M Ở ĐẦU
2.6.4. Tốc độ ion hóa của phân tử OCS
Trên Hình 2.14 so sánh vị trí hai điểm cực đại của quá trình ion hóa trong trường hợp laser chiếu vào với cường độ là 2.1014 Wcm-2 và 4.1014 Wcm-2. Ứng với góc 45° xuất hiện điểm cực đại thứ nhất cao hơn so với cực đại thứ hai tại góc 135°, trong cả hai trường hợp. Dù thay đổi cường độ laser, nhưng cũng như kết quả đối với phân tử HNC, thì thứ tự cực đại vẫn không thay đổi. Nhìn vào HOMO của phân tử OCS (Hình 2.9a) ta thấy, đám mây điện tử nằm hai phía so với trục phân tử. Thứ tự nguyên tử nằm trên trục z (từ trái sang phải) là O, C và S với tọa độ của nguyên tử S là dương, nguyên tử O và C có tọa độ âm. Vậy khi véc-tơ điện trường của chùm laser chiếu vào có hướng từ trái sang phải dọc theo trục phân tử hoặc theo hướng ngược lại (tại đó hầu như không xuất hiện orbital điện tử) thì rõ ràng là nó có khả năng ion hóa ít điện tử
nhất. Do đó, trên Hình 2.14 tại 0° và 180° tốc độ ion hóa là không. Nhưng khi laser lệch một góc khoảng 45° hay 135° (so với trục z) thì lúc này chùm laser làm nhiều electron thoát ra khỏi phân tử nhất, đồng nghĩa là số điện tử bị ion hóa là cực đại.
Tóm lại, phân tử có HOMO đối xứng dạng π như O2, CO2, OCS, HCN thì tốc độ ion hóa theo hướng trục phân tử là nhỏ nhất vì tại đó có khả năng xuất hiện điện tử là ít nhất, nhưng trong trường hợp phân tử có đối xứng dạng σ như N2, HNC thì khả năng ion hóa theo hướng này lại là lớn nhất.
Điều kiện để xảy ra quá trình phát HHG thì phải xảy ra trước hết là quá trình ion hóa xuyên hầm. Trong đó, quá trình ion hóa được đặc trưng bởi sự tương tác giữa electron ngoài cùng của phân tử và chùm laser cường độ cao. Càng nhiều electron thoát ra khỏi phân tử mẹ thì xác suất electron quay trở lại va chạm với ion phân tử mẹ càng cao. Cho nên, khi chiếu chùm laser cường độ cao vào phân tử với một góc θ sao cho số electron bị bức ra là nhiều nhất trong thời gian ngắn nhất thì sẽ dẫn đến cường độ HHG đạt cực đại tại góc đó. Đó chính là lý do tại sao các đồ thị trên cho thấy đường biểu diễn tốc độ ion hóa và cường độ HHG của các phân tử đều cực đại tại một giá trị góc định phương. Vị trí điểm cực đại của HHG phụ thuộc vào θ được quyết định bởi quá trình ion hóa phân tử, nghĩa là tại một tọa độ xác định ứng với tốc độ ion hóa là cực đại thì HHG phát ra cũng lớn nhất tại vị trí đó. Từ đó thấy mối liên hệ mật thiết giữa HHG với tốc độ ion hóa của phân tử.
Hình 2.14. Đồ thị thể hiện tốc độ ion hóa của OCS với cường độ laser chiếu vào là 2.1014 Wcm-2 (a) và 4.1014 Wcm-2 (b).
Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) T ốc đ ộ ion hóa T ốc đ ộ ion hóa
KẾT LUẬN
Với đề tài “Ảnh hưởng của đối xứng phân tử lên quá trình phát sóng điều
hòa bậc cao”, chúng tôi đã khảo sát HHG và tốc độ ion hóa của các phân tử và giải
quyết được các vấn đề cụ thể sau đây:
• Đối với mỗi phân tử khác nhau, cường độ HHG cũng như tốc độ của chúng khác nhau. Tuy nhiên, đường biểu diễn HHG và tốc ion hóa của mỗi phân tử lại giống nhau. Cụ thể là
Đối với dạng đối xứng σ HHG cực đại tại 0° (hay 180°) và cực tiểu tại 90°.
Đối với dạng đối xứng π HHG cực tiểu tại 0°.
• Sự khác biệt được giải thích như sau: một mặt, quá trình ion hóa là bước đầu tiên trong mô hình ba bước, sau đó mới xảy ra phát HHG. Mặt khác, tốc độ ion hóa lại phụ thuộc vào góc định phương hay nói cách khác là phụ thuộc vào HOMO của phân tử. Do đó, rõ ràng ta thấy rằng sự phụ thuộc vào góc định phương của HHG được quyết định bởi quá trình ion hóa. Cho nên, ta có thể dựa vào quá trình ion hóa để giải thích cho vị trí cực đại của HHG. Vậy, đối với mỗi HOMO khác nhau thì tốc độ ion hóa cực đại của HOMO đó cũng khác nhau dẫn tới cường độ HHG cực đại cũng khác nhau.
HƯỚNG PHÁT TRIỂN
Luận văn có thể tiếp tục nghiên cứu theo các hướng sau:
- Khảo sát HHG cho các phân tử phức tạp hay các mạch Hydrocarbon.
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt
1. Nguyễn Ngọc Ty (2010), Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử, Luận án Tiến sĩ Vật lý, trường Ðại học Khoa học Tự nhiên, Tp. HCM.
Tiếng Anh
2. Becker A, Jaroń-Becker A and Faisal F. H. M (2004), “Ionization of N2, O2, and linear carbon clusters in a strong laser pulse”, Phys. Rev. A,69, pp.0234101-0234109. 3. Chang Z., Bing S. and Shambhu G. (2004), “Effect of orbital symmetry on high-order
harmonic generation from molecules”, Phys. Rev. A, 69, pp.0214041-0214044. 4. Dinh B. K (2012), Phase-matched high order harmonic generation and applications,
PhD Thesis, University of Technology Melbourne, Australia, pp.1-12.
5. Domagoj P., Lee Kevin F., Rayner D. M., Corkum P. B., and Villeneuve D. M (2007), “Direct measurement of the angular dependence of ionization for N2, O2, and CO2 in intense laser fields”. Phys. Rev. Lett, 98, pp. 2430011-2430014.
6. Gibson G. N. and Biegert J. (2008), “Influence of orbital symmetry on high-order- harmonic generation and quantum tomography”, Phys. Rev. A, 78, pp.0334231- 03342310.
7. Juan H., Chengyin W., Nan X., Qingqing L., Zhifeng W., Hong Y., and Qihuang G. (2006), “Field-induced alignment of oxygen and nitrogen by intense femtosecond laser pulses”, J. Phys. Chem. A, pp.10179-10184
8. Kjeldsen T. K. and Madsen L. B. (2004), “Strong-field ionization of N2: length and velocity gauge strong-field approximation and tunnelling theory”, Phys. Rev. B,
37, pp. 2033-2044.
9. Lin C. D., Tong X. M., and Zhao Z. X (2005), “Effects of orbital symmetries on the ionization rates of aligned molecules by short intense laser pulses”, Journal of Modern Optics, 53, pp.21-33.
10. Litvinyuk I.V., Lee Kevin F., Dooley P.W., Rayner D. M., Villeneuve D. M., and Corkum P. B (2003), “Alignment-dependent strong field ionization of molecules”, Phys. Rev. Lett, 90 (23), pp.1-4.
11. Madsen C. B (2010), Molecules in intense laser fields: Studies of ionization, high- order harmonic generation and alignment, PhD Thesis, University of Aarhus, Denmark, pp.70.
12. Madsen C. B. and Madsen L. B, High-harmonic generation from arbitrarily oriented diatomic molecules including nuclear moion and field-free alignment, PhD Thesis, University of Aarhus, Denmark.
13. Nalda R. de, Heesel E., Lein M., Hay N., Velotta R., Springate E., Castillejo M., and Marangos J. P. (2004), “Role of orbital symmetry in high-order harmonic generation from aligned molecules”, Phys. Rev. A, 69, pp.0318041-0318044. 14. Muray R. (2011), Tunnel ionization in strong fields in atoms and molecules and its
applications, PhD Thesis, University of Waterloo, Canada.
15. Son S., and Chu S. (2009), “Multielectron effects on the orientation dependence and photoelectron angular distribution of multiphoton ionization of CO2 in strong laser fields”, Phys. Rev. A,80, pp.0114031-0114034.
16. Tong X. M., Zhao Z. X., and Lin C. D (2002), “Theory of molecular tunneling ionization”, Phys. Rev. A, 66, pp. 0334021-03340211.
17. Torres R., Kajumba N., Underwood J. G., Robinson J. S., Baker S., Tisch J. W. G., Nalda R. de, Bryan W. A., Velotta R., Altucci C., Turcu I. C. E., and Marangos J. P. (2007), “Probing orbital structure of polyatomic molecules by high-order harmonic generation”, Phys. Rev. Lett, 98, pp. 2030071-2030074.
18. Zhou X. X., Tong X. M., Zhao Z. X., and Lin C. D. (2005), “Role of molecular orbitals symmetry on alignment dependence of high-order harmonic generation with molecules”, Phys. Rev. A,71, pp.0618011-0618014.
19. Zhou X. X., Tong X. M., Zhao Z. X., and Lin C. D. (2005), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N2 and O2 molecules in intense laser fields”, Phys. Rev A,72, pp.0334121-0334127.