Chương 2 THỰC NGHIỆM
2.2.Phương pháp nghiên cứu
2.2.1. Các phương pháp phân tích phĩng xạ.
Cĩ nhiều phương pháp phân tích phĩng xạ như phương pháp hĩa phĩng xạ, phương pháp đo phổ alpha, nhấp nháy lỏng và khối phổ kế, phương pháp phân tích kích hoạt neutron, phương pháp đo phổ gamma phơng thấp. Theo tiêu chuẩn Việt nam TCXDVN 397/2007 (xem phụ lục 1) cĩ nhiều phương pháp khác nhau để xác định độ phĩng xạ trong các mẫu vật liệu xây dựng, tơi chọn phương pháp phổ kế gamma.
Các phương pháp đo hĩa phĩng xạ được dùng để xác định cho các nguồn phát alpha, beta và các đồng vị phĩng xạ tự nhiên mức dưới 103pg/g.
Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị phĩng xạ tự nhiên nhưng khơng thuận lợi vì cần phải cĩ nguồn neutron (lị phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị). Hơn nữa, phương pháp này lại khơng thể xác định được Cs137 và Ra226.
Phương pháp tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng mà khơng cho phép xác định hoạt độ các nhân phĩng xạ quan tâm trong mẫu cần đo.
Phương pháp đo phổ alpha cũng cho phép xác định hoạt độ của các nhân đồng vị trong dãy uranium và thorium nhưng quá trình xử lý mẫu rất phức tạp.
Phương pháp đo phổ gamma cĩ khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các nhân phĩng xạ trong mẫu phát ra mà khơng cần tách các nhân phĩng xạ ra khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các nhân phĩng xạ trong mẫu. Trong điều kiện phịng thí nghiệm và mức hàm lượng nguyên tố trong mẫu cỡ g/g, phương pháp phổ kế gamma phơng thấp được sử dụng để phân tích các đồng vị phĩng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu vật liệu xây dựng vẫn
cĩ thể đáp ứng được nhiều yêu cầu địi hỏi trong nghiên cứu. Vì lí do này, tơi chọn phương pháp đo phổ gamma để ghi bức xạ bằng detetor bán dẫn.
2.2.2. Phương pháp phổ kế gamma. 2.2.2.1. Cơ sở vật lý của phương pháp.
Phương pháp đo hàm lượng các nhân phĩng xạ bằng hệ phổ kế gamma phơng thấp dựa trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất.
Bức xạ hạt nhân bao gồm các loại hạt mang điện như tia alpha, beta hay các bức xạ điện từ như tia gamma, tia X cĩ cường độ và năng lượng xác định. Quá trình phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta, hạt nhân phĩng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích. Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nĩ cĩ thể phát ra một số tia gamma. Tia gamma là một dạng của sĩng điện từ song cĩ tần số hay năng lượng rất lớn. Khi phân rã gamma, hạt nhân A
ZX khơng thay đổi các giá trị Z và A.
Khi bức xạ đi vào mơi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ, các tương tác vật lý xuất hiện. Do tia gamma là sĩng điện từ nên nĩ tham gia tương tác yếu với những điện tử của nguyên tử và trường Coulomb của hạt nhân. Do đĩ, tương tác của tia gamma với vật chất khơng gây hiện tượng ion hĩa trực tiếp như hạt tích điện mà nĩ làm bứt electron quỹ đạo ra khỏi nguyên tử hay sinh ra các cặp electron – positron. Các electron này gây ion hĩa và đĩ là cơ chế cơ bản mà hạt gamma năng lượng cao cĩ thể ghi đo và nhờ đĩ chúng cĩ thể gây nên hiệu ứng sinh học phĩng xạ. Cĩ 3 dạng tương tác của gamma với nguyên tử đĩ là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp.
Khi bức xạ đi vào mơi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ nĩ sinh ra một tín hiệu điện. Đây là cơ sở vật lý của việc ghi nhận bức xạ. Tín hiệu ban đầu rất bé, sau một loạt các quá trình biến đổi và khuyếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được cĩ thể hiện trên màn hình dạng xung (số đếm). Các máy phân tích phĩng xạ đều sử dụng nguyên lý này để ghi phĩng xạ. Hệ phổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và phân tích phĩng xạ hiện đại nhất.
2.2.2.2. Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma
Độ phân giải năng lượng (energy resolution)
Độ phân giải năng lượng của detector là tỷ số của FWHM và vị trí đỉnh Ho.Trong đĩ: FWHM
(full width half maximum) là bề rộng ở một nửa giá trị cực đại được định nghĩa là bề rộng của phân
bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại của đỉnh với điều kiện tất cả phơng nền đã được loại bỏ. Độ phân giải năng lượng là đại lượng khơng cĩ thứ nguyên và được diễn tả theo %. (hình 2.1).
dH dN H H0 y/2 y FW HM
Đ ộ phân giải năng lượng FWH M
H0R = R =
Hình 2.1. Định nghĩa của độ phân giải của detector.Đối với những đỉnh cĩ dạng Gauss, độ lệch tiêu chuẩn thì FWHM là 2,35 .
Detector cĩ độ phân giải năng lượng càng nhỏ thì càng cĩ khả năng phân biệt tốt giữa hai bức xạ cĩ năng lượng gần nhau. Trong sự phân bố chiều cao xung vi phân được tạo ra bởi detector, detector cĩ độ phân giải tốt sẽ cho ra phổ cĩ bề rộng của đường cong phân bố nhỏ, đỉnh phổ nhơ cao lên, nhọn và sắc nét, (hình 2.2).
Hình 2.2. Hàm đáp ứng đối với những detector cĩ độ phân giải tương đối tốt và độ phân giải tương đối xấu.
Độ phân giải năng lượng của detector với bề rộng ở một nửa giá trị cực đại của đỉnh 1,33 MeV của 60Co cĩ giá trị trong khoảng 18 keV–22 keV.
Hiệu suất ghi (detection efficiency)
Về nguyên tắc, tất cả detector sẽ cho xung ra khi cĩ bức xạ tương tác với đầu dị. Đối với các bức xạ khơng mang điện như gamma hoặc neutron thì khi đi vào detector chúng phải qua nhiều quá trình tương tác thứ cấp trước khi cĩ thể được ghi nhận vì những bức xạ này cĩ thể truyền qua khoảng cách lớn giữa hai lần tương tác và như thế chúng cĩ thể thốt ra ngồi vùng làm việc của
detector. Vì vậy hiệu suất của detector là nhỏ hơn 100%. Lúc này, hiệu suất của detector rất cần thiết để liên hệ số xung đếm được với số photon hoặc neutron tới detector. Hiệu suất đếm của
detector được chia làm hai loại: hiệu suất tuyệt đối (absolute effect) và hiệu suất nội (intrinsic
effect). Hiệu suất thường dùng cho detector bức xạ gamma là hiệu suất đỉnh nội (intrinsic peak efficiency). (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Trong đĩ, hiệu suất nội được định nghĩa:
Hiệu suất nội khơng phụ thuộc vào yếu tố hình học giữa detector với nguồn mà chỉ phụ thuộc vào vật liệu detector, năng lượng bức xạ tới và bề dày vật lý của detector theo chiều bức xạ tới. Sự phụ thuộc nhỏ vào khoảng cách giữa nguồn và detector vẫn cịn vì quãng đường trung bình của bức xạ xuyên qua detector sẽ thay đổi một ít theo khoảng cách này.
Hiệu suất đếm được phân loại theo bản chất của bức xạ được ghi nhận. Nếu chúng ta ghi nhận
tất cả xung từ detector, khi đĩ cần sử dụng hiệu suất tổng (total efficiency). Trong trường hợp này
tất cả các tương tác dù cĩ năng lượng thấp cũng giả sử được ghi nhận, sự phân bố chiều cao xung vi phân được giả thiết trình bày trong hình 2.3, trong đĩ diện tích tồn phần dưới đỉnh phổ là tổng tất cả các xung khơng để ý đến biên độ được ghi nhận. Trong thực tế, bất kỳ hệ đo nào cũng địi hỏi các xung được ghi nhận phải lớn hơn một mức ngưỡng xác định nào đĩ được đặt ra nhằm loại các nhiễu do thiết bị tạo ra. Như thế, chúng ta chỉ cĩ thể tiến tới thu được hiệu suất tồn phần lý tưởng bởi
việc đặt mức ngưỡng này càng thấp càng tốt. Hiệu suất đỉnh (peak efficiency) được giả sử chỉ cĩ
những tương tác mà làm mất hết tồn bộ năng lượng của bức xạ tới được ghi. Trong phân bố độ cao xung vi phân, những bức xạ mang năng lượng tồn phần này được thể hiện bởi đỉnh mà xuất hiện ở phần cao nhất của phổ. Những bức xạ chỉ mang một phần năng lượng của bức xạ tới khi đĩ sẽ xuất hiện ở phía xa bên trái trong phổ. Số bức xạ cĩ năng lượng tổng cĩ thể thu được bằng tích phân diện tích dưới đỉnh (phần gạch chéo trong hình). Hiệu suất tồn phần và hiệu suất đỉnh được liên hệ bởi tỉ
số “đỉnh-tổng” (peak to total), (hình 2.3). Hiệu suất detector Gemanium là tỷ số diện tích đỉnh 1332
keV (60Co) của detector Gemanium với diện tích đỉnh đĩ khi đo bằng detector nhấp nháy NaI (Tl) hình trụ, kích thước 7.62 cm x 7.62 cm, cả hai detector đặt cách nguồn 25 cm. Detector Gemanium cĩ hiệu suất trong khoảng 10% đến 100%.
Tỷ số đỉnh/compton
Theo tài liệu của IAEA Tech doc 564 [30], việc tính tỷ số đỉnh/compton thực hiện đối với đỉnh 1332 keV (60Co), phần compton lấy trong miền năng lượng từ 1040 keV đến 1096 keV.và như cơng thức (*).
peak total r (*) dH dN H Đỉnh năng lượng đầy đủ
Hình 2.3. Đỉnh năng lượng tồn phần trong phổ độ cao xung vi phân được ghi bằng phổ kế nhấp nháy NaI(Tl).
Thực nghiệm: Phổ gamma của 60Co được đo trong 5 phút, thời gian chết 1% cho tỷ số đỉnh/Compton =2527/53,7 = 47/1.
Giới hạn phát hiện dưới LD và giới hạn dị AD
Giới hạn phát hiện dưới LD : LD2, 71 4, 65 B Giới hạn phát hiện ADLD* / * *C p T Bq( ) Trong đĩ:
B
là sai số tại phơng của đỉnh quan tâm.
T
là thời gian đo.
là hiệu suất ghi của phổ kế tại đỉnh quan tâm. p là cường độ chùm tia gamma quan tâm.
*
* / (1 T)
C T e là diện tích đỉnh.
Đối với phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM, các giá trị giới hạn phát hiện đối với một số đồng vị phĩng xạ được cho trong bảng 2.1. Như vậy, sau khi lĩt thêm thiếc và farafin vào bên trong, chất lượng buồng chì đã được cải thiện đáng kể. Điều này sẽ làm cho buồng chì cĩ khả năng đo được các tia gamma mềm như 46.6 keV của 210Pb và 63.3 keV của 234Th
Bảng 2.1. Giới hạn phát hiện của phổ kế gamma.
Đồng vị E(KeV) Giới hạn phát hiện(Bq)
210Pb 46,6 0,01305 Pb 46,6 0,01305 238 U 63,3 0,03485 238 U 1001 0,16217 232 Th 238 0,00155 232 Th 583 0,00054 226 Ra 186 0,04222 226 Ra 295 0,00065 226Ra 352 0,00265 226 Ra 609 0,00091 134 Cs 795 0,00512 137 Cs 661 0,03512 226 Ra 1461 0,02874 2.2.3. Hệ phổ kế gamma 2.2.3.1. Cấu tạo
Hệ phổ kế gamma phơng thấp bao gồm detector Germanium siêu tinh khiết để thu nhận các bức xạ photon, gamma phát ra từ mẫu vật cần đo rồi chuyển chúng thành các tín hiệu điện để cĩ thể xử lý được bằng các thiết bị điện tử. Tín hiệu điện từ detector được khuếch đại sơ bộ qua tiền khuếch đại và được đưa vào bộ khuếch đại tuyến tính. Sau khi tín hiệu được khuyếch đại, chúng được đưa qua bộ phận phân tích đa kênh rồi được đưa ra trên màn hình máy tính ở dạng phổ năng lượng gamma. Tồn bộ quá trình từ thu nhận tín hiệu đến khi hiển thị trên màn hình được điều khiển bằng chương trình Accuspect-A của hãng Canberra. Sau đây là một vài đặc trưng cơ bản của hệ phổ kế: detector HP Ge Model GC-1518, Canberra USA cĩ các thơng số danh định là: hiệu suất tương đối 15%; độ phân giải năng lượng 1,8 keV; tỉ số đỉnh/compton: 45/1 tại vạch năng lượng 1332 keV của đồng vị Co60. Detector cĩ đường kính 5,34 cm; chiều cao 3,20 cm; thể tích 71,1 cm3. Detector được nuơi bằng nitơ lỏng (-196oC) và được đặt trong buồng chì giảm phơng. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Hình 2.4. Phổ kế gamma phơng thấp
+ Buồng chì được thiết kế theo kích thước buồng chì của hãng Canberra USA và Ortec USA. Chì được dùng là chì thỏi của Liên Xơ. Các phép đo hoạt độ phĩng xạ riêng của mẫu chì này tại trung tâm phân tích và mơi trường thuộc Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt cho thấy hoạt độ các đồng vị 238U, 232Th, 40K của mẫu chì này giống các mẫu chì tốt, cĩ thể tạo nên buồng chì phơng thấp.
Buồng chì cĩ dạng hình trụ với đường kính trong Din= 30 cm, đường kính ngồi Dout = 50 cm, chiều
cao trong hin = 30 cm, chiều cao ngồi hout= 50 cm. Chì cĩ bề dày d = 10 cm. Buồng chì được cấu
tạo bởi 17 tấm chì, mỗi tấm dày cỡ 3 cm đặt chồng khít lên nhau và tựa vào nhau khơng cần khung sắt chịu lực. Các mặt trên và dưới của mỗi tấm được gia cơng thành 2 bậc và hai tấm liền nhau được đặt khít lên nhau để tránh các bức xạ phơng vào buồng chì theo phương nằm ngang. Dưới đáy buồng chì cĩ một nút chì di động cĩ dạng hình trụ, nửa trên cĩ đường kính ngồi 14 cm và nửa dưới cĩ đường kính ngồi 10 cm. Phía trong nút chì là một hình trụ rỗng cĩ đường kính bằng đường kính ngồi của Detector (khoảng 7 cm). Như vậy nút chì giúp thao tác dễ dàng khi lắp Detector và đảm bảo độ khít. Dưới đáy Dewar chứa nitơ lỏng cĩ lĩt 6 cm chì để giảm phơng gamma từ mặt đất hướng lên. Buồng chì được mở từ nắp bằng cách đẩy nắp này chuyển động trên một hệ bánh xe. Trong buồng chì cĩ lĩt một lớp thiếc sạch phĩng xạ dày 10 mm, ba lớp đồng lá dày 2 mm dọc theo thành và các mặt dưới, mặt trên.
Hình 2.5. Sơ đồ hệ phổ kế gamma phơng thấp
+ Bình nitơ lỏng gồm những bộ phận chính như: nơi chứa Detector, nắp chụp, vịng kim loại, đường hút chân khơng, đầu nối thiết bị điện tử, vịng đệm, ống bơm nitơ, ống miệng, Dewar, lớp cách nhiệt, ống đỡ, thanh làm lạnh, phần cách nhiệt. Bình nitơ lỏng cĩ tác dụng làm lạnh Detector nhằm hạn chế tối đa dao động nhiệt của các tâm dao động trong tinh thể chất bán dẫn, làm tăng điện trở suất của chất bán dẫn; từ đĩ hạn chế được các tác động gây nhiễu, giảm tiếng ồn và tạo ra khả năng làm việc tốt nhất cho Detector.
+ Dây đất: đây là một yếu tố quan trọng làm giảm nhiễu điện từ của bên ngồi vào hệ phổ kế. Dây đất tốt cĩ điện trở dưới 0,25 Ohm.
2.2.3.2. Phơng ngồi buồng chì
Sơ đồ phịng thí nghiệm và các vị trí khảo sát phơng ngồi buồng chì được thể hiện trong hình 2.6.
Phịng thí nghiệm cĩ kích thước khoảng 4 m x 4 m cĩ hai tường gạch và hai tường gỗ. Dùng hệ phổ kế ổn định xác định phơng ngồi buồng chì đối với hai điểm đo (vị trí 1: cạnh hai tường gạch, vị trí 2: cạnh hai tường gỗ).
Bảng 2.2. So sánh các giá trị phơng ngồi buồng chì ở 2 vị trí.
Hạt nhân E(keV) N1/h (vị trí 1) N2/h (vị trí 2) N2/N1
U238 185 408,8 32,5 282,5 9,7 0,69
Th232 238 2700,1 32,4 1870,4 20,6 0,69
U238 352 1525,1 18,3 1063,8 14,9 0,70 Annhilation 511 770,6 20,8 486,4 2,6 0,63 Th232 583 1274,4 17,8 586,9 12,0 0,67 Cs137 661 667,1 26,7 393,4 9,0 0,59 Th232 911 940,11 15,0 634,6 9,5 0,68 K40 1461 4340,2 30,4 2960,6 20,7 0,68 Trung bình 0,69
Kết quả đo được trình bày trên bảng 7 đối với các đỉnh năng lượng của các nhân 238U (185
keV, 352 keV, 609 keV), 232Th (238 keV, 583 keV), 137Cs (661 keV), 40K (1461 keV) và đỉnh 511
keV. Các đỉnh nêu trên thường được sử dụng trong các phép đo đạc năng lượng sau này.
Bảng 2.2 trình bày các diện tích đỉnh trong thời gian một giờ (các số đếm). Ta nhận thấy rằng số đếm của các đỉnh ở vị trí 2 đều nhỏ hơn vị trí 1 với hệ số N2/N1 trùng nhau trong phạm vi sai số đối với các đỉnh của 238U, 232Th và 40K. Giá trị trung bình của chúng là 0,69 0,01 keV. Các đỉnh 661 keV của 137Cs và đỉnh 511 keV cho các hệ số khơng trùng với giá trị nêu trên do 238U, 232Th và 40
K cĩ cùng nguồn phơng thiên nhiên cịn 137Cs cĩ nguồn phơng thiên nhiên và nguồn phơng từ
phịng thí nghiệm khác nhau.
Ta nhận thấy phơng ở vị trí 2 bằng 69% phơng ở vị trí 1 do detector đứng xa tường gạch, do