Độ sạch hóa phóng xạ là tỉ số phần trăm giữa hoạt độ phóng xạ của một đồng vị phóng xạđã đánh dấu với hợp chất mà ta quan tâm so với tổng hoạt độ phóng xạ
của hạt nhân đó có mặt trong sản phẩm [7].
Để kiểm tra độ sạch hóa phóng xạ ta sử dụng phƣơng pháp sắc ký giấy. Tiến
hành thực hiệnphƣơng pháptheo từng bƣớc:
- Dùng micropipet lấy 2.5 µl mẫu 2, chấm trên 4 băng giấy sắc ký có kích
thƣớc 1 cm 15 cm tại vịtrí đƣợc đánh dấu (tuyến xuất phát) cách 1 đầu băng giấy 1 cm, tạo đƣờng kính vết chấm sắc ký phóng xạ khoảng 0.2 cm đến 0.5 cm.
- Rót pha động là dung môi nƣớc muối sinh lý 0.9% (NaCl) hoặc HCl 0.1N vào 4 bình sắc ký (mỗi loại dung môi 2 bình), để khí quyển bên trong bão hòa bằng
hơi dung môi và nƣớc.
- Nhúng băng giấy sắc ký vào bình sắc ký, sao cho mép dƣới băng giấy sắc ký tiếp xúc với dung môi nhƣng vết chấm sắc ký phóng xạkhông đƣợc tiếp xúc với dung môi sắc ký vì đồng vị phóng xạ sẽ bị hòa tan vào dung môi sắc ký, làm kết quả
29
- Sau khi tuyến dung môi đạt tới vị trí cách tuyến xuất phát 9cm thì lấy băng giấy sắc ký ra khỏi bình và làm khô trong không khí nhƣ Hình 14. Sau đó, lấy từng mẫu sắc ký giấy đem đi xác định trên hệ máy nhƣ Hình 15.
Hình 14: Tạo mẫu sắc ký giấy
30
.4. . Kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân
Độ tinh khiết hạt nhân là tỉ số khai triển thành phần trăm của hoạt độ phóng xạ của hạt nhân phóng xạ mà ta quan tâm với tổng hoạt độ phóng xạ của sản phẩm. Đó là quá trình kiểm tra các vết nhân phóng xạ bẩn có mặt trong sản phẩm chính
[2].
Để kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân, ta tiến hành đem 3 mẫu S1, S2 và S3 ở
Hình 12 đo trực tiếp trên hệ phổ kế gamma HPGE-DSPEC và ghi nhận phổ gamma bằng phần mềm Gamma Vision.
Năng lƣợng gamma của các nguyên tố phóng xạ có giá trị xác định, đặc
trƣng cho chúng. Việc đo cƣờng độ bức xạ gamma tại các cửa sổ năng lƣợng tƣơng ứng với năng lƣợng đặc trƣng của các nguyên tố phóng xạ cần xác định. Trên cơ sở
phổ gamma thu nhận đƣợc, những đồng vị phóng xạ có trong sản phẩm đƣợc đối chiếu và phát hiện so với mẫu chuẩn [2].
31
CHƢƠNG 3 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Kết quả tính toán hoạt độ lý thuyết
Hoạt độ của đồng vị phóng xạ Y-90 lúc dừng lò đƣợc điều chế bằng phản ứng 89
Y(n, γ)90
Y sau thời gian chiếu xạ 153.5 giờ đƣợc tính toán bằngphƣơng trình
(1.11):
153.5 6.022 10100M23 actGg[1 e ln2T1t] Với:
- Thông lƣợng neutron là = 2.3×1013 n/cm2/s, - Tiết diện hoạt hoá là act = 1.3×10-24 cm2, - Độ phổ biến đồng vị Y-89 là G = 100%, - Khốilƣợng nguyên tử là M = 88.905, - Chu kỳ bán rã của Y-90 là T1 64 giờ, - Khối lƣợng mẫu chiếu 89
Y2O3 là 0.27832g thì khối lƣợng Y-89 có trong
mẫu chiếu là g = 0.21921 gram. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Hoạt độ phóng xạ lúc dừng lò là A153.5 = 3.59752 ×1010 Bq = 972.3 mCi.
Hình 17: Đồ thị hoạt độ lý thuyết của Y-90 theo thời gian chiếu
0.00000E+00 5.00000E+09 1.00000E+10 1.50000E+10 2.00000E+10 2.50000E+10 3.00000E+10 3.50000E+10 4.00000E+10 0 50 100 150 200 Hoạtđộ (Bq) giờ
32
Bảng 3: Hoạt độ lý thuyết của Y-90 theo thời gian chiếu
Kết quả tính bằng chƣơng trình excel dựng sẵn của các chuyên gia Nhật Bản dựa trên số liệu và công thức trên ta thu đƣợc kết quả là:
A153.5 =3.59751×1010 Bq = 972.2 mCi (đối chiếu ở Bảng 3). T(giờ) Hoạt độ A (Bq) T(giờ) Hoạt độ A (Bq) 5 2.34019×109 80 2.57295×1010 10 4.55699×109 85 2.67135×1010 15 6.65696×109 90 2.76455×1010 20 8.64623×109 95 2.85285×1010 24 1.01619×1010 96 2.86994×1010 25 1.05306×1010 100 2.93648×1010 30 1.23157×1010 105 3.01572×1010 35 1.40067×1010 110 3.09077×1010 40 1.56086×1010 115 3.16187×1010 45 1.71260×1010 120 3.22922×1010 48 1.79978×1010 125 3.29302×1010 50 1.85634×1010 130 3.35345×1010 55 1.99251×1010 135 3.41071×1010 60 2.12150×1010 140 3.46494×1010 65 2.24369×1010 144 3.50626×1010 70 2.35944×1010 150 3.56498×1010 72 2.40401×1010 153.5 3.59751×1010 75 2.46909×1010
33
Hình 18: Số liệu đặc trưng trong phản ứng 89Y(n, γ)90 Y [9]
3.2. Kết quảđo và tính toán hoạt độ thực tế
3.2.1. Kết quả trênhệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000
Lúc 11 giờ 45 phút ngày 19/11/2018, đem lọ dung dịch YCl3 thể tích 10 ml
đi đo ghi nhận đƣợc tổng hoạt độ là A = 104.3 mCi.
Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm ghi nhận đƣợc tổng hoạt độA = 104.3 mCi là khoảng thời gian t = 64.75 giờ.
34 Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
Hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò là A153.5= 210.3 mCi.
3.2.2. Kết quả trên GM Counting System
- Hiệu suất ghi của detector là 5%, đƣợc xác định bởi nguồn chuẩn là Co-60 hoặc Sr-90.
- Sốđếm phông là 119 sốđếm trên 10 phút.
- Hiệu suất phát của đỉnh năng lƣợng 2.280 MeV của Y-90 là 99.983% .
Hoạt độ tại thời điểm đo (Số đếm tổng –Số đếm phông) /(Thời gian đo × Hiệu suất ghi của detector × Hiệusuất phát của đỉnh năng lƣợng quan tâm).
Ghi nhận sốđếm của mẫu M1, mẫu M2 và mẫu M3 bằng GM Counting
System thu đƣợc kết quả lần lƣợt ở Bảng 4, Bảng 5 và Bảng 6 dƣới đây.
Bảng 4: Kết quảđo mẫu M1
Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Sốđếm tổng 15 giờ 29 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316512 15 giờ 39 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316245 15 giờ 50 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314233
- Sốđếm trung bình của 3 lần đo là: 315663.
- Hoạt độ tại thời điểm đomẫu M1 là 10520 Bq cho 5 µl dung dịch mẫu 2. - Hoạt độ của mẫu 1 là A = 10520 × 20000 = 2.1048×109 Bq.
- Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
ghi nhận số đếm của mẫu M2 lúc 15 giờ 50 phút ngày 22/11/2018 là khoảng thời gian t = 140.8 giờ.
Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
35
Bảng 5: Kết quảđo mẫu M2
Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Sốđếm 13 giờ 31 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314497 13 giờ 45 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314034 13 giờ 56 phút ngày 22/11/2018 10 phút 313595
- Sốđếm trung bình của 3 lần đo là: 314042.
- Hoạt độ tại thời điểm đo mẫu M2 là 10470 Bq cho 5µl dung dịch mẫu 2. - Hoạt độ của mẫu 1 là A = 10466 × 200000 = 2.0932×109 Bq.
- Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để
ghi nhận số đếm của mẫu M2 lúc 13 giờ 55 phút ngày 22/11/2018 là khoảng thời gian t = 138.9 giờ.
Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
Hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò là A153.5= 9.4218×109 Bq = 254.6 mCi.
Bảng 6: Kết quảđo mẫu M3
Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Sốđếm 14 giờ 51 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316943 15 giờ 01 phút ngày 22/11/2018 10 phút 315948 15 giờ 12 phút ngày 22/11/2018 10 phút 315587
- Sốđếm trung bình của 3 lần đo là: 316159.
- Hoạt độ tại thời điểm đomẫu M3 là 10536 Bq cho 5µl dung dịch mẫu 2. - Hoạt độ của mẫu 1 là A = 10536 × 200000 = 2.1072×109 Bq.
- Thời điểm dừng lò lúc 19 giờ ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để ghi nhận số đếm của mẫu M3 lúc 15 giờ 10 phút ngày 22/11/2018 là khoảng thời
gian t = 140.2 giờ.
Tính theo công thức (1.6) ta có: A = A153.5
36
Với T1 = 64 giờ là chu kỳ bán rã của Y-90.
Hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò là A153.5= 9.6199×109 Bq = 260 mCi.
3.2.3. Nhận xét
Kết quả trung bình của hoạt độ thực tế tại thời điểm dừng lò tính toán ở mẫu M1, mẫu M2 và mẫu M3 là A153.5=258.6 mCi.
Bảng 7: Tổng hợp hoạt độ lý thuyết và họat độ thực
Kết quả Hoạt độ
lý thuyết (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Hoạt độ thực theo hệ máy đo
hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000
Hoạt độ thực theo GM Counting System
Hoạt độ 972.3 mCi 210.3 mCi 258.6 mCi
Qua kết quả trên Bảng 7 cho ta thấy:
- Hoạt độ thực tế luôn thấp hơn hoạt độ lý thuyết. Điều này hoàn toàn phù hợp với thực tế, bởi lẽ kết quả tính toán lý thuyết là điều kiện lý tƣởng, trong khi thực tế sản xuất còn phụ thuộc rất nhiều thông số thực nghiệm. Một số yếu tố nhƣ
sự tự che chắn của container nhôm và ampoule thạch anh, mật độ bia, nhiệt độ, biến
đổi năng lƣợng trong lò,... đặc biệt do hiệu ứng cháy của bia chiếu xạ làm giảm số
nguyên tử của bia tham gia phản ứng kích hoạt. Đồng thời, container nhôm chứa 0.27832g mẫu bia 89Y2O3, chứa đồng thời đến 200g mẫu bia TeO2 đƣợc dùng để điều chế I-131 theo phƣơng trình 130
Te(n, γ)131
Te β -
+ 131I với act = 0.2 barn, làm xác suất bắt neutron của mẫu bia 89Y2O3 bị suy giảm. Mặc khác, thực nghiệm đo đạcthông lƣợng neutron nhiệt tại vị trí bẫy neutron của lò phản ứng Đà Lạt trung bình vào khoảng 1.62×1013 n/cm2/s, có nghĩa là dao động trong miền 0.94×1013 n/cm2/s đến 2.3×1013 n/cm2/s; trong khi tính toán lý thuyết sử dụng thông lƣợng
neutron nhiệt 2.3×1013 n/cm2/s. Vì thế kết quả hoạt độ thực tế thấp hơn lý thuyết là có thể chấp nhận đƣợc.
- Kết quảđo hoạt độ thực trên hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000
dùng trong sản xuất đồng vị tại Trung tâm nghiên cứu và sản xuất đồng vị phóng xạ
mang lại kết quả tƣơng đối chính xác. Còn hoạt độ thực tính toán từ số đếm đƣợc ghi nhận trên GM Counting System dùng trong đo nghiên cứu có sự khác biệt
nhƣng không lớn. Nguyên nhân có thể do quá trình tạo mẫu đo, thể tích lấy mẫu và pha loãng qua nhiều lần nên chƣa đạt độ chính xác tuyệt đối, đồng thời nguồn chuẩn của hệ máy là khác nhau nên sự sai lệch là có thể chấp nhận đƣợc.
37
3.3. Kết quảkiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3
. . . Kết quả kiểm trađộ sạch hóa phóng xạ
Sau khi chạy sắc ký với 4 mẫu băng giấy sắc ký trên hệ máy sắc ký tựđộng Bioscan, ta thu đƣợc kết quả hiển thịở Hình 19, Hình 20, Hình 21 và Hình 22.
Hình 19: Độ sạch hóa phóng xạđạt 99.54% với dung môi HCl 1N
38
Hình 21: Độ sạch hóa phóng xạđạt 98.38% với dung môi NaCl
Hình 22. Độ sạch hóa phóng xạđạt 98.19% với dung môi NaCl
Độ sạch hóa phóng xạ đƣợc hiển thị tại cột Total của mỗi hình, với kết quả
lần lƣợt là 99.54%, 99.22%, 98.38%, 98.19%. Những kết quả thu đƣợc đều có độ
sạch hóa phóng xạ > 98.0%, có nghĩa là nếu hoạt độ ban đầu là 100% thì độ sạch hóa phóng xạ nhận đƣợc đạt > 98.0% đã đáp ứng đƣợc tiêu chí độ sạch hóa phóng xạ > 95% [11].
39
. . . Kết quả kiểm tra độ tinh khiết hạt nhânphóng xạ (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Phổgamma thu đƣợc của mẫu S1, mẫu S2 và mẫu S3 đƣợc hiển thị lần lƣợt
ở Hình 23, Hình 24 và Hình 25.
Hình 23: Phổ gamma mẫu S1
40
Hình 25: Phổ gamma mẫu S3
Từ kết quả 3 phổ gamma của 3 mẫu đều không xuất hiện đỉnh phổ gamma nào và Y-90 là một đồng vị phóng xạ phát ra bức xạ beta tinh khiết năng lƣợng cao
nhƣng không phát ra tia gamma nguyên sinh. Vì vậy có thể kết luận trong dung dịch 90
41
KẾT LUẬN
Trong quá trình thu thập và tra cứu những tài liệu để hoàn thành khóa luận
này đã giúp tôi củng cố và có thêm nhiều kiến thức bổ ích. Cùng với quá trình thực nghiệm nghiên cứu điều chếdƣợc chất phóng xạ Y-90 trên lò phản ứng hạt nhân Đà
Lạt đã mang đến cho tôi nhiều trải nghiệm quý báu, mang những kiến thức đã học
đi vào thực tếđòi hỏi thêm một quá trình học hỏi kinh nghiệm và dẫn dắt từ những
ngƣời đi trƣớc để có kết quả tốt nhất.
Đây là lần đầu tiên tại Viện nghiên cứu hạt nhân, đồng vị phóng xạ Y-90
đƣợc điều chế từ mẫu 89Y2O3 bằng kích hoạt neutron tại lò phản ứng. Khóa luận đã đạt đƣợc mục đích mong muốn là điều chế thành công dƣợc chất phóng xạ Y-90 ở
dạng dung dịch YCl3 với kết quả:
- Khối lƣợng mẫu 89Y2O3 là 0.27832 gam đã sản xuất đƣợc hoạt độ phóng xạ
210.3 mCi cho đồng vị phóng xạ Y-90.
- Các kết quả kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90
YCl3 đạt yêu cầu phục vụ cho các nghiên cứu tiếp theo.
Với một lò phản ứng nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt có công suất nhỏ nhƣng
khả năng sản xuất đồng vị phóng xạ Y-90 là hoàn toàn khả thi và dễdàng đạt đƣợc hoạt độ mong muốn. Trong thời gian sắp tới, dựa trên các yếu tốđã làm giảm hoạt
độ Y-90 tạo thành, Trung tâm nghiên cứu và sản xuất đồng vị phóng xạ sẽ tiến hành thêm các nghiên cứu để nâng cao hoạt độ Y-90 tạo thành, nhằm đạt đƣợc hiệu quả
sản xuất cao nhất. Sau đó, dung dịch 90YCl3 đƣợc sản xuất sẽ là thành phần chính quan trọng trong Nghiên cứu điều chế hạt vi cầu phóng xạ Y-90 ứng dụng điều trị ung thƣ gan.
42
TÀI LIỆU THAM KHẢO
Tài liệu Tiếng Việt
[1] ThS. Dƣơng Văn Đông (2014), “30 năm nghiên cứu sản xuất, cung ứng
đồng vị phóng xạvà dƣợc chất đánh dấu tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt”. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
[2] ThS. Dƣơng Văn Đông (2017), “Giáo trình Sản xuất đồng vị và hợp chất
đánh dấu”, Trung tâm nghiên cứu và điều chếđồng vị phóng xạ - Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.
[3] Huỳnh Trúc Phƣơng (2009), “Giáo trình phân tích kích hoạt neutron” (lƣu hành nội bộ), ĐH Khoa học Tự nhiên TP. Hồ Chí Minh.
[4] Mai Hồng Bàng, Nguyễn Tiến Thịnh (2016), "Kết quả bƣớc đầu điều trị ung thƣ biểu mô tế bào gan bằng phƣơng pháp xạ trị trong chọn lọc", Tạp chí y học
quân đội.
[5] Mai Trọng Khoa (2013), "Đánh giá kết quảđiều trị khối u ác tính tại gan bằng xạ trị trong chọn lọc với hạt vi cầu phóng xạ Y-90 tại Bệnh viện Bạch Mai".
[6] Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học và Kỹ
thuật.
[7] PGS.TSKH. Phan Sỹ An (2005), Y học hạt nhân, Trƣờng Đại học Y Hà Nội.
Tài liệu Tiếng Anh
[8] Bilbao, José Ignacio, Reiser, Maximilian F (Eds.), 2014, “Liver
Radioembolization with Y-90”, Hepatology, Vol. 35, 2009.
[9] E.Bujdoso, I. Feher, G.Kardos (1973), Activation and decay Tables of Radioisotopes. Akademia, Kiado, Budapest.
[10] IAEA-TECDOC-1340; Manual for reactor produced radioisotopes, January 2003.
[11] Quality of Radiopharmaceuticals. Specifications and test Procedures, Australian Radiation Laboratory, Department of Community Services and Health, Second Edition. 1990.