Tiếp theo để để nghiên cứu tính chất từ của các mẫu (In,Fe)Sb (A1-A4) chế tạo ở các nhiệt độ đế khác nhau (210oC, 230oC, 250oC, 270oC) thì phương pháp đo quang phổ MCD đã được sử dụng. Hình 3.4 cho thấy phổ MCD của các mẫu A1-A4. Ngoài ra phổ MCD của mẫu đối chiếu InSb không pha tạp A0 (đường màu đen) cũng được vẽ nhằm mục đích so sánh. Lưu ý ở đây là cường độ phổ MCD của mẫu A0 rất nhỏ (vì đây là mẫu bán dẫn thuần không có từ tính) nên để tiện cho việc so sánh và nhìn rõ hình dạng thì cường độ MCD của mẫu này đã được nhân lên 15 lần (15) khi vẽ trên cùng một đồ thị với phổ MCD của các mẫu A1-A4.
Từ hình 3.4 có thể thấy phổ MCD của các mẫu (In,Fe)Sb A1-A4 đều có cùng một đỉnh phổ (peak) ở vùng năng lượng photon khoảng 2eV giống với phổ MCD của với mẫu InSb không pha tạp A0, đây là đỉnh phổ đặc trưng ứng với mức năng lượng chuyển tiếp E1 của bán dẫn InSb.28 Điều này chứng tỏ các mẫu (In,Fe)Sb vẫn giữ nguyên được cấu trúc vùng năng lượng (band structure) của bán dẫn gốc InSb, đồng thời cường độ đỉnh phổ MCD mạnh lên rất nhiều chứng tỏ độ từ hóa M của InSb tăng lên khi pha tạp Fe (vì độ từ hóa M tỉ lệ thuận với cường độ MCD) hay nói cách khác là từ tính của InSb mạnh lên khi pha tạp Fe. Cũng cần nhấn mạnh ở đây là phổ của các mẫu (In,Fe)Sb không phải là một nền phổ rộng và thể hiện các đỉnh phổ phù hợp với cấu trúc vùng năng lượng của bán dẫn InSb, điều này chứng tỏ trong cấu trúc các mẫu không tồn tại cụm nano liên quan đến hợp chất của sắt (Fe-related nanocluster). Vì vậy, phổ MCD cho thấy các mẫu (In,Fe)Sb được chế tạo thành công, từ tính của mẫu xuất phát từ vật liệu bán dẫn từ (In,Fe)Sb chứ không phải từ các tạp chất khác như cụm nano của hợp chất liên quan đến Fe.
37
Hình 3.4 Phổ MCD của các mẫu (In,Fe)Sb (A0-A4) chế tạo ở các nhiệt độ khác nhau
(210oC, 230oC, 250oC, 270oC), được đo ở nhiệt độ 5K khi đặt trong từ trường 1T. E1
E1
E1
E1
38
Tiếp theo để khảo sát kĩ hơn quang phổ MCD của các mẫu (In,Fe)Sb A1-A4, quang phổ MCD của các mẫu này đã được đo ở các từ trường khác nhau lần lượt là 0.2T, 0.5T và 1T (xem hình 3.5). Hình 3.5 cho thấy phổ MCD của các mẫu đo ở các từ trường
H = 0.2T, 0.5T và 1T, khi tăng từ trường từ 0.2T đến 0.5T thì cường độ MCD tăng dần, sau đó bão hòa ở từ trường 0.5T đến 1T, kết quả này hoàn toàn phù hợp với tính chất của một vật liệu sắt từ. Khi từ trường ngoài tăng lên thì độ từ hóa tăng lên và sau đó đạt đến trạng thái bão hòa. Điều cần lưu ý ở đây là hình dạng phổ MCD đo ở các từ trường khác nhau là giống nhau. Để dễ so sánh về hình dạng phổ, phổ MCD của các mẫu đo ở các từ trường khác nhau được chuẩn hóa (normalized) về cùng một cường độ. Các phổ MCD được chuẩn hóa bằng cách lấy cường độ MCD toàn phổ chia cho cường độ MCD tại đỉnh phổ E1 = 2eV, nơi có cường độ mạnh nhất, để có giá trị chuẩn hóa là 1.
Hình 3.6 cho thấy phổ MCD của các mẫu đo ở các từ trường khác nhau sau khi đã được chuẩn hóa, các phổ MCD gần như chồng khớp với nhau và cho thấy chúng có cùng một hình dạng, điều này đồng nghĩa với việc bên trong các mẫu chỉ có chứa một pha sắt từ duy nhất của (In,Fe)Sb mà không trộn lẫn bất kì pha sắt từ của một tạp chất nào khác. Vì nếu có hai hoặc ba pha sắt từ bên trong mẫu thì các pha này có độ từ hóa M khác nhau và phụ thuộc theo các cách khác nhau vào từ trường ngoài. Tuy nhiên điều này không được quan sát thấy trên phổ MCD đo ở các từ trường khác nhau. Vì vậy có thể kết luận các mẫu bán dẫn từ (In,Fe)Sb đã được chế tạo thành công, bên trong mẫu chỉ có một pha sắt từ duy nhất (single-phase) của vật liệu bán dẫn từ (In,Fe)Sb.
39
Hình 3.5 (a) – (d) Phổ MCD tương ứng của các mẫu (In,Fe)Sb (A1-A4) đo ở 5K dưới
40
Hình 3.6 (a) – (d) Phổ MCD tương ứng của các mẫu (In,Fe)Sb (A1-A4) đo ở 5K dưới
41
3.3 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie của màng mỏng (In,Fe)Sb theo nhiệt độ chế tạo
Hình 3.7 thể hiện sự phụ thuộc của cường độ MCD theo từ trường H (đồ thị MCD – H) của các mẫu A1, A2, A3, A4 đo ở các nhiệt độ khác nhau từ 5K đến 300K. Ở đây cường độ MCD được đo ở năng lượng photon 2eV (tương ứng với đỉnh phổ E1 trên quang phổ MCD), từ trường được thay đổi từ -1T đến 1T. Trên hình 3.7, chúng ta có thể thấy đồ thị MCD – H tất cả các mẫu ở nhiệt độ thấp như 5K đều có đồ thị dạng đường cong kín và có từ dư (remanent magnetization) khi từ trường được loại bỏ (H = 0). Điều này cho thấy sự hiện diện của trật tự sắt từ có trong mẫu khi ở nhiệt độ thấp, và các đồ thị này thể hiện đường cong từ trễ của bán dẫn từ (In,Fe)Sb trong mẫu. Khi tăng dần nhiệt độ thì từ dư giảm dần, đồng thời các đường cong từ trễ này dần dần thẳng ra và tuyến tính hoàn toàn ở nhiệt độ 300K, cho thấy các mẫu đều ở trạng thái thuận từ ở 300K. Điều này cho thấy trong mẫu chỉ có mỗi bán dẫn từ (In,Fe)Sb và không có chứa các tạp chất khác như cụm nano của sắt hoặc hợp chất của Fe, bởi vì các hợp chất này thường có nhiệt độ Curie rất cao và từ tính rất mạnh do đó chúng thường thể hiện từ tính (cụ thể là đường cong từ hóa) kể cả ở nhiệt độ 300K.
42
Hình 3.7 Đồ thị thể hiện sự phụ thuộc của cường độ MCD theo từ trường của các mẫu
43
Để xác định nhiệt độ Curie của các mẫu (In,Fe)Sb, phương pháp vẽ đồ thị Arrott plot đã được sử dụng trong đề tài này. Hình 3.8 thể hiện Arrott plot tương ứng của các đồ thị MCD-H trong hình 3.7. Những đường thẳng được vẽ tiếp tuyến với phần bão hòa trên đồ thị MCD2 – H/MCD (những đường nét đứt). Nhiệt độ tại đó đường tiếp tuyến đi qua gốc tọa độ chính là nhiệt độ Curie. Nhiệt độ Curie của các mẫu (In,Fe)Sb A1- A4 tính từ cách vẽ Arrott plot được liệt kê trong bảng 1 và vẽ theo một hàm của nhiệt độ chế tạo Tđế trên hình 3.9.
Trên hình 3.9, kết quả Arrott plot cho thấy các mẫu A1 (Tđế = 210oC) và A2 (Tđế = 230oC) có nhiệt độ Curie tương đối thấp lần lượt là 50K và 80K. Kết quả này khá phù hợp với kết quả ảnh nhiễu xạ RHEED thu được của hai mẫu này. Như đã đề cập ở phần 3.1 ảnh RHEED của mẫu A1 (hình 3.3b) và mẫu A2 (hình 3.3c) ảnh RHEED hơi tối và có dạng các điểm sáng trên nền các đường thẳng mờ, chứng tỏ hình thái bề mặt màng không đồng đều và chất lượng tinh thể có thể bị kém đi khi chế tạo ở nhiệt độ thấp, vì vậy tính chất từ yếu đi hay nhiệt độ Curie giảm xuống. Điều này có thể là do nhiệt độ chế tạo ở các mẫu này khá thấp dẫn đến năng lượng nhiệt cung cấp không đủ để các nguyên tử Fe liên kết thay thế vào mạng tinh thể của InSb. Trong khi đó, đối với các mẫu chế tạo ở nhiệt độ cao hơn như A3 (Tđế = 250oC) và A4 (Tđế = 270oC) có nhiệt độ Curie cao hơn lần lượt là 210K và 110K, điều này phù hợp với kết quả thu được từ ảnh nhiễu xạ RHEED của hai mẫu này. Ảnh nhiễu xạ RHEED của hai mẫu này cho thấy cấu trúc màng đồng đều bằng phẳng và chất lượng tinh thể tốt vì vậy tính chất từ được cải thiện tốt hơn, nhiệt độ Curie cao hơn. Điều này có thể là do khi nhiệt độ đế cao hơn năng lượng nhiệt cung cấp cho các phân tử lớn hơn, do đó các nguyên tử Fe dễ thay thế vào trong mạng tinh thể của InSb hơn.
Kết quả từ hình 3.9 cũng cho thấy là nhiệt độ Curie của các mẫu (In,Fe)Sb đạt cao nhất khi chế tạo ở nhiệt độ đế Tđế = 250oC. Mẫu A3 chế tạo ở nhiệt độ này có nhiệt độ Curie là 210K, kết quả này khá phù hợp với kết quả báo cáo gần đây của nhóm nghiên cứu trên Applied Physics Express năm 2018,4 trong đó mẫu (In,Fe)Sb pha tạp 11%Fe chế tạo ở cùng nhiệt độ Tđế = 250oC có nhiệt độ Curie là 200K. Từ đây có thể rút ra kết luận nhiệt độ 250oC là nhiệt độ tối ưu và phù hợp nhất để chế tạo màng mỏng (In,Fe)Sb bằng phương pháp epitaxy chùm phân tử.
44
Hình 3.8 (a) – (d) Đồ thị Arrott plot của 4 mẫu (In,Fe)Sb theo thứ tự từ A1 – A4 chế
45
Hình 3.9 Đồ thị biễu diễn mối liên hệ giữa nhiệt độ Curie TC theo nhiệt độ chế tạo mẫu Tđế.
46
CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN 4.1 Kết luận
Đề tài đã tiến hành phân tích kết quả đo đạc thực nghiệm của các mẫu vật liệu bán dẫn từ (In,Fe)Sb được chế tạo ở các nhiệt độ khác nhau bằng phương pháp epitaxy chùm phân tử. Hình thái bề mặt và cấu trúc tinh thể của màng mỏng (In,Fe)Sb được khảo sát bằng ảnh nhiễu xạ chùm điện tử phản xạ năng lượng cao RHEED; tính chất quang-từ (magneto-optical) và nhiệt độ Curie của vật liệu (In,Fe)Sb được xác định bằng phép đo phổ MCD và phương pháp vẽ Arrott plot của các đồ thị cường độ MCD theo từ trường
H (đường MCD-H). Quá trình phân tích thu được các thu được kết quả như sau:
- Kết quả phân tích ảnh nhiễu xạ RHEED cho thấy màng mỏng (In,Fe)Sb đã được chế tạo thành công và giữ được cấu trúc tinh thể dạng zinc-blende của bán dẫn nền InSb, không hình thành bất kì các tạp chất hay phase khác nào trong mẫu. Tuy nhiên kết quả khảo sát cho thấy hình thái bề mặt và tính chất từ của màng mỏng (In,Fe)Sb phụ thuộc vào nhiệt độ chế tạo. Ở nhiệt độ chế tạo thấp như 210 – 230oC, hình thái bề mặt màng không đồng đều, hình thành các ốc đảo có dạng gồ ghề theo ba chiều (3D) và nhiệt độ Curie cũng của màng mỏng (In,Fe)Sb tương đối thấp từ 50 – 80K. Còn đối với nhiệt độ chế tạo từ 250 – 270oC, hình thái bề mặt màng mỏng (In,Fe)Sb tốt hơn, có dạng bằng phẳng theo dạng hai chiều (2D) và nhiệt độ Curie cũng cao hơn từ 110 – 210K.
- Kết quả phân tích phổ MCD cho thấy các màng bán dẫn từ (In,Fe)Sb giữ được cấu trúc vùng năng lượng của bán dẫn gốc và trong mẫu chỉ có duy nhất một pha sắt từ của (In,Fe)Sb, không có các phase khác được tìm thấy trong mẫu, nhiệt độ Curie cao nhất là 210K thu được khi chế tạo ở nhiệt độ 250oC cho thấy đây là nhiệt độ tối ưu để chế tạo màng mỏng (In,Fe)Sb.
4.2 Hướng phát triển của đề tài
Trong đề tài này tác giả đã thực hiện việc khảo sát sự phụ thuộc của tính chất từ của màng mỏng (In,Fe)Sb theo nhiệt độ chế tạo. Tuy nhiên, do giới hạn về thời gian thực hiện khóa luận tốt nghiệp chính vì vậy còn nhiều các thông số khác ảnh hưởng đến tính chất từ của màng mỏng (In,Fe)Sb như độ dày màng mỏng, tốc độ tạo màng,… vẫn chưa được quan tâm khảo sát và nghiên cứu. Vì vậy đây cũng là một trong những hướng
47
phát triển của đề tài của nhóm nghiên cứu trong thời gian sắp tới nhằm cải thiện nhiệt độ Curie, tăng độ từ hóa của vật liệu (In,Fe)Sb.
48
TÀI LIỆU THAM KHẢO
Tiếng Việt _______________________ I https://sites.google.com/site/lebienbn/thu-vien-ve-cac-bai-bao-khoa-hoc/spintronics II https://vi.wikipedia.org/wiki/Bộ_nhớ_RAM_từ_điện_trở III https://vanj.jp/vi/2017/02/08/chat-ban-dan-pha-tap-sat-vat-lieu-mo-duong-cho-the- he-thiet-bi-ban-dan-dien-tu-su-dung-spin/ IV https://voer.edu.vn/m/epitaxy-chum-phan-tu/4a459258 V https://wikipedia.org/wiki/Arrott_plot
VI David Halliday, Giáo trình Cơ sở vật lý IV – V, Nhà xuất bản giáo dục, Hà Nội, 2016.
VII Lê Đình, Vật lý chất rắn và bán dẫn, Trường Đại học sư phạm Huế, Huế, 1999.
Tiếng Anh
1 H. Munekata, H. Ohno, S. von Molnar, A. Segmuller, L. L. Chang, and L. Esaki, Phys. Rev. Lett. 63, 1849 (1989).
2 H. Ohno, A. Shen, F. Matsukara, A. Oiwa, A. Endo, S. Katsumoto, and Y. Iye, Appl. Phys. Lett. 69, 363 (1996).
3 L. Chen, X. Yang, F. Yang, J. Zhao, J. Misuraca, P. Xiong, and S. von Molnar, Nano Lett. 11, 2584 (2011).
4 Nguyen Thanh Tu, Pham Nam Hai, Le Duc Anh, and Masaaki Tanaka, Applied Physics Express 11, 063005 (2018).
5 Nguyen Thanh Tu, Pham Nam Hai, Le Duc Anh, and Masaaki Tanaka, Applied Physics Express 12, 103004 (2019).
6 Akinaga and H. Ohno, IEEE Trans. Nanotech. 1, 19 (2002).
7 B. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fert, F. Nguyen Van Dau and F. Petroff, Phys. Rev. Lett.
61, 2472 (1988).
8 G. Binasch, P. Grünberg, F. Saurenbach and W. Zinn, Phys. Rev. B 39, 4828 (1989).
49
9 T. Miyazaki and N. Tezuka, J. Magn. Magn. Mater. 139, L231 (1995).
10 J. S. Moodera, L. R. Kinder, T.M. Wong and R. Meservey, Phys. Rev. Lett. 74, 3273 (1995).
11 K. Edmonds, Lectures, School of Physics & Astronomy, University of Nottingham. 12 J. K. Furdyna, J.Appl. Phys. 64, R29 (1988).
13 T. Hayashi, M. Tanaka, T. Nishinaga, H. Shimada, H. Tsuchiya, and Y. Otuka: J. Cryst. Growth 175-176, 1063(1997).
14 Ando, K. T. Hayashi, M. Tanaka and A. Twardowski, J. Appl. Phys. 83, 6548. (1998). 15 H. Ohno, D. Chiba, F. Matsukura, T. Omiya, E. Abe, T. Dietl, Y. Ohno, and K. Ohtani, Nature 408, 944 (2000).
16 T. Schallenberg and H. Munekata, Appl. Phys. Lett. 89, 042507(2006).
17 E. Abe, F. Matsukura, H. Yasuda, Y. Ohno, and H. Ohno, Physica E 7, 981 (2000). 18 K. Ganesan, H. L. Brat, J. Appl. Phys. 103, 043701 (2008).
19 N. T. Tu, P. N. Hai, L. D. Anh and M. Tanaka, Phys. Rev. B 92, 144403 (2015). 20 N. T. Tu, P. N. Hai, L. D. Anh and M. Tanaka, Appl. Phys. Lett. 108, 192401 (2016). 21 P. N. Hai, L. D. Anh, S. Mohan, T. Tamegai, M. Kodzuka, T. Ohkubo, K. Hono, and M. Tanaka: Appl. Phys. Lett. 101, 182403(2012).
22 S. Haneda, M. Yamaura, Y. Takatani, K. Hara, S. Harigae, and H.Munekata, Jpn. J. Appl. Phys. 39, L9 (2000).
23 N. T. Tu, P. N. Hai, L. D. Anh and M. Tanaka, Appl. Phys. Lett. 112, 122409 (2018). 24 Regina Ciancio, Andrea Vittadini, Annabella Selloni, Riccardo Arpaia, Carmela Aruta, Fabio Miletto Granozio, Umberto Scotti di Uccio, Giorgio Rossi, Elvio Carlino, J Nanopart Res (2013).
25 A. Shen 'l, H. Ohno, F. Matsukura, Y. Sugawara, N. Akiba, T. Kuroiwa, A. Oiwa, A. Endo, S. Katsumoto, Y. Iye, Journal of Crystal Growth 175/176 (1997) 1069-1074.
26 K. Ando and H. Munekata, J. Magn. Magn. Mater. 2004-2005, 272 (2004). 27 A. Arrott, Physical Review. 108 (6): 1394–1396 (1957).