M Ở ĐẦU
2.6.1. Tốc độ ion hóa của các phân tử N2, O2 và CO2
Trong tiểu mục này, chúng tôi mô tả sự phụ thuộc của tốc độ ion hóa vào góc giữa hướng laser phân cực và trục phân tử. Tất cả các phân tử được khảo sát là phân tử thẳng với đối xứng chuẩn như là N2, O2, CO2, HCN, do đó chỉ xét trong phạm vi từ 0-90° được vẽ trong mỗi trường hợp. HOMO của các phân tử HNC và OCS không phải là trường hợp đối xứng chuẩn cho nên chúng tôi sẽ thực hiện phép đo tốc độ ion hóa với góc θ đến 180°. Giả sử rằng đối với phân tử ba nguyên tử như CO2, nếu phân tử không được định phương dọc theo trường điện, đối xứng của nó có thể bị bẻ cong bởi trường laser. Tuy nhiên, cấu trúc hình học của phân tử không thay đổi đáng kể trong suốt quá trình ion hóa. Do đó, chúng tôi giả sử rằng thời gian phân tử ở trong trường laser đủ ngắn để xảy ra sự ion hóa. Sự ion hóa xuyên hầm phụ thuộc vào mật độ electron. Do đó, đối với O2 khi trục phân tử được định hướng, đám mây điện tích không xuất hiện dọc theo trục phân tử, chính vì thế sự ion hóa tại đó gần như bị triệt tiêu (vì không có sự xuất hiện electron tại đó hoặc xác suất có mặt electron là rất thấp). Đó là cách hình dung hình học đơn giản. Để củng cố thêm khẳng định trên, chúng tôi tiến hành tính tốc độ ion hóa của N2 và O2. Để đánh giá sự phụ thuộc vào góc của sự ion hóa phân tử chúng tôi dùng xung laser có độ dài 30 fs với cường độ 2.1014 Wcm-2
và bước sóng là 800 nm. So sánh trên Hình 2.10a và Hình 2.10b, rõ ràng thấy rằng tốc độ ion hóa tại θ = °0 của phân tử N2 lớn hơn vì nó có dạng đối xứng σg trong khi đó O2 thì có tốc độ giảm về giá trị 0 vì O2 có HOMO dạng πg. Tuy nhiên, phân tử CO2 dù có cùng dạng đối xứng với phân tử O2, nhưng tốc độ ion hóa lại cực đại ở khoảng 40° (Hình 2.10c). Sự khác biệt này không đáng kể và có thể là do hiệu ứng đa photon mà đã bị bỏ qua trong mô hình SAE. Do đó, vấn đề ion hóa phân tử là một vấn đề phức tạp cần tính đến cả hiệu ứng nhiều electron trong các mô hình sau này [15]. Chi tiết
hơn, trong công trình [8] đã nghiên cứu và lý giải về sự khác nhau giữa các điểm cực đại của O2 và CO2 dù chúng có cùng dạng đối xứng HOMO. Cho đến nay đối với phân tử ba nguyên tử như CO2 thì vẫn chưa có một nghiên cứu chi tiết nào về cấu trúc điện tử và xét đến tín hiệu đa electron bao gồm cả mô hình MO-ADK và thuyết của Keldysh-Faisal-Reiss [15]. Do đó, cần phải có một phương pháp cho hệ phân tử đa nguyên tử khảo sát chi tiết bao gồm tín hiệu của các electron.
Từ Hình 2.10 thấy rằng: tốc độ ion hóa của N2 giảm dần khi góc tăng, còn đối với CO2 và O2 đạt cực đại tại khoảng 40°-45° và đạt giá trị nhỏ nhất khi được định
N2 (a) O2 (b)
Hình 2.10. Đồ thị thể hiện tốc độ ion hóa của N2 (a), O2 (b) và CO2 (c) với cường độ laser chiếu vào là 2.1014 Wcm-2.
CO2 (c) Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) T ốc đ ộ ion hóa T ốc đ ộ ion hóa T ốc đ ộ ion hóa
hướng cùng phương và vuông góc với trục laser phân cực. Trong trường laser cường độ cao, đối với phân tử N2, mật độ electron dọc theo trục phân tử là lớn nhất, do đó khi phân tử được định hướng theo hướng laser phân cực, tức là 0
0
θ = thì tốc độ ion hóa đạt cực đại. Tương tự, mật độ điện tích của CO2 và O2 lớn nhất ở khoảng 40°-45° so với trục phân tử thì khi phân tử được định hướng theo góc này, nghĩa là hướng của véc-tơ điện trường đi qua vùng nhiều electron thì khả năng electron thoát ra khỏi phân tử là nhiều nhất, đồng nghĩa với khả năng xảy ra sự ion hóa là lớn nhất. Kết quả chúng tôi đã thực hiện thì giống với kết quả của Zhao và cộng sự khi giải quyết theo phương pháp ADK, họ dự đoán ion hóa của N2 đạt cực đại khi nó được định hướng song song với hướng điện trường. Trái lại, O2 có xác suất ion hóa cực tiểu khi được định hướng như thế. Trường hợp tính tốc độ ion hóa của phân tử N2 đã được kiểm chứng bằng thực nghiệm bởi Corkum [3].