Mô hình ba bước Leweinstein
Yêu cầu của bài toán tính toán phổ HHG là giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian của điện tử trong nguyên tử, phân tử khi chịu tác dụng của trường laser (phương pháp ab initio). Như vậy, trên nguyên tắc, chúng ta có thể thu nhận được phổ HHG bằng phương pháp giải chính xác phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian (TDSE). Một số tác giả đã sử dụng hướng giải quyết trực tiếp này và thu nhận phổ HHG của các nguyên tử, phân tử với sự hỗ trợ đắc lực của máy tính. Tuy nhiên, vì tính chất phức tạp của bài toán nguyên tử, phân tử trong điện từ trường, cùng với sự giới hạn về mặt tài nguyên của máy tính, do đó các kết quả thu nhận được hiện nay chỉ dừng lại cho H2 hay ion của nó H2+ [13]. Vì vậy, yêu cầu đặt ra là xây dựng mô hình gần đúng để tính toán phổ HHG. Chính các kết quả đã thu nhận được bằng việc giải bài toán chính xác sẽ là cơ sở quan trọng để kiểm chứng tính đúng đắn của các mô hình gần đúng.
Mô hình ba bước Leweinstein [29] ra đời vào năm 1993 đã giải thích thành công cơ chế phát xạ sóng hài và các đặc tính của chúng. Quá trình phát xạ sóng hài bậc cao có thể được mô tả qua 3 giai đoạn như sau:
+ Electron xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục của trường laser. + Electron tự do được gia tốc bởi trường điện của laser.
+ Do tính chất tuần hoàn của trường laser, nửa chu kỳ sau electron bị kéo ngược trở về va chạm, tái kết hợp với ion mẹ, đồng thời phát ra một photon năng lượng cao mà ta gọi là sóng hài bậc cao. Vì sự phát xạ xảy ra ngay khi tái va chạm nên HHG mang nhiều thông tin cấu trúc của phân tử mẹ.
Hình 1.5 . Mô hình ba bước bán cổ điển Lewenstein
Mô hình này được xây dựng dựa trên hai giả thuyết gần đúng của Keldysh [29] đưa ra khi tính toán các quá trình ion hóa trường mạnh:
+ Trong vùng phổ năng lượng liên tục, electron được xem như một hạt tự do chuyển động dưới tác dụng của trường điện laser, bỏ qua ảnh hưởng của thế Coulomb.
+ Trong quá trình tương tác với laser, phần đóng góp của các trạng thái liên kết khác ngoài trạng thái cơ bản vào quá trình phát sóng hài là không đáng kể.
Do tính chất lượng tử của electron tồn tại trong nguyên tử, không phải là một hạt được xác định bởi một tọa độ cụ thể mà được mô tả bởi hàm sóng, và bình phương của hàm sóng để thể hiện xác suất tồn tại của electron tại một vị trí trong không gian. Do đó, ta sẽ giải thích ba bước tương ứng trong mô hình Lewenstein theo lí thuyết hàm sóng của electron như sau:
+ Dưới tác dụng của sự ion hóa xuyên hầm trong trường laser siêu ngắn cường độ mạnh, một phần hàm sóng của electron ở trạng thái cơ bản ψg xuyên hầm sang vùng
phổ liên tục trong một phần của chu kỳ quang học của laser và được coi như electron tự do đúng theo giả thiết thứ nhất.
+ Sau khi được giải phóng tự do, electron chuyển động dưới tác dụng của trường laser, tuân theo các quy luật của cơ học Newton và được gia tốc nhờ thế trọng động của trường.
+ Do trường laser đổi chiều liên tục nên electron dao động với biên độ lớn aw, ban đầu electron bị kéo ra xa ion mẹ và sau đó trở về và va chạm với ion mẹ khi trường laser đổi chiều. Sự kết hợp của phần hàm sóng trở về va chạm ψc với phần hàm sóng ở trạng thái cơ bản còn lại của electron sinh ra một lưỡng cực. Lưỡng cực này dao động cùng với sự dao động của electron trong trường ngoài. Chính sự dao động của lưỡng cực này phát ra các bức xạ điều hòa mà ta gọi là các HHG.
Hình 1.6 . Minh họa sự hình thành một lưỡng cực bởi sự chồng chất của hàm sóng ở trạng thái cơ bản Ψg và một bó sóng phẳng tái va chạm Ψc. (a) Hàm sóng ở trạng thái cơ bản.
(c) Sư phân bố mật độ electron tổng hợp. Sự chồng chất của hai hàm sóng tạo thành một lưỡng cực d(t) được minh hoạ bởi mũi tên màu đỏ. Khi bó sóng dao động thì lưỡng cực này cũng dao động tới lui và phát ra các sóng hài bậc cao.
Tần số dao động tức thời ω của lưỡng cực liên hệ với động năng của electron theo biểu thức hω= Ek. Điều này có nghĩa là động năng của electron tại thời điểm va chạm chuyển thành năng lượng của photon phát ra, tương ứng với một sóng hài có tần số ω. Những tần số khác nhau của các sóng hài tương ứng với các quỹ đạo khác nhau của electron khi trở về, làm cho động năng của chúng tại thời điểm va chạm là khác nhau.
Câu hỏi đặt ra là một electron có thể thu được năng lượng bao nhiêu từ trường laser đơn sắc? Để trả lời câu hỏi này, nhiều nghiên cứu số dựa trên cơ học cổ điển đã được thực hiện [14]. Kết quả của những tính toán này được mô tả trong hình 1.7 chỉ ra rằng một electron ban đầu liên kết với hạt nhân có thể thu được năng lượng cực đại là 3.17 UP, với UP là động năng trung bình trong mỗi chu kỳ dao động của electron còn gọi là thế trọng động (ponderomotive potential) được xác định bởi biểu thức: U p =
a .
Hình 1.7. Sự phân bố năng lượng của các electron khi va chạm lần đầu với ion trong trường hợp Heli và với cường độ ánh sáng I = 5×1014 W cm2 , bước sóng
λ=800nm , theo [14]. 4 0 2 2 2 ω m E e
Vì vậy, năng lượng cực đại có thể được giải phóng sau khi electron tái kết hợp với ion mẹ có giá trị là: hωmax ≈ 3.17UP + IP, với IP là thế ion hóa. Ngưỡng năng lượng lớn nhất này của photon tương ứng với điểm dừng (cut off) trên đồ thị cường độ sóng hài biến thiên theo tần số.
Chương trình LEWMOL 2.0 để tính HHG
Đây là chương trình mô phỏng tính toán HHG do nguyên tử, phân tử phát ra khi tương tác với laser xung cực ngắn, cường độ mạnh. Chương trình Lewmol sử dụng mô hình ba bước Lewenstein. Theo đó, laser tương tác chủ yếu với electron lớp ngoài cùng (tức HOMO) của nguyên tử, phân tử. Do đó, để thu được sóng hài phát ra, thay vì thiết lập quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử, ta chỉ thiết lập những tính toán đối với HOMO của chúng.
Chương trình này được viết bằng ngôn ngữ lập trình lập trình Fortran 7.0, bao gồm các đoạn mã sau:
+ Đoạn mã get_wf_xie-modify.f dùng để thu nhận thông tin về HOMO của phân tử từ các thông tin về AO (orbital nguyên tử), và MO (orbital phân tử) đưa vào. Ở đây, các thông tin về AO, MO được tính toán với sự hỗ trợ của phần mềm Gaussian 03W và Gaussview.
+ Đoạn mã LewMol_2.2.f để tính toán HHG phát ra do nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ mạnh.
+ Đoạn mã hhg-average-newH.f để tính trung bình theo các bậc của HHG sẽ thu được giá trị ứng với từng HHG bậc lẻ (vì trong thực tế, HHG phát ra chỉ bao gồm các tần số lẻ).
Các đoạn mã này được viết bởi nhóm nghiên cứu của đại học Kansas Hoa Kỳ và nhóm Đại học Sư phạm TP.HCM [2], [25], [46]. Phần cơ sở lý thuyết của đoạn mã này đã được trình bày ở phần trên. Ở đây, tôi tiếp thu kỹ thuật mô phỏng này và sử dụng như một công cụ hữu hiệu để thực hiện luận văn.