cửa sổ status xuất hiện chọn mục Liver detector
temperature, khi đú nhiệt độ của detector đƣợc hiển thị. Nếu nhƣ nhiệt độ đảm bảo yờu cầu mới cho hệ phổ kế làm việc
Chọn chế độ làm việc và đo đạc
Ban đầu chọn chế độ làm việc đặt hệ số khuếch đại. Cụ thể đặt fine (chỉnh tinh): 0,245 và coarse (chỉnh thụ): 4. Đặt mặt tăng xung là 12 s. Sau đú bật cao thế nuụi detector 2300 V . Đối với chƣơng trỡnh phõn tớch phổ MAESTRO 32 cao thế chỉ đƣợc bật khi nhiệt độ của detector nhỏ hơn 120 . Vỡ một lý do nào đú nhiệt độ của detector cao hơn 120 cao thế tự động đƣợc ngắt.
Sau khi chọn chế độ làm việc tiến hành chuẩn năng lƣợng và chuẩn đƣờng cong hiệu suất ghi theo hƣớng dẫn. Tiến hành đo đạc phổ cỏc mẫu theo kế hoạch.
Tắt hệ làm lạnh
Vỡ một lý do nào đú hệ phổ kế khụng đƣợc sử dụng trong thời gian dài, cú thể tắt hệ làm lạnh. Khi tắt hệ làm lạnh, chỳ ý chỉ đƣợc tắt bật bộ làm lạnh X-Cooler, tuyệt đối khụng tắt bộ lƣu điện. Trong trƣờng hợp mất điện hệ làm lạnh khụng làm việc phải sau 24 h sau mới đƣợc cho hệ làm lạnh trở lại. Tuyệt đối khụng đƣợc cho hệ làm lạnh làm việc lại trƣớc 24 h kể từ khi mất điện [11,15].
2.4. PHƢƠNG PHÁP LẤY VÀ TẠO MẪU ĐO2.4.1. Cỏch lấy mẫu 2.4.1. Cỏch lấy mẫu
Mẫu khụng khớ đƣợc thu thập nhờ thiết bị lấy mẫu khớ Taifu do Liờn Bang Nga chế tạo cho ở hỡnh 2.3. Hệ lấy mẫu đƣợc đặ tại sõn thƣợng của tũa nhà cao tầng thuộc Viện húa học mụi trƣờng quõn sự - Bộ tƣ lệnh quõn sự.
Hỡnh 2.3. Mỏy hỳt khớ Taifu
Khớ trong khớ quyển đi qua phin lọc - 15 đƣợc đặt trờn phễu. Giấy lọc coi nhƣ một màng lọc khớ cú tiết diện 60 x 80 cm.
Trờn hỡnh 2.3 đƣa ra hỡnh dạng phễu lọc cú chứa giấy lọc sol khớ, với cỏc hạt sol khớ cú kớch thƣớc àm đi qua, hiệu suất lọc đạt 99%.
Trờn mỏy lấy mẫu cú bộ đo lƣu lƣợng khụng khớ đó đƣợc hỳt vào, hay chớnh xỏc là lƣợng khớ đi qua phim lọc. Mụ tơ hỳt khớ với vận tốc là 1400 v ng /phỳt để hỳt khớ đi qua phim lọc. hi đi qua phim lọc, sol khớ đƣợc giữ lại trờn màng lọc, c n khớ đƣợc đẩy ra ngoài. Lƣu lƣợng lấy mẫu khớ là 2000m3/h.
Mẫu đƣợc lấy ở lớp khụng khớ cỏch mặt đất 18,5m với mục đớch trỏnh đƣợc bụi khụng khớ cục bộ.
Thời gian lấy mẫu và thể tớch mẫu đƣợc lấy liờn tục với thời gian từ 8 đến 10 ngày, với thể tớch từ 100000 m3 150000 m3.
2.4.2. Xỏc định hoạt độ phúng xạ của cỏc chất trờn phin lọc
hi lƣợng khi đi qua phin lọc tăng theo thời gian, số hạt nhõn phúng xạ cú mặt trờn phin tăng, đồng thời, cỏc hạt nhõn trờn phúng xạ trờn phin phõn ró phúng xạ. Quỏ trỡnh tập hợp cỏc hạt nhõn trờn phin lọc hoàn toàn giống với quỏ trỡnh kớch hoạt.
Gọi lƣu lƣợng hay thể tớch khớ đi qua phin lọc trong một đơn vị thời gian là v0 (m3/h), n0 là số hạt nhõn phúng xạ quan tõm cú trong một đơn vị thể tớch. Số hạt nhõn của đồng vị phúng xạ quan tõm tạo thành trờn phin trong một đơn vị thời gian là n0v0.
Gọi N là số hạt nhõn của đồng vị phúng xạ trờn phin vào thời điểm t. Trong thời gian từ t đến t+dt số hạt nhõn đƣợc tập hợp trờn phin là n0v0dt, cũn số hạt nhõn trờn phin bị phõn ró là λNdt
Số hạt nhõn phúng xạ biến đổi trờn phin trong thời gian dt là dN đƣợc xỏc định theo cụng thức sau:
dN n v dt0 0 Ndt (2.12) Chia cả 2 vế phƣơng trỡnh (2.12) cho dt ta đƣợc:
o 0
dN
n v N
dt (2.13) Giải phƣơng trỡnh (2.13) với điều kiện ban đầu là nếu t = 0 s thu đƣợc nghiệm:
0 0 (1 t ) n v N e (2.14)
Hoạt độ phúng xạ giảm theo quy luật hàm e –mũ, do đú, nếu ta gọi thời gian lấy mẫu là th thỡ số hạt nhõn phúng xạ tại thời điểm t = th là:
0 n v0 0 (1 th)
N e
(2.15)
Gọi t1 là thời gian bắt đầu đo khi đú tp = t1 – th chớnh là thời gian phơi. Số hạt nhõn phúng xạ cú trong tiờu bản đo tại thời điểm t1 là N1 là:
0 0 1 n v (1 th) tp N e e (2.16) Gọi t2 là thời gian kết thỳc đo phổ, khi đú đại lƣợng td = t2 – t1 chớnh là thời gian đo phổ. Số hạt nhõn phúng xạ trong tiờu bản tại thời điểm t2 đƣợc tớnh theo cụng thức: 2 1 td N N e =n v0 0 (1 th) tp td e e e (2.17)
Số hạt nhõn phõn ró phúng xạ trong khoảng thời gian đo là N=N1 – N2 . từ cụng thức (2.5) và (2.6) ta cú: n v0 0 (1 th) tp(1 td) N e e e (2.18)
Gọi Iγ là hệ số phõn nhỏnh của bức xạ đặc trƣng quan tõm. Số bức xạ gamma đặc trƣng phỏt ra trong khoảng thời gian đo phổ là Nγ = Iγ.N . Từ biểu thức (2.18) ta cú n v0 0 (1 th) tp(1 td) N e e e I (2.19)
Gọi ε là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần, khi đú diện tớch đỉnh hấp thụ toàn phần thu đƣợc khi kết thỳc đo là:
S N 0 0 (1 th) tp(1 td) n v e e e I (2.20)
Thực tế trong khụng khớ tồn tại hai trƣờng hợp: Trƣờng hợp thứ nhõt là với chu kỳ bỏn ró lớn hơn rất nhiều so với th và tp, và trƣờng hợp thứ hai là chu kỳ bỏn ró của cỏc đồng vị xấp xỉ hoặc nhỏ hơn so với th và tp.
Xột trƣờng hợp chu kỳ bỏn ró nhỏ.
Từ cụng thức thực nghiệm xỏc định diện tớch đỉnh hấp thụ toàn phần đó trừ phụng S, trong thời gian td, biết vận tốc v0, Iγ, hằng số phõn ró λ, hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần ε, ta suy ra đƣợc n0, từ đú biết đƣợc hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị phúng xạ cú trong mẫu. Xột trƣờng hợp chu kỳ bỏn ró lớn. Khai triển hàm th e = 1 – λth và td e = 1 – λtd và hàm tp e 1. Cụng thức (2.20) cú dạng: 0 0 0 h d o h d n v S I t t n v t I t (2.21)
Trong cụng thức (2.21), H0 =n0 v0thλ hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị phúng xạ trong chất khớ. 0 0 0 0 h d o h d d n v S I t t n v t I t H I t (2.22) Trong cụng thức (2.22) H0 chớnh là hoạt độ phúng xạ ban đầu trong thể tớch khớ V đƣợc hỳt. Hoạt độ phúng xạ H đƣợc tớnh theo cụng thức: 0 d S n H I t I (2.23)
Từ cụng thức (2.23) ta suy ra đƣợc hoạt độ riờng của cỏc đồng vị phúng xạ:
Hr H V
CHƢƠNG 3. KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM, THẢO LUẬN 3.1. LẤY MẪU KHÍ TẠO TIấU BẢN ĐO
Phần lấy mẫu khụng khớ đƣợc tiến hành ở viện Húa học mụi trƣờng quõn sự - Bộ tƣ lệnh húa học quõn sự.
Do hoạt độ của cỏc đồng vị phúng xạ trong khụng khớ rất nhỏ, nờn để xỏc định hoạt độ riờng của cỏc đồng vị trong khụng khớ cần phải lấy thể tớch mẫu đủ lớn. Luận văn đó tiến hành đo mẫu khớ gồm 12 đợt theo 12 thỏng với thời gian cụ thể nhƣ sau:
Đợt 1 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 10/01/2013 đến 18h ngày 18/01/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 112132 m3, mẫu khớ đợt 1 đƣợc ký hiệu là MT1.
Đợt 2 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 19/02/2013 đến 18h ngày 26/02/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 108141 m3, mẫu khớ đợt 2 đƣợc ký hiệu là MT2.
Đợt 3 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 04/03/2013 đến 18h ngày 12/03/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 120121 m3
, mẫu khớ đợt 3 đƣợc ký hiệu là MT3.
Đợt 4 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 22/04/2013 đến 18h ngày 29/04/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 110814 m3, mẫu khớ đợt 4 đƣợc ký hiệu là MT4.
Đợt 5 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 06/05/2013 đến 18h ngày 13/05/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 118213 m3, mẫu khớ đợt 5 đƣợc ký hiệu là MT5.
Đợt 6 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 13/06/2013 đến 18h ngày 21/06/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 116081 m3
, mẫu khớ đợt 6 đƣợc ký hiệu là MT6.
Đợt 7 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 02/07/2013 đến 18h ngày 10/07/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 103201 m3, mẫu khớ đợt 7 đƣợc ký hiệu là MT7.
Đợt 8 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 13/08/2013 đến 18h ngày 20/08/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 121014 m3, mẫu khớ đợt 8 đƣợc ký hiệu là MT8.
Đợt 9 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 05/09/2013 đến 18h ngày 12/09/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 112138 m3, mẫu khớ đợt 9 đƣợc ký hiệu là MT9.
Đợt 10 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 11/10/2013 đến 18h ngày 19/10/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 116081 m3, mẫu khớ đợt 10 đƣợc ký hiệu là MT10.
Đợt 11 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 04/11/2013 đến 18h ngày 12/11/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 114320 m3, mẫu khớ đợt 11 đƣợc ký hiệu là MT11.
Đợt 12 tiến hành hỳt khớ từ 8h ngày 04/12/2013 đến 18h ngày 12/12/2013. Với thể tớch khớ tƣơng ứng là 123104 m3, mẫu khớ đợt 12 đƣợc ký hiệu là MT12.
Cỏc mẫu sau khi lấy đƣợc húa tro ở nhiệt độ 4000C và nghiền nhỏ để tạo mẫu.
Trong bảng 3.1 đƣa ra thể tớch mẫu khớ, khối lƣợng mẫu sau khi húa tro, thời gian hỳt th, thời gian phơi tp (thực chất là thời gian từ khi kết thỳc hỳt đến khi bắt đầu đo).
Bảng 3.1: Một số thụng số của mẫu khớ STT Tờn mẫu th(h) V (m3) m (g) tp(h) 1 MT1 202 112132 6.318 1507 2 MT2 202 108141 6.112 1098 3 MT3 226 120121 6.015 1219 4 MT4 202 110814 6.616 1167 5 MT5 202 118213 6.538 1485 6 MT6 226 116081 6.714 1261 7 MT7 226 103201 6.251 1457 8 MT8 202 121014 5.831 1267 9 MT9 202 112138 5.915 1364 10 MT10 226 116081 6.413 1387 11 MT11 226 114320 6.086 1407 12 MT12 226 123104 6.017 1286
3.2. XÂY DỰNG ĐƢỜNG CONG HIỆU SUẤT GHI VỚI MẪU SOL KHÍ.
Cỏc mẫu sol khớ sau khi húa tro cú khối lƣợng nhỏ vỡ vậy cần phải xõy dựng đƣờng cong hiệu suất ghi đối với cấu hỡnh đo hoạt độ mẫu sol khớ. Khúa luận sử dụng mẫu chuẩn IAEA RGU1 do IAEA cung cấp 9 . Để cú hỡnh học đo đối với mẫu chuẩn và