Mk - MnH2O
(9) Mk: khối lượng viên thiêu kết cân trong không khí (g)
Mn: khối lượng viên thiêu kết cân trong nước (g)
H2O: KLR của nước, ở nhiệt độ phòng được lấy bằng 1,0 (g/cm3).
c. Độ co ngót L
Độ co ngót của viên gốm sau khi thiêu kết được tính:
L = Le - Lt
Le .100 (%). (10)
Trong đó Le và Lt là kích thước của viên ép và viên thiêu kết.
d. Kích thước và phân bố lỗ xốp:
Kích thước và phân bố lỗ xốp được xác định bằng phương pháp ASTM E 407-
07 (trên thiết bị Axiovert 40 MAT) và chụp ảnh SEM, sử dụng phần mềm đo kích thước lỗ xốp trên ảnh SEM thu được trên máy Joel JSM 6490/JED 2300: Tại Trung tâm đánh giá hư hỏng vật liệu, COMFA, Viện Khoa học vật liệu – Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
Viên gốm dùng để xác định phân bố lỗ xốp được bổ dọc và gia công bề mặt như đối với mẫu để xác định kích thước hạt, nhưng không tẩm thực và được chụp ảnh trên kính hiển vi. Vị trí chụp ảnh trên mẫu được xác định như hình 19.
25
Hình 19: Vị trí xác định sự phân bố lỗ xốp
Trên mỗi ảnh (mỗi vị trí trên mẫu) cần đếm và phân loại theo kích thước lỗ xốp đối với tất cả các lỗ nhìn thấy được trên ảnh. Để số liệu thống kê đủ chính xác, số lượng lỗ xốp cần khoảng 800 – 1000 lỗ. Để đưa ra phương pháp đánh giá định lượng sự phân bố của các lỗ xốp trong viên gốm, chúng tôi đưa ra các bước sau:
- Trên ảnh kim tương chúng tôi tiến hành kẻ ô có diện tích bằng nhau và đếm số lỗ xốp trên mỗi ô. Từ đó chúng ta thu thập được bộ số liệu về số lỗ xốp trên đơn vị diện tích của một lát cắt viên gốm.
- Áp dụng phương pháp độ lệch chuẩn xác định định lượng sự phân bố lỗ xốp trong viên gốm, đơn vị là số lỗ xốp trên một đơn vị diện tích.
- Để so sánh sự phân bố lỗ xốp trong các viên gốm có hàm lượng AO khác nhau, chúng tôi dựa vào sự biến thiên về giá trị phân bố lỗ xốp đối với mỗi mẫu viên gốm.
Áp dụng phương pháp tính toán độ lệch chuẩn để xác định định lượng sự phân bố lỗ xốp: Gọi 16 2 2 1 TB i i D A A
ta có phương sai được tính theo công thức:
22 2 16 1 D S (11)
Độ lệch chuẩn được tính theo công thức: 2
S S
e. Kích thước hạt
Kích thước hạt được xác định bằng phương pháp kim tương. Viên gốm được bổ dọc sao cho phần được sử dụng làm mẫu đo là đúng một nửa. Mặt mẫu được mài nhẵn và được đánh bóng trên máy mài kim tương. Sau đó mẫu được tẩm thực bằng
26
H2SO4 và H2O2 đặc với tỷ lệ hỗn hợp là 1/9 theo thể tích. Thời gian tẩm thực khoảng từ 2 10 giây tuỳ thuộc vào sự hiện rõ biên giới hạt.
Mẫu đã tẩm thực được soi và chụp ảnh trên kính hiển vi kim tương Olimpia (Nhật bản) với độ phóng đại 500 lần. Năm vị trí cần chụp trên mẫu được xác định như hình 20. Ảnh được dùng để xác định kích thước hạt trung bình.
Hình 20: Vị trí xác định kích thước hạt
Trên mỗi ảnh (mỗi vị trí trên mẫu) kẻ 5 đoạn thẳng dài 10 mm. Kích thước hạt trung bình được tính bằng tỷ số tổng chiều dài (50mm của 5 vị trí) và số hạt đếm được trên chiều dài đó, có tính đến độ khuyếch đại của ảnh kim tương. Kích thước hạt của viên gốm là giá trị trung bình của các kích thước hạt trung bình tính từ 5 ảnh theo phương pháp đo nói trên.
2.3. Chế tạo viên gốm UO2
2.3.1. Chuẩn bị mẫu bột UO2
Bột UO2 là nguyên liệu đầu vào của quá trình chế tạo viên gốm UO2. Chất lượng của viên gốm UO2, các thông số công nghệ của quá trình chế tạo viên gốm UO2 phụ thuộc vào những đặc tính kỹ thuật của bột UO2. Tùy theo các đặc tính kỹ thuật của bột UO2 mà các thông số công nghệ chế tạo viên gốm phải được điều chỉnh cho phù hợp, đảm bảo yêu cầu kỹ thuật của viên gốm UO2. Trong nghiên cứu này, bột UO2 sử dụng làm nguyên liệu đầu được điều chế từ quá trình chuyển hóa của bột
AUC trong lò chuyển hóa.
Các thông số điều chế bột UO2 như sau:
Nhiệt độ: 650°C
Thời gian lưu: 4 giờ
27
Tỷ lệ H2/N2 : Tỷ lệ thể tích 3/1
Tốc độ quay: 1,7 vòng/phút
2.3.2. Chế tạo viên gốm UO2
a. Các thông số chế tạo viên gốm UO2
Tạo hình viên gốm:
Lực ép viên: 3 – 3,2 T/cm2 Thời gian giữ lực: 10 giây
Thiêu kết:
Nhiệt độ thiêu kết: 1720°C Thời gian thiêu kết: 6 giờ
Môi trường thiêu kết: Hỗn hợp khí H2/N2 tỷ lệ thể tích 3/1
b. Các thao tác
Trộn bột:
Bột UO2 được trộn với amoni oxalat theo các tỷ lệ amoni oxalat khác nhau (từ 0,1% đến 2% theo khối lượng).
Cách trộn: amoni oxalat được trộn kỹ với từng lượng nhỏ bột UO2 đến hết. Việc trộn phải đảm bảo amoni oxalat phân bố đều trong bột nguyên liệu.
Ép viên:
Khuôn ép và chày ép được bôi trơn bằng hỗn hợp kẽm stearat hòa tan trong axeton. Cân khoảng 5,3g bột cần ép vào khuôn ép, san đều bột trong khuôn. Bột trong khuôn được ép viên với lực 3,2 T/cm2 thời gian giữ lực khoảng 10 giây. Viên ép được kiểm tra khuyết tật bằng kính lúp, đo kích thước hạt và cân lại khối lượng để xác định khối lượng. Những viên ép không có khuyết tật sẽ được thiêu kết.
Thiêu kết:
Viên ép được đặt đứng trong thuyền nung và đưa vào lò thiêu kết.
Khí N2 với lưu lượng 1 lít/giờ và khí H2 với lưu lượng 3 lít/giờ được đưa vào lò. Lò thiêu kết được đặt chế độ tự động điều khiển quá trình nâng và hạ nhiệt. Viên gốm được thiêu kết ở 1720oC trong 6 giờ. Sản phẩm được lấy ra sau khi để nguội cùng với lò trong dòng khí H2-N2 đến nhiệt độ phòng.
28
2.4. Đánh giá tính thiêu kết của bột UO2
Tính thiêu kết của bột UO2 được kiểm tra theo tiêu chuẩn ASTM, C 753 – 94 [6]. Tiêu chuẩn này được tiến hành theo quy trình như sau:
Chế tạo viên ép: Ép nguội để tạo những viên có tỷ trọng trong khoảng 45 55 %TD (tỷ trọng lý thuyết của UO2). Mỗi mẫu bột UO2 ép ít nhất 4 viên. Tỷ trọng mỗi viên ép khác nhau không quá 0,5% TD so với giá trị trung bình của các viên. Kích thước của viên ép gần giống với viên định sản xuất. Khống chế sự khác nhau về chiều cao của các viên không quá 0,5 mm.
Thiêu kết viên: Thiêu kết viên UO2 theo mẻ trong môi trường H2 hoặc NH3
phân ly, ở nhiệt độ 1625 25°C. Thời gian lưu tối đa ở nhiệt độ thiêu kết không quá
4 giờ.
Kiểm tra đặc tính của viên UO2: Kiểm tra tỷ trọng của viên ép và viên thiêu kết ít nhất với 4 viên được chế tạo từ mỗi mẫu bột. Tỷ trọng thiêu kết đạt tiêu chuẩn được qui định trong khoảng +2% của giá trị trung bình và không nhỏ hơn 92 %TD. Khối lượng viên cân chính xác đến 0,001g; tính tỷ trọng viên chính xác đến 0,01 g/cm3. Giá trị TD của UO2 hợp thức có hàm lượng U235 từ U tự nhiên đến 5% U235 được lấy là 10,96 g/cm3.
Kiểm tra khuyết tật: mài bề mặt các viên thiêu kết trên máy mài vô tâm rồi kiểm tra bằng mắt các khuyết tật bề mặt của viên như nứt bề mặt, nứt đầu, sứt....
29