Phổ gamma ghi nhận bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma nằm trên một nền Compton liên tục. Đỉnh này là kết quả tương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ. Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Trong thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn phần có thể xác định bằng việc chuẩn năng lượng. Hoạt độ phóng xạ được xác định dựa trên diện tích của các đỉnh phổ. Có hai phương pháp chính để xác định diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần phổ bức xạ gamma mà thiết bị ghi nhận được là phương pháp số và phương pháp làm khớp.
Trong phương pháp làm khớp, diện tích đỉnh phổ gamma thường được xác định bằng việc làm khớp các số liệu đo được với một hàm giải tích thích hợp và tích phân hàm đó để tính diện tích đỉnh. Hàm này sẽ chứa các tham số tự do và chúng được tìm bmay ằng thuật toán làm khớp bình phương tối thiểu phi tuyến. Thông thường chọn dạng hàm Gauss để mô tả đỉnh hấp thụ toàn phần.
Với một phổ lý tưởng đỉnh hấp thụ toàn phần có thể được biểu diễn một cách chính xác bởi hàm Gauss:
x X2 2 246
trong đó Y là biên độ, X là vị trí tâm, là độ lệch chuẩn của hàm Gauss (FWHM 2.35).
Trong thực tế đỉnh có thể có đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của đỉnh, đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính có dạng Gauss cộng thêm số hạng hiệu chỉnh tính đến phần đuôi của đỉnh. Người ta thường sử dụng hàm e – mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông thường được xây dựng với hai phần: phần thứ nhất thường là một đa thức bậc nhất mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh; phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đối với bên năng lượng thấp của đỉnh. Phông nằm dưới chân đỉnh thường được mô tả bằng một đa thức bậc hai.
Đối với trường hợp cần phân tích các đỉnh chập nhau, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số. Ví dụ với trường hợp đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản:
x X12 2 2 x X22 2 21 2
f x Y e Y e (2.6)
trong đó Y1, Y2 là biên độ, X1, X2 là vị trí tâm của hai đỉnh phổ.
Hiện nay, việc phân tích phổ thường được thực hiện với sự trợ giúp của các chương trình máy tính. Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lượng tốt. Các số liệu thu được cho biết đầy đủ thông tin về phổ gamma bao gồm vị trí năng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi,… Tuy nhiên trong nhiều trường hợp, chúng ta vẫn cần thiết phải có những can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra những bất thường của phổ, quyết định những phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với những đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt,… Từ những lý do này mà các chương trình có rất nhiều cách tuỳ chọn, linh
47
hoạt và thích hợp với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma.
Trong nghiên cứu đã sử dụng Gamma Vision để xử lý phổ gamma của các mẫu đã kích hoạt, đây là phần mềm phân tích biên độ nhiều kênh chuyên dụng cho phổ bức xạ gamma, được cập nhật thư viện tổng hợp các đồng vị phát gamma có sẵn. Với hệ thống mở cho phép người dùng tự định nghĩa các thư viện khác tùy theo mục đích sử dụng. Về chức năng cơ bản của phần mềm bao gồm ghi nhận (Acquire) phổ gamma mới hoặc gọi một phổ gamma đã có, chức năng ) chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi (calibrate), chức năng tính toán (Caculate) thông tin đỉnh phổ, giải đếm, làm trơn phổ, tổng số đếm trên đỉnh phổ…, Chức năng phân tích (Analyze) cho phép cài đặt lựa chọn thiết bị dùng để ghi nhận phổ gamma, cài đặt hiệu suất ghi, số đếm phông…, tìm kiếm đỉnh phổ và suất thông tin báo cáo về phổ, phân tích tự động đỉnh phổ tìm được và hiển thị thông tin về đỉnh phổ… và một số chức năng khác. Một số ưu điểm của phần mềm như tự động hiệu chỉnh thời gian chết, tự động tìm vị trí các đỉnh (peak search) và tính diện tích các đỉnh hấp thụ toàn phần (interactive). Tuy nhiên đối với những đỉnh có cường độ nhỏ, chức năng này không sử dụng được, khi đó cần sự can thiệp trực tiếp từ người dùng để xác định vị trí đỉnh và diện tích đỉnh quan tâm.
Hình 2.7 dưới là hình ảnh giao diện phần mềm gamma vision được dùng để ghi nhận và phân tích phổ gamma.
48
Hình 2.7. Giao diện phần mềm GammaVision 2.2.5. Xác định hiệu suất ghi của đêtectơ
Hiệu suất ghi đỉnh quang điện của một hệ phổ kế gamma là một thông số rất quan trọng trong tính toán và phân tích số liệu thực nghiệm. Hiệu suất ghi đỉnh quang điện được định nghĩa như sau:
n E E R E (2.7)trong đó n(E) là tốc độ đếm của đỉnh quang điện có năng lượng E, R(E) là tốc độ phát xạ gamma có năng lượng E từ nguồn.
Có thể xác định hiệu suất ghi của đêtectơ bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Thông thường người ta sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi của đêtectơ. Bằng phương pháp thực nghiệm thì hiệu suất ghi tuyệt đối của đêtectơ được xác định theo biểu thức dưới đây :
abs
m N E A.I .t (2.8)49
trong đó N là diện tích đỉnh năng lượng E, A là hoạt độ phóng xạ của nguồn phát tia gamma, I là xác suất phát tia gamma, còn tm là thời gian đo tính bằng giây.
Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lập công thức tính bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lượng mà chúng ta quan tâm, bằng cách làm khớp các kết quả thực nghiệm với một hàm toán học thích hợp. Với đêtectơ bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết HPGe trong dải năng lượng ghi nhận từ 50 keV tới 2500 keV người ta thường sử dụng hàm khớp có dạng sau :
5 n n 0 n 0 ln a ln E E
(2.9)trong đó là hiệu suất ghi của detector,
E là năng lượng tia gamma,
E0 1 keV, an là các hệ số làm khớp.
Hiệu suất ghi của đêtectơ đối với các tia gamma có năng lượng khác nhau được xác định bằng việc sử dụng các nguồn chuẩn 2 41Am (59.541 keV), 1 52Eu (121.78 keV, 244.69 keV, 344.28 keV, 411.12 keV, 443.96 keV, 778. 90 keV, 867.38 keV, 964.08 keV, 1085.87 keV, 1112.07 keV, 1408.01 keV).
Hình 2.8 biểu diễn đường cong hiệu suất ghi của detector bán dẫn HPGe(ORTEC)tại các vị trí đặt mẫu cách detector: pos1=1.0cm, pos2= 2.0 cm, pos3= 3.0 cm, pos5=5.0 cm
50 100 1000 0.1 1 10 Pos.1 Pos.2 Pos.3 Pos.5 P h o to p e a k e ff ic ie n c y ( % )
Gamma ray energy (keV)
Hình 2.8. Đường cong hiệu suất ghi đỉnh quang điện của Detector bán dấn HPGe(ORTEC) sử dụng trong nghiên cứu
Bảng 2.3. Giá trị các hệ số làm khớp hàm đối với Detector PGe(ORTEC)
a0 a1 a2 a3 a4 a5
Pos.1 -608.03104 487.72981 -154.66089 24.37951 -1.91392 0.05984 Pos.2 -596.19546 476.26834 -150.46269 23.62523 -1.84735 0.05753 Pos.3 -608.83736 487.72981 -154.66089 24.37951 -1.91392 0.05984 Pos.5 -601.25285 480.25452 -152.01101 23.91494 -1.87357 0.05845
2.3. Phương pháp xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt
2.3.1. Xác định tốc độ phản ứng hạt nhân
Trong nghiên cứu này đã sử dụng phương pháp kích hoạt nơtron để xác định tiết diện của phản ứng.Nguyên lý của phương pháp này là biến các đồng vị bền thành những đồng vị phóng xạ thông qua các phản ứng hạt nhân. Sau đó, trên cơ sở đo năng lượng của các tia gamma và chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ nói trên có thể nhận diện được các sản phẩm tạo thành sau phản ứng hạt nhân. Để nâng cao độ chính xác của kết quả nghiên cứu, trong thực nghiệm đã lựa chọn các giải pháp kỹ thuật
51
thích hợp liên quan tới vấn đề đo, phân tích số liệu và hiệu chỉnh các nguồn sai số.
Trong thời gian kích hoạt đồng thời diễn ra hai quá trình sau [1] : 1. Quá trình tạo thành hạt nhân phóng xạ từ hạt nhân bền (hạt nhân bia), quá trình này làm tăng số hạt nhân phóng xạ trong thời gian phản ứng xảy ra hay quá trình chiếu.
2. Quá trình phân rã các hạt nhân phóng xạ làm giảm số hạt nhân phóng xạ có trong bia.
Nếu gọi N0là số hạt nhân bia, là thông lượng của bức xạ kích hoạt
(n/cm2/s), là tiết diện của phản ứng hạt nhân có thứ nguyên là diện tích (cm2) và đơn vị là barn (b) trong đó 1b= 10-24 cm2, là hằng số phân rã (
= 0.693/T1/ 2 trong đó T1 /2 là chu kỳ bán rã) có thứ nguyên là (1/s) và
N(t) là số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm kích hoạt t thì có thể thiết lập
được phương trình kích hoạt phóng xạ cơ bản sau đây [1,24]:
dN t( ) N0 N t( )
dt = f s - l (2.10)
Giải phương trình (2.10) với điều kiện ban đầu là nếu t=0 thì N(t =0 ) = 0 sẽ thu được nghiệm:
N t( ) N0f s (1 e lt)
l
-
= - (2.11)
Từ phương trình (2.11) suy ra hoạt độ phóng xạ (phân rã/ s) là:
A t( ) = l. ( )N t = N0f s(1- e-lt) (2.12)
Hoạt độ phóng xạ giảm theo quy luật hàm e-mũ. Do đó nếu gọi thời
gian kích hoạt là ti thì hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t > ti sẽ là:
( , ) 0 (1 ti) t
i
A t t = N f s - e-l e-l (2.13)
Trong phương pháp kích hoạt cần phải xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu sau khi ngừng chiếu mẫu. Hoạt độ phóng xạ thường được xác định theo phương pháp đo phổ gamma. Để xác định hoạt độ phóng xạ của
mẫu, thường đo mẫu trong m ti (ti là thời gian chiế
xạ tích phân từ thời đi thức sau [1,24] :
obs i 1 2
N t , t ,t 1 e e 1 e
trong đó : N0 là số hạt nhân bia là thông lượng b là tiết diện của ph là hằng số phân rã (1/ td t1 ti là th tc t2 t1 là kho Hoạt độ tích phân tc trên hình 2.9 [1] : Hình 2.9. Sự phụ thuộ
thời gian phân rã (td) và th
Sự có mặt của hạ thụ toàn phần của vạch b và chu kỳ bán rã của nó. S gian đo được xác định d bức xạ đặc trưng. Diệ lệ thuận với số hạt nhân đ
52
u trong một khoảng thời gian từ t1 đến t2
ếu mẫu). Tổng hoạt độ phóng xạ hay ho i điểm t1 đến t2,Nob s(ti,t1,t2) được xác đị
ti
td
tc
0 obs i 1 2 N N t , t ,t 1 e e 1 e t nhân bia ng bức xạ kích hoạt (n/cm2/giây) ủa phản ứng hạt nhân (cm2) phân rã (1/s).là thời gian nghỉ hay thời gian phơi mẫu là khoảng thời gian đo.
tích phân Nobs(ti,t1,t2), chính là diện tích ứng vớ
ộc của hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích ho i gian phân rã (td) và thời gian đo (tc).
ạt nhân phóng xạ được nhận diện dựa vào đ
ch bức xạ gamma đặc trưng của hạt nhân phóng x a nó. Số hạt nhân đã phóng xạ Nob s(ti,t1,t
nh dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn ph ện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch đ t nhân đã bị phân rã trong thời gian đo t
2, với t2> t1> hay hoạt độ phóng ịnh theo công
(2.14)
u
ới thời gian đo
i gian kích hoạt (ti),
a vào đỉnh hấp t nhân phóng xạ ,t2) trong thời toàn phần của vạch ch đặc trưng tỷ i gian đo tc hay trong
53
khoảng thời gian từ t1 đến t2. Ngoài ra, diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần vạch bức xạ gamma đặc trưng phụ thuộc vào các đại lượng sau:
I là cường độ của vạch bức xạ đặc trưng hay là xác suất phát tia bức xạ đặc
trưng, I 100% , được sử dụng để xác định hoạt độ của hạt nhân phóng xạ.
Hiệu suất ghi của đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trưng, < 100%. Hiệu suất ghi thường được xác định dựa vào mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ phóng xạ.
Hệ số hiệu chỉnh F tính đến sự mất số đếm do các hiệu ứng thời gian chết, sự chồng chập xung, tự hấp thụ tia gamma trong mẫu,... Do đó tỉ lệ giữa số xung đo được và số xung thực F < 100%.
Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức sau:
i
d
c
0 t t t obsN . . . .I .F
N
1 e
e
1 e
(2.15)Trong trường hợp kích hoạt ở chế độ xung, diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần như sau:
) e λ(1 ) e (1 )e e )(1 e .F.(1 I . . N N p c w i λT λt λt λt λτ γ 0 pulse obs (2.16)
trong đó T là chu kỳ xung, là độ rộng của xung.
Đối với nguồn nơtron xung thì tốc độ phản ứng Rx và Rx Cd, lần lượt cho
trường hợp mẫu trần và mẫu có bọc Cd là [30]:
) e ( )e e )( e ( εI N ) e λ( N R hay R c d i λt λt λt λτ γ λTp pulse obs Cd x x 1 1 1 1 0 , (2.17)
2.3.2. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt
Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 181Ta(n,γ) 182Ta được xác
định bằng phương pháp tương đối thông qua tiết diện đã biết của phản ứng hạt nhân
197
Au(n,)198Au [18]:
,
=
, , ∗ ,, ∗ ,
∗
,54
trong đó : 0, A u là tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 19 7Au(n,)19 8Au,
RTa vàRTa ,C d lần lượt là tốc độ phản ứng trên một hạt nhân nguyên tử của nguyên tố Ta trần hay bọc Cd,
RA u vàRA u, C d lần lượt là tốc độ phản ứng trên một hạt nhân nguyên tử của nguyên tố Au trần hay bọc Cd,
FTa ,c d là hệ số hiệu chỉnh Cadmium cho mẫu Ta; FA u ,c d là hệ số hiệu chỉnh Cadmium cho mẫu Au.
Gt h, Ta là hệ số tự che chắn nơtron nhiệt cho mẫu Ta;Gt h, A u là hệ số tự
che chắn nơtron nhiệt cho mẫu Au; gTa là hệ số Westcott đối với mẫu Ta,
gA u là hệ số Westcott đối với mẫu Au.
2.2.3. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của kết quả a. Hệ số suy giảm tia γ, Fg, tính theo công thức sau [18] : a. Hệ số suy giảm tia γ, Fg, tính theo công thức sau [18] :
1 g t t F e
, (2.19)trong đó là hệ số suy giảm tuyến tính (cm-1),
t là bề dày của mẫu ( cm)
b. Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệtcho tấm chắn mỏng được
tính theo công thức sau [9]:
1
th e G (2.20) trong đó: 2/ 0t,0 là tiết diện bắt vĩ mô của các nơtron nhiệt (En= 0.0253 eV), t là độ dày của tấm chắn.
c. Hiệu chỉnh cộng đỉnh
Hiệu ứng cộng đỉnh (summing effect) xuất hiện khi đêtectơ không phân biệt được (về mặt thời gian) hai tia gamma độc lập hoặc hai tia gamma nối tầng (cascade). Đỉnh tổng có năng lượng bằng tổng năng lượng của hai tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở các đỉnh thành phần phụ thuộc vào cường độ các bức xạ và góc
55
khối tạo bởi mẫu – đêtectơ. Việc hiệu chỉnh hiệu ứng này tương đối khó khăn, phụ thuộc vào từng nguồn gamma cụ thể vào hình học đo, vào sơ
