Cấu trúc của zeolit

Một phần của tài liệu NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG ZEOLIT X.P1 BỔ SUNG NHÔM OXIT ĐỂ HẤP PHỤ CÁC CHẤT HỮU CƠ CHỨA TRONG NƯỚC THẢI CHĂN NUÔI LỢN CỦA TRẠI GIỐNG CLC – KHOA CHĂN NUÔI – HỌC VIỆN NÔNG NGHIỆP VIỆT NAM (Trang 31 - 34)

Công thức tiêu biểu của zeolit NaX có dạng:

Na86[(AlO2)86(SiO)106].264H2O

Zeolit X thuộc họ vật liệu faujazite, SBU là các vòng kép 6 cạnh (D6R). Đơn vị cấu trúc cơ bản của zeolit X là sodalit. Sodalit là một khối bát diện cụt gồm 8 mặt 6 cạnh và 6 mặt 4 cạnh do 24 tứ diện TO4 ghép lại. Mỗi nút mạng của zeolit X đều là các bát diện cụt và mỗi bát diện cụt liên kết với 4 bát diện cụt khác ở mặt 6 cạnh thông qua liên kết cầu oxi (phối trí tứ diện như các đỉnh cacbon trong cấu trúc kim cương). Số mặt 6 cạnh của bát diện cụt là 8, do đó tồn tại 4 mặt 6 cạnh còn trống của mỗi bát diện cụt trong zeolit X. Theo kiểu cấu trúc này, một ô mạng cơ sở chứa 8 bát diện cụt. Do vậy, trong một ô mạng cơ sở, tổng số tứ diện SiO4 và AlO4- bằng 192 và chứa 384 oxy. Kiểu sắp xếp trong cấu trúc này tạo ra các hốc lớn (hốc α) với đường kính khoảng 13Å. Mỗi hốc lớn thông với 4 hốc lớn khác qua các vòng 12 nguyên tử oxy có đường kính bằng 7,4Å tạo nên một cấu trúc mạng có độ rỗng cao. Các tâm hoạt động xúc tác cho nhiều phản ứng hầu hết nằm trong những hốc lớn. Khi hốc lớn thông với hốc nhỏ (sodalit – hốc β) hoặc các hốc nhỏ thông với nhau qua cửa sổ giới hạn bởi vòng 6 nguyên tử oxi tạo nên hệ thống mao quản thứ cấp có đường kính bằng 2,2Å nhỏ hơn nhiều so với kích thước phân tử nên ít được quan tâm trong xúc tác.

Trong zeolit X, các cation bù trừ điện tích khung chiếm các vị trí khác nhau trong mao quản, tùy thuộc vào bản chất cation, mức độ trao đổi, điều kiện xử lý

nhiệt và tỉ số Si/Al. Các vị trí được xác định như trong hình 2.2: tâm SI – tâm của lăng trụ lục giác, tâm SII – tâm vòng 6 cạnh và lệch vào hốc lớn khoảng 1 Å, tâm SI’ SII’ đối xứng tương ứng với SI và SII qua mặt 6 cạnh, SIII nằm trong hốc lớn, xác suất lớn nhất ở gần vòng 6 cạnh.

Hình 1.9: Cấu trúc khung mạng của zeolit X

Trong một ô mạng cơ sở có 16 vị trí SI, 32 vị trí đối với SI’, SII, SII’, 48 vị trí SIII. Trong các cấu trúc faujazite, tỉ số Si/Al luôn luôn lớn hơn 1, nghĩa là số cation trao đổi cực đại không vượt quá 96 (bằng 192/2) cho nên các vị trí SIII chỉ được điền một phần bằng các cation trao đổi. Khi tăng tỉ số Si/Al, số cation nằm ở vị trí SIII giảm. Khi thay thế hoàn toàn các cation hóa trị 1 bằng các cation đa hóa trị thì các vị trí SIII hoàn toàn bị bỏ trống. Sự phân bố cation Na+ trong zeolit X và Y như bảng 1.2

Bảng 1.2 Sự phân bố Cation Na+ trong zeolit X và zeolit Y

Zeolit SI SII SIII ∑ số Na+

Y 16 32 8 56

X 16 32 38 86

Ngoài ra, trong cấu trúc của faujazite còn có các vị trí SII*, SV, U. Vị trí SV

nằm ở tâm của vòng 12 oxy, còn vị trí U nằm ở giao điểm của 4 trục đối xứng bậc 3 trọng tâm của lập phương bát diện (tâm sodalit). Vị trí SII* phân bố ở một khoảng cách tương đối xa so với cửa sổ 6 oxy theo phương hướng vào tâm của

lỗ xốp lớn hơn so với vị trí SII. Về mặt lí thuyết, các cation có thể định chỗ ở các vị trí này và mỗi vị trí khác nhau đều có tác động không giống nhau đến tính chất trao đổi cation, hấp phụ, xúc tác của zeolit. Sự định chỗ của các cation đồng thời ở các vị trí SI và SI’, hay SII và SII’ là ít có lợi do khó tiếp cận.

Trong quá trình dehydrat, sự phân bố cation bị thay đổi. Trước hết, vỏ hydrat của cation kỵ nước hơn bị phá vỡ và lượng nước còn lại tập trung xung quanh cation áI nước hơn. Khi tăng nhiệt độ làm giảm lượng nước xung quanh cation và có thể xảy ra sự phân ly nước dưới tác dụng của trường tĩnh điện cation. Trong trường hợp này, cation có thể dịch chuyển vào vị trí trong sodalit ( tâm SI’ và SII’ ), ở đó nó có số phối trí cao với phân tử nước dư và oxy mạng lưới. Nếu tiếp tục tăng nhiệt độ tức là tăng mức độ dehydrat hóa xảy ra sự dịch chuyển cation từ hốc sodalit vào lăng trụ lục giác (tâm S1). Sự khuếch tán đó xảy ra qua vòng 6 oxy. Để có thể thâm nhập qua cửa sổ 6 oxy vào sodalit và lăng trụ lục giác dưới dạng phối trí của cation và nước phải có sự tương thích mạnh. Khi nghiên cứu quá trình trao đổi cation của zeolit faujazite với dung dịch muối của kim loại đất hiếm, người ta nhận thấy rằng quá trình chỉ xảy ra ở các vị trí trong hốc lớn. Điều này là do lớp vỏ hydrat của những ion này có kích thước lớn hơn cửa sổ 6 oxy của hốc sodalit. Quá trình nung sẽ tách lớp vỏ hydrat và những ion này có thể di chuyển vào bên trong sodalit để tạo phức hydroxyl với oxy mạng lưới và khi đó zeolit đóng vai trò như một phối tử lớn. Dạng này tạo cho vật liệu có tính chất bền nhiệt và bền thủy nhiệt.

Các nguyên tử oxy mạng lưới cũng chiếm những vị trí tinh thể học khác nhau do sự khác nhau về độ dài liên kết T – O – T và góc O – T – O và được kí hiệu là O1, O2 ,O3,O4.O1 là oxy của lăng trụ lục giác cầu nối, O2 là oxy thuộc cả vòng 6 cạnh của lăng trụ lục giác và vòng 6 cạnh trong hốc lớn, O3 là nguyên tử oxy thuộc cả về vòng 6 cạnh của lăng trụ lục giác và vòng 4 cạnh trong hốc lớn, O4 là nguyên tử oxy khác nguyên tử O2 thuộc vòng 6 cạnh của hốc α. Zeolit X hấp phụ tốt một số chất như: tributyl amin, nicotin...

Một phần của tài liệu NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG ZEOLIT X.P1 BỔ SUNG NHÔM OXIT ĐỂ HẤP PHỤ CÁC CHẤT HỮU CƠ CHỨA TRONG NƯỚC THẢI CHĂN NUÔI LỢN CỦA TRẠI GIỐNG CLC – KHOA CHĂN NUÔI – HỌC VIỆN NÔNG NGHIỆP VIỆT NAM (Trang 31 - 34)