2.1 Kênh chiếu kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [1], [16]
Để phương pháp kích hoạt neutron có độ nhạy cao, cần có dòng neutron có thông lượng cao từ lò phản ứng nghiên cứu. Tùy thuộc vào công suất hoạt động cực đại của lò mà chúng ta có thể có được dòng neutron nhiệt với thông lượng cực đại để kích hoạt neutron. Luận văn này được tiến hành thực nghiệm trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Công suất nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt là 500kW, làm nguội và làm chậm bằng nước nhẹ, cơ chế làm nguội trong tâm lò là đối lưu tự nhiên. Thanh nhiên liệu sử dụng loại WWR-M2, độ giàu 36% 235U. Xem sơ đồ sắp xếp các vị trí chiếu trên lò phản ứng Đà Lạt được trình bày trong Hình 2.1.
Hình 2.1: Sơ đồ bố trí các thiết bị chiếu trong lò phản ứng Đà Lạt [16]
Người ta sử dụng hệ các ống làm việc nhờ khí nén dịch chuyển nhanh để kích thích và ghi nhận mẫu ở cùng một thời điểm nhằm tạo ra và ghi nhận các đồng vị phóng xạ có thời gian sống ngắn với chu kỳ bán rã cỡ giây đến phút. Còn để tạo ra và ghi nhận các đồng vị phóng xạ có thời gian sống dài hơn với chu kỳ bán rã cỡ giờ, ngày, hay dài hơn thì người ta chiếu xạ mẫu và mẫu chuẩn một cách đồng thời, thời gian chiếu xạ và ghi nhận các mẫu phóng xạ thu được cũng dài hơn. Trong phạm vi luận văn, các thí nghiệm sử dụng ba vị trí chiếu là kênh 7-1; mâm quay và cột nhiệt.
2.1.1 Kênh chiếu mẫu bằng khí nén kênh 7-1
Hệ chiếu mẫu bằng khí nén kênh 7-1 do Úc chế tạo, chuyên dụng cho NAA. Hệ bao gồm bốn khối chính:
Cột nhiệt
Vành phản xạ Bẫy neutron Kênh 1-4
Khối các nguồn nuôi: Sử dụng trực tiếp điện lưới 220V cho bơm áp suất, quạt thông gió và được nắn nguồn 24 VDC thành khối nguồn thứ cấp dùng cho hoạt động của các relay và các khối điều khiển hoạt động theo chương trình.
Khối điều khiển: Sử dụng một vi xử lý PCL 6805 và chương trình điều khiển được chứa trong RAM.
Khối đặt thời gian: Cho phép đặt thời gian chiếu, khởi động chiếu và ngừng chiếu tự động hoặc bằng tay.
Khối áp suất: Gồm các bình áp suất cao có sức chịu đựng 10 Bar, bình áp suất thấp có sức chịu đựng 10 Bar, van an toàn và các đồng hồ báo áp suất trong bình và áp suất trên đường ống.
Thông lượng neutron ở kênh 7-1 khoảng 2,11012 hạt/cm2.giây.
Container (ống chiếu) sử dụng cho việc chiếu mẫu trên kênh 7-1 được làm bằng polyethylene (PE), có khối lượng 12,5 gam, gồm hai phần thân và nắp, có kích thước và hình dạng như ở Hình 2.2. Thời gian chuyển mẫu ≈ 2 giây.
Hình 2.2: Hình dạng và kích thước của container chiếu mẫu trên kênh 7-1 [16] 2.1.2 Mâm quay với 40 hốc chiếu
Mâm quay nằm ở ngoài vành phản xạ. Đây là vị trí chiếu ướt dùng cho các phép chiếu dài. Tiến hành nạp mẫu trước khi khởi động lò và lấy mẫu sau khi dừng lò. Thời gian thao tác đặt và lấy mẫu khoảng 10-15 phút. Thông lượng neutron tại mâm quay khoảng 4,271012 hạt/cm2.giây.
2.1.3 Cột nhiệt
Vị trí No.
1, No. 2 trong cột nhiệt cách bề mặt thành lò phản ứng tương ứng là 1m và 2,18m. Lỗ cột nhiệt hình tròn, có đường kính 1cm; dài 2,5m tính từ bề mặt thành lò tới vùng hoạt.
2.2 Phổ kế gamma dùng detector siêu tinh khiết (HPGe)
Hình 2.3: Sắp xếp vị trí hình học theo giá đo bằng tay
Ngoài việc xác định thành phần Natri với mục đích định liều neutron nhiệt, trong luận văn này còn thực hiện việc xác định các thành phần một vài nguyên tố khác có trong mẫu cũng bằng phương pháp INAA. Do điều kiện về thời gian và máy móc, để thực hiện luận văn này phải sử dụng hai hệ phổ kế gamma, đó là:
● Đối với mẫu chiếu dài:
Dùng phổ kế gamma phông thấp Canberra (USA) với đặc trưng sau: detector HPGe đồng trục; HV = 3000V; Hiệu suất đo tương đối = 33,4%; FWHM (1332,5keV) = 1,73keV; FWTM/FWHM = 1,83; FWHM (122,06keV) = 0,75keV; MCA: APTEC.
● Đối với mẫu chiếu ngắn:
Dùng hệ phổ kế gamma sử dụng detector HPGe đồng trục loại GMX-30190 (ORTEC): HV = -2500V; FWHM (122keV) = 1,7 keV; FWHM (1332,5keV) = 2,3keV; MCA: Genie 2000.
2.3 Chương trình xử lý số liệu
Dùng chương trình ORTEC Genie-2000 để thu nhận phổ gamma (mẫu chiếu ngắn, chiếu trung). Để ghi và đọc phổ chiếu dài dùng phần mềm APTEC.
2.3.1 Chương trình Genie–2000 9 14,5 cm 8 12,9 cm 7 11,4 cm 6 9,7 cm 5 7,3 cm 4 5,7 cm 3 4,2 cm 2 2,7 cm 1 1,1 cm 0 0,2 cm Các vị trí đặt mẫu khác nhau Detector
Trong chương trình Genie-2000: Vào chức năng “Edit Sample Information” để nhập các thông số mẫu như tên mẫu, ngày giờ bắt đầu và kết thúc chiếu, thời gian chiếu, khối lượng mẫu. Các phím chức năng để dãn phổ, đến vị trí đỉnh tiếp theo, v.v... được thể hiện trên cửa sổ giao diện chính. Để đặt thời gian đo phổ vào chức năng “Edit – Analysic sequence”. Phổ được ghi dưới dạng *. CHN. Các thông số đọc được khi đo phổ là hạt nhân, thời gian chết, diện tích đỉnh, sai số thống kê đỉnh, v.v...
2.3.2 Chương trình APTEC
Trong chương trình APTEC: Để xem đỉnh rõ vào chức năng “View – Connect points”. Xác định vị trí các đỉnh bằng máy sử dụng chức năng “Analyze – Peak search”. Vào chức năng “Edit Sample description” để nhập các thông số mẫu như tên mẫu, ngày giờ bắt đầu và kết thúc chiếu, thời gian chiếu, khối lượng mẫu.
Để co dãn phổ, đến vị trí đỉnh kế tiếp hay đỉnh kế sau sử dụng chức năng trong mục “View”,
v.v... hoặc sử dụng các phím tắt như trong mục “View” đã chỉ. Ví dụ: Muốn tới đỉnh kế tiếp vào
“View - Next roi” hoặc dùng phím tắt “Space”. Đặt thời gian đo vào chức năng “Set up – Presets”. Phổ được ghi dưới dạng *. DAT. Các thông số đọc được khi đo phổ là thời gian đo, thời gian chết, diện tích đỉnh, sai
số thống kê đỉnh, v.v...
Chức năng của hai phần mềm Genie-2000 và Aptec đều là thu nhận phổ theo năng lượng; chuẩn năng lượng; chuẩn hiệu suất; xử lý phổ gamma; có thư viện các dữ liệu hạt nhân; v.v…
Hình 2.3: Giao diện phần mềm Genie-2000
Hình 2.4 a
Hình 2.4b:
2.3.3 Chương trình k0-DALAT
Hình 2.5: Giao diện của chương trình k0-DALAT
Chương trình k0-DALAT được sử dụng với mục đích là đọc và xử lý phổ gamma, tính các thông số phổ neutron cũng như tính toán hàm lượng các nguyên tố quan tâm trong mẫu. Chương trình k0-DALAT cho phép xử lý đồng thời nhiều phổ gamma (≤128 phổ) trong cùng một loạt chiếu một cách tự động. Kết quả chạy chương trình là giá trị các thông số phổ neutron Asp(Au), , f, th, v.v..; (: độ lệch phổ neutron trên nhiệt dạng 1/E1+) kết quả xử lý phổ gamma, giới hạn phát hiện (LOD) cho từng nguyên tố và giá trị hàm lượng cũng như sai số cho từng nguyên tố có mặt trong mẫu dưới dạng một file văn bản (*.TXT) và một file Excel dạng (*.CSF).Trước khi chạy phổ bằng chương trình k0-DALAT cần đổi dạng phổ thành dạng chuẩn của k0-DALAT dạng *. RPT.
Tính năng của hệ chương trình gắn k0-DALAT với một quy trình thực nghiệm bao gồm việc đọc phổ máy từ đĩa (hiện nay một số dạng phổ có thể đọc được là ASCII, Aptec, Genie-2K, GammaVision), sau đó tự động thực hiện các bước tiếp theo như: Xử lý phổ gamma, nhận diện hạt nhân tự động, tính các thông số phổ neutron, hiệu chính các phản ứng ảnh hưởng, tính hàm lượng dựa trên phương pháp k-zero của phép chiếu không bọc Cd và có bọc Cd, quản lý – xem – in kết quả hoặc lưu trữ trên đĩa. Giao diện của hệ chương trình k0-DALAT được chỉ ra trong Hình 2.5.
Trong giao diện chính của chương trình k0-DALAT gồm có chức năng F1 để giúp đỡ người sử dụng; F2 để thoát khỏi chương trình; F3 để xem kết quả (định nghĩa các thông số thực hiện như thư mục hiện hành, tên file kết quả, tên cơ sở dữ liệu; F4 để truy cập cơ sở dữ liệu các hệ số k-zero và các thông số hạt nhân khác hoặc dùng để đổi dạng phổ; F5 và F6 là các lựa chọn theo phương án thực nghiệm chiếu trần hoặc chiếu bọc Cadmi. Trước khi để chương trình chạy dữ liệu cần nhập
thời gian bắt đầu chiếu, thời gian kết thúc chiếu, lựa chọn tên phổ, chọn tên các nguyên tố, v.v...
2.4 Mẫu máu người và mẫu chuẩn ● Máu người:
Mẫu máu phải được thu góp chỉ bởi y tá lành nghề dưới điều kiện hợp vệ sinh có kiểm soát cẩn thận. Ổn định mẫu máu bằng việc thêm chất bảo quản Lithium
heparin để tránh sự đông đặc.
Trong trường hợp tai nạn có khả năng chiếu liều cao thì mẫu máu thường được thu góp để phân tích các số đếm tế bào máu trắng, sai hình nhiễm sắc thể hoặc các chất chỉ thị khác của việc chiếu xạ. Trong trường hợp như vậy thì việc thu góp mẫu bổ sung là có ích cho việc phân tích hoạt độ phóng xạ.
Luận văn sử dụng 3 mẫu chuẩn của IAEA: A-13 (Animal Blood), V-10 (Hay Powder) và SRM 1547 (Peach Leaves). Hàm lượng các nguyên tố trong các mẫu chuẩn được thể hiện theo Bảng 2.1 và Bảng 2.2.
Bảng 2.1: Hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn A-13, V-10 [26]
Nguyên tố Khối lượng Đơn vị
Giới hạn phát hiện Dưới Trên Fe 2.4 g/kg 2.2 2.5 Na 12.6 g/kg 11.6 13.5 Rb 2.3 mg/kg 1.7 3.1 Se 0.24 mg/kg 0.15 0.31 Zn 13 mg/kg 12 14 Sc 14 μg/kg 12 15
Trong đó hàm lượng Sc là trong mẫu chuẩn V-10
Bảng 2.2: Hàm lượng nguyên tố trong mẫu chuẩn SRM-1547 [40]
Nguyên tố Khối lượng Đơn vị
K 2.43 ± 0.03 %
2.5 Dụng cụ
Găng tay, kim tiêm, cồn, lọ thủy tinh, bông gòn;
Kéo thép không gỉ, thìa xúc mẫu, panh gắp kẹp; Máy dán bao nylon, cối nghiền mẫu, tủ sấy; Bao nylon, giấy nhôm, giấy lọc;
Cân phân tích điện tử với 4 chữ số sau dấu phẩy; Container nhựa, container nhôm, v.v…