Đồng vị phóng xạ Y-90 thu đƣợc khi chiếu xạ trên lò phản ứng theo phản
ứng 89Y(n, γ)90
Y, với độ phổ biếncủa đồng vị Y-89 trong mẫu Y2O3 là 100% và tiết diện hoạt hóa của phản ứng này là 1.3 barn.
Trong phản ứng này, mẫu đem chiếu xạ ở dạng 89
Y2O3, tạo ra đồng vị phóng xạ Y-90 phát bức xạ beta tinh khiết với năng lƣợng trung bình 0.93 MeV (tối đa là 2.28 MeV) với chu kỳ bán rã 64 giờ.
2.2.2. Chế tạo mẫu bia
Cân chính xác khối lƣợng mẫu Y2O3 là 0.27832g chứa đồng vị Y-89, sẽ đƣợc hàn kín trong ampoule thạch anh nhƣ Hình 7. Việc hàn kín mẫu 89
Y2O3 trong ampoule đƣợc thực hiện trên đèn khí gas.
Ampoule là vật liệu thủy tinh trung tính, có hàm lƣợng Si và Na vừa phải để
hạn chế việc phát bức xạ gamma do sự kích hoạt neutron, trong đó 24Na đƣợc sinh ra là bức xạ gamma đóng góp liều chiếu xạ đáng kể đối với ngƣời thao tác và môi
trƣờng.
Để ổn định nhiệt tránh tình trạng rạn nứt ampoule do hiện tƣợng co giãn nhiệt và kiểm tra độ kín, ampoule chứa bia sau khi hàn sẽ đƣợc ngâm trong bể ổn
định nhiệt khoảng 30 phút [2].
23
2.2.3. Chuẩn bị container nhôm chứa mẫu bia
Nhôm dùng làm container chứa mẫu bia phải bảo đảm tiêu chuẩn chất lƣợng với độ tinh khiết cao, để hạn chế nhiễm các hạt nhân bẩn sinh ra trong quá trình chiếu xạ. Container nhôm đƣợc dùng chứa mẫu bia phải đƣợc xử lý sạch theo các
bƣớc sau:
- Bƣớc 1: Container nhôm đƣợc ngâm trong dung môi acetone để loại bỏ
chất hữu cơ trong vòng 24 giờ, sau đó để khô.
- Bƣớc 2: Dùng dung dịch NaOH 10% để lau sạch lại. - Bƣớc 3: Rửa lại bằng nƣớc sạch.
- Bƣớc 4: Ngâm trong HNO3 30% trong 2 phút. - Bƣớc 5: Rửa lại bằng nƣớc sạch.
- Bƣớc 6: Rửa lại bằng nƣớc cất.
- Bƣớc 7: Sấy khô ở 105oC trong 1 giờ.
Sau khi xử lý sạch bề mặt container nhôm, ampoule chứa mẫu 89Y2O3 đƣợc
đặt vào container nhôm và chèn giấy nhôm mỏng đểđịnh vị mẫu bia tránh va đập.
Công đoạn tiếp theo, container nhôm đƣợc hàn kín cẩn thận đểtránh nƣớc có thể làm ảnh hƣởng đến mẫu bia bên trong và ngăn không cho mẫu chiếu lan ra làm bẩn nƣớc lò phản ứng. Một lần nữa, container nhôm chứa mẫu bia đƣợc ngâm lại trong bểổn định nhiệt để kiểm tra khảnăng kín nƣớc và tính chịu nhiệt của vật liệu chứa mẫu bia [2]. Đến đây chu trình đƣợc hoàn tất để chuẩn bị cho việc nạp mẫu vào lò phản ứng.
24
2.2.4. Nạp mẫu và lấy mẫu
Container nhôm chứa mẫu bia trƣớc khi nạp vào lò phản ứng đƣợc phòng an toàn bức xạ kiểm tra, đo đạc mức bức xạ nhằm đảm bảo điều kiện an toàn cho nhân
viên cơ khí khi thao tác nạp mẫu vào bẫy neutron của lò.
Việc nạp mẫu và lấy mẫu do trực cơ khí lò thực hiện với sự giám sát của trƣởng ê-kíp vận hành lò và trực đo liều. Hai quá trình nạp mẫu và lấy mẫu này chỉ đƣợc thực hiện khi 4 thanh bù trừvà thanh điều khiển tựđộng nhúng sâu trong vùng hoạt, còn 2 thanh an toàn nằm ở vị trí trên cùng. Trong quá trình chiếu xạ, đồng vị
24
Na (phát ra bức xạ gamma với năng lƣợng khá cao 1368.63 keV và 2754.03 keV) phát ra từ container nhôm và ampoule chứa mẫu có chu kỳ bán rã khoảng 15 giờ, nên thời gian làm nguội container nhôm chứa mẫu bia cần đặc biệt quan tâm trƣớc khi tiến hành thao tác lấy container nhôm ra khỏi vùng hoạt lò phản ứng.
Sau thời gian chiếu xạ và làm nguội, container nhôm chứa mẫu bia đƣợc lấy ra khỏi kênh chiếu xạ trong vùng hoạt của lò phản ứng hạt nhân bằng thao tác thủ
công, kết hợp với thiết bị cẩu chuyên dụng để chuyển và đặt mẫu vào xe đẩy có thiết kế container bằng chì gắn bên trên. Tiếp đến, container nhôm đƣợc vận chuyển vào khu vực hotcell, dụng cụ thao tác từxa đƣợc sử dụng để kẹp lấy container nhôm và thả nhẹ vào miệng ống nằm bên phải hotcell. Lúc này, bàn tay máy của hotcell
đƣợc sử dụng để kẹp giữ container nhôm chứa mẫu bia bên trong và đặt lên giá mở để tiến hành thao tác lấy ampoule chứa mẫu ra khỏi container nhôm.
Các thao tác chuyển contianer nhôm chứa mẫu bia vào container chì trung chuyển để chuyển vào hotcell đƣợc tiến hành nhanh và chính xác nhằm giảm thiểu liều chiếu cho nhân viên. Công việc này chỉ đƣợc thực hiện bởi các nhân viên đã đƣợc huấn luyện [2].
Trang thiết bị, dụng cụ bao gồm:
-Xe đẩy chuyên dụng có thiết kế container chì gắn bên trên.
- Dụng cụ gắp mẫu
- Liều kếcá nhân, găng tay, khẩu trang.
25
Bảng 2: Đặc trưng của kênh chiếu xạ
2.2.5. Điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90
Ampoule thạch anh chứa mẫu sau khi chiếu xạ đƣợc lấy ra khỏi container nhôm trong hotcell sẽ đƣợc cho vào một container chì để vận chuyển đến tủ hood. Tại đây, ampoule thạch anh đƣợc phá vỡ một cách hết sức cẩn thận, mẫu Y2O3 lúc
này chứa đồng vị phóng xạ Y-90 đƣợc cho vào cốc thủy tinh 100 ml. Thêm HCl
đặc, tiếp theo thêm H2O2 vào và dung dịch đƣợc cho vào hệ trên bếp nung khuấy từ,
đun nhẹcho đến khi hoà tan hoàn toàn trong vòng 30 phút.
Phƣơng trình phản ứng tạo dung dịch 90YCl3 dƣới đây:
90
Y2O3 + 6HCl 290YCl3 + 3H2O
Sau khi đã tan hết, dung dịch đƣợc đem đun nóng và bay hơi đến gần khô. Bã 90YCl3 khô đƣợc tái hoà tan trong 10 ml HCl 1M sau đó thu đƣợc lọ dung dịch 90
YCl3 có thể tích 10 ml.
Dƣợc chất phóng xạ90
YCl3 làm sản phẩm cho các nghiên cứu tiếp theo.
Đặc trƣng Bẫy neutron
Thông lƣợng neutron nhiệt
(n/cm2/s) 2.31013
Kích thƣớc của kênh (đƣờng kínhx chiều cao, mm)
Đƣờng kính Φ 4265
Chiều cao h 600
Thời gian chiếu xạ Bắt đầu từ 9 giờ 32 phút ngày 10/11/2018 đến 19 giờ ngày 16/11/2018
t0
26
Hình 9: Quy trình điều chếdược chất phóng xạ90 YCl3
2.3. Xác định hoạt độ thực tế của dƣợc chất phóng xạ90YCl3
2.3.1. Xác định trên hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000
27
Lúc 11 giờ 45 phút ngày 19/11/2018, lọ dung dịch 90YCl3 thểtích 10ml đƣợc
đem đi đo trên hệđo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000.
Hình 11: Hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000
2.3.2. Xác định trên GM Counting System
- Từ lọ 10ml dung dịch 90
YCl3 (mẫu 1).
- Dùng micropipet lấy 10 µl mẫu 1 cho vào lọ thủy tinh 10 ml và sau đó dùng
nƣớc cất pha loãng thành 1000 µl dung dịch (mẫu 2).
- Chuẩn bị 6 mẫu M1, M2, M3, S1, S2, S3 nhƣ Hình 12; nhỏ vào mỗi mẫu 5 µl dung dịch mẫu 2.
- Đem 3 mẫu M1, M2 và M3 đi xác định sốđếm của từng mẫu trên GM Counting System.
28
Hình 13: GM Counting System
.4. Kiểm tra chất lƣợng dƣợc chấtphóng xạ90YCl3
2.4.1. Kiểm tra độ sạch hóa phóng xạ
Độ sạch hóa phóng xạ là tỉ số phần trăm giữa hoạt độ phóng xạ của một đồng vị phóng xạđã đánh dấu với hợp chất mà ta quan tâm so với tổng hoạt độ phóng xạ
của hạt nhân đó có mặt trong sản phẩm [7].
Để kiểm tra độ sạch hóa phóng xạ ta sử dụng phƣơng pháp sắc ký giấy. Tiến
hành thực hiệnphƣơng pháptheo từng bƣớc:
- Dùng micropipet lấy 2.5 µl mẫu 2, chấm trên 4 băng giấy sắc ký có kích
thƣớc 1 cm 15 cm tại vịtrí đƣợc đánh dấu (tuyến xuất phát) cách 1 đầu băng giấy 1 cm, tạo đƣờng kính vết chấm sắc ký phóng xạ khoảng 0.2 cm đến 0.5 cm.
- Rót pha động là dung môi nƣớc muối sinh lý 0.9% (NaCl) hoặc HCl 0.1N vào 4 bình sắc ký (mỗi loại dung môi 2 bình), để khí quyển bên trong bão hòa bằng
hơi dung môi và nƣớc.
- Nhúng băng giấy sắc ký vào bình sắc ký, sao cho mép dƣới băng giấy sắc ký tiếp xúc với dung môi nhƣng vết chấm sắc ký phóng xạkhông đƣợc tiếp xúc với dung môi sắc ký vì đồng vị phóng xạ sẽ bị hòa tan vào dung môi sắc ký, làm kết quả
29
- Sau khi tuyến dung môi đạt tới vị trí cách tuyến xuất phát 9cm thì lấy băng giấy sắc ký ra khỏi bình và làm khô trong không khí nhƣ Hình 14. Sau đó, lấy từng mẫu sắc ký giấy đem đi xác định trên hệ máy nhƣ Hình 15.
Hình 14: Tạo mẫu sắc ký giấy
30
.4. . Kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân
Độ tinh khiết hạt nhân là tỉ số khai triển thành phần trăm của hoạt độ phóng xạ của hạt nhân phóng xạ mà ta quan tâm với tổng hoạt độ phóng xạ của sản phẩm. Đó là quá trình kiểm tra các vết nhân phóng xạ bẩn có mặt trong sản phẩm chính
[2].
Để kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân, ta tiến hành đem 3 mẫu S1, S2 và S3 ở
Hình 12 đo trực tiếp trên hệ phổ kế gamma HPGE-DSPEC và ghi nhận phổ gamma bằng phần mềm Gamma Vision.
Năng lƣợng gamma của các nguyên tố phóng xạ có giá trị xác định, đặc
trƣng cho chúng. Việc đo cƣờng độ bức xạ gamma tại các cửa sổ năng lƣợng tƣơng ứng với năng lƣợng đặc trƣng của các nguyên tố phóng xạ cần xác định. Trên cơ sở
phổ gamma thu nhận đƣợc, những đồng vị phóng xạ có trong sản phẩm đƣợc đối chiếu và phát hiện so với mẫu chuẩn [2].
31
CHƢƠNG 3 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Kết quả tính toán hoạt độ lý thuyết
Hoạt độ của đồng vị phóng xạ Y-90 lúc dừng lò đƣợc điều chế bằng phản ứng 89
Y(n, γ)90
Y sau thời gian chiếu xạ 153.5 giờ đƣợc tính toán bằngphƣơng trình
(1.11):
153.5 6.022 10100M23 actGg[1 e ln2T1t] Với:
- Thông lƣợng neutron là = 2.3×1013 n/cm2/s, - Tiết diện hoạt hoá là act = 1.3×10-24 cm2, - Độ phổ biến đồng vị Y-89 là G = 100%, - Khốilƣợng nguyên tử là M = 88.905, - Chu kỳ bán rã của Y-90 là T1 64 giờ, - Khối lƣợng mẫu chiếu 89
Y2O3 là 0.27832g thì khối lƣợng Y-89 có trong
mẫu chiếu là g = 0.21921 gram.
Hoạt độ phóng xạ lúc dừng lò là A153.5 = 3.59752 ×1010 Bq = 972.3 mCi.
Hình 17: Đồ thị hoạt độ lý thuyết của Y-90 theo thời gian chiếu
0.00000E+00 5.00000E+09 1.00000E+10 1.50000E+10 2.00000E+10 2.50000E+10 3.00000E+10 3.50000E+10 4.00000E+10 0 50 100 150 200 Hoạtđộ (Bq) giờ
32
Bảng 3: Hoạt độ lý thuyết của Y-90 theo thời gian chiếu
Kết quả tính bằng chƣơng trình excel dựng sẵn của các chuyên gia Nhật Bản dựa trên số liệu và công thức trên ta thu đƣợc kết quả là:
A153.5 =3.59751×1010 Bq = 972.2 mCi (đối chiếu ở Bảng 3). T(giờ) Hoạt độ A (Bq) T(giờ) Hoạt độ A (Bq) 5 2.34019×109 80 2.57295×1010 10 4.55699×109 85 2.67135×1010 15 6.65696×109 90 2.76455×1010 20 8.64623×109 95 2.85285×1010 24 1.01619×1010 96 2.86994×1010 25 1.05306×1010 100 2.93648×1010 30 1.23157×1010 105 3.01572×1010 35 1.40067×1010 110 3.09077×1010 40 1.56086×1010 115 3.16187×1010 45 1.71260×1010 120 3.22922×1010 48 1.79978×1010 125 3.29302×1010 50 1.85634×1010 130 3.35345×1010 55 1.99251×1010 135 3.41071×1010 60 2.12150×1010 140 3.46494×1010 65 2.24369×1010 144 3.50626×1010 70 2.35944×1010 150 3.56498×1010 72 2.40401×1010 153.5 3.59751×1010 75 2.46909×1010
33
Hình 18: Số liệu đặc trưng trong phản ứng 89Y(n, γ)90 Y [9]
3.2. Kết quảđo và tính toán hoạt độ thực tế
3.2.1. Kết quả trênhệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000
Lúc 11 giờ 45 phút ngày 19/11/2018, đem lọ dung dịch YCl3 thể tích 10 ml
đi đo ghi nhận đƣợc tổng hoạt độ là A = 104.3 mCi.
Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm ghi nhận đƣợc tổng hoạt độA = 104.3 mCi là khoảng thời gian t = 64.75 giờ.
34 Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
Hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò là A153.5= 210.3 mCi.
3.2.2. Kết quả trên GM Counting System
- Hiệu suất ghi của detector là 5%, đƣợc xác định bởi nguồn chuẩn là Co-60 hoặc Sr-90.
- Sốđếm phông là 119 sốđếm trên 10 phút.
- Hiệu suất phát của đỉnh năng lƣợng 2.280 MeV của Y-90 là 99.983% .
Hoạt độ tại thời điểm đo (Số đếm tổng –Số đếm phông) /(Thời gian đo × Hiệu suất ghi của detector × Hiệusuất phát của đỉnh năng lƣợng quan tâm).
Ghi nhận sốđếm của mẫu M1, mẫu M2 và mẫu M3 bằng GM Counting
System thu đƣợc kết quả lần lƣợt ở Bảng 4, Bảng 5 và Bảng 6 dƣới đây.
Bảng 4: Kết quảđo mẫu M1
Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Sốđếm tổng 15 giờ 29 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316512 15 giờ 39 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316245 15 giờ 50 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314233
- Sốđếm trung bình của 3 lần đo là: 315663.
- Hoạt độ tại thời điểm đomẫu M1 là 10520 Bq cho 5 µl dung dịch mẫu 2. - Hoạt độ của mẫu 1 là A = 10520 × 20000 = 2.1048×109 Bq.
- Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để
ghi nhận số đếm của mẫu M2 lúc 15 giờ 50 phút ngày 22/11/2018 là khoảng thời gian t = 140.8 giờ.
Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
35
Bảng 5: Kết quảđo mẫu M2
Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Sốđếm 13 giờ 31 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314497 13 giờ 45 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314034 13 giờ 56 phút ngày 22/11/2018 10 phút 313595
- Sốđếm trung bình của 3 lần đo là: 314042.
- Hoạt độ tại thời điểm đo mẫu M2 là 10470 Bq cho 5µl dung dịch mẫu 2. - Hoạt độ của mẫu 1 là A = 10466 × 200000 = 2.0932×109 Bq.
- Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để
ghi nhận số đếm của mẫu M2 lúc 13 giờ 55 phút ngày 22/11/2018 là khoảng thời gian t = 138.9 giờ.
Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
Hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò là A153.5= 9.4218×109 Bq = 254.6 mCi.
Bảng 6: Kết quảđo mẫu M3
Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Sốđếm 14 giờ 51 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316943 15 giờ 01 phút ngày 22/11/2018 10 phút 315948 15 giờ 12 phút ngày 22/11/2018 10 phút 315587
- Sốđếm trung bình của 3 lần đo là: 316159.
- Hoạt độ tại thời điểm đomẫu M3 là 10536 Bq cho 5µl dung dịch mẫu 2. - Hoạt độ của mẫu 1 là A = 10536 × 200000 = 2.1072×109 Bq.
- Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để ghi nhận số đếm của mẫu M3 lúc 15 giờ 10 phút ngày 22/11/2018 là khoảng thời
gian t = 140.2 giờ.
Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
36
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
Hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò là A153.5= 9.6199×109 Bq = 260 mCi.
3.2.3. Nhận xét
Kết quả trung bình của hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò tính toán ở mẫu M1, mẫu M2 và mẫu M3 là A153.5=258.6 mCi.
Bảng 7: Tổng hợp hoạt độ lý thuyết và họat độ thực
Kết quả Hoạt độ
lý thuyết
Hoạt độ thực theo hệ máy đo