Thông tin tài liệu
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN PHAN THI T ̣ HANH HA NGHIÊN CỨU CHẾ TAO VÂ LIÊ HẤP PHỤ TƢ T U QUẶNG LATERITE VÀ Ƣ́ NG DUNG PHÂN TÍCH, XƢ LÝ NƢỚC THẢI CHỨA CHẤT PHÓNG XẠ LUẬN VĂN THAC SỸ KHOA HOC Hà Nội – 2018 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN PHAN THI T ̣ HANH HA NGHIÊN CỨU CHẾ TAO VÂ LIÊ HẤP PHỤ TƢ T U QUẶNG LATERITE VÀ Ƣ́ NG DUNG PHÂN TÍCH, XƯ LÝ NƢỚC THẢI CHỨA CHẤT PHÓNG XẠ Chuyên ngành: Hóa phân tích Mã số: 60440118 LUẬN VĂN THAC SỸ KHOA HOC CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC PGS.TS TẠ THỊ THẢO PGS.TS PHẠM THỊ NGỌC MAI Hà Nội - 2018 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN PHAN THI T ̣ HANH HA NGHIÊN CỨU CHẾ TAO VÂ LIÊ HẤP PHỤ TƢ T U QUẶNG LATERITE VÀ Ƣ́ NG DUNG PHÂN TÍCH, XƢ LÝ NƢỚC THẢI CHỨA CHẤT PHÓNG XẠ Chuyên ngành: Hóa phân tích Mã số: 60440118 LUẬN VĂN THAC SỸ KHOA HOC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS PHẠM THỊ NGỌC MAI LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan danh dự đ ây là công trình nghiên cứ u của riêng Các số liêụ , kết quả nêu luân văn là trung thực và chưa được công bố bất ky công trinh ̀ naò khać Tác giả luận văn Phan Thị Thanh Hà i LỜI CẢM ƠN Trong suốt trình học tập hồn thành luận văn này, tơi nhận giúp đỡ quý báu thầy cô, anh chị bạn Với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành tới: PGS.TS Phạm Thị Ngọc Mai hết lòng giúp đỡ dạy bảo tạo điều kiện thuận lợi cho tơi suốt q trình học tập hồn thành luận văn tốt nghiệp Tơi xin gửi lời cảm ơn đến ban lãnh đạo tập thể cán Trung tâm phân tích Viện Khoa học Công Nghệ Mỏ Luyện kim tạo điều kiện thời gian giúp đỡ tơi hồn thành luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn thầy giáo mơn Hóa Phân tích truyền đạt kiến thức cho tơi q trình học tập mơn, gia đình bạn bè khuyến khích động viên giúp tơi hồn thành luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn! Hà Nội, ngày 06 tháng 02 năm 2018 Tác giả luận văn Phan Thị Thanh Hà MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC .iii DANH MỤC CÁC BAN ̉ G BIỂU vi DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ .vii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT .viii MỞ ĐẦU Chƣơng 1: TỔNG QUAN 1.1 Giớ i thiêu về Thori và Urani 1.1.1 Trạng thái tự nhiên và phân bố của Thori và Urani 1.1.2 Độc tính của urani và thori đối với người 1.1.3 Ng̀n phá t thải thori và urani từ q trình chế biến quặng .5 1.1.4 Trạng thái tồn của urani, thori nước 1.2 Các phƣơng pháp xác định U và Th 1.2.1 Xác định kích hoạt nơtron 1.2.2 Phương phá p phân tich ́ quang UV-VIS 1.2.3 Phương phá p phân tić h ICP-MS 1.2.4 Phương pháp quang phổ phát xạ nguyên tử (AES) 1.2.5 Phương phá p phân tich ́ ICP-OES 1.3 Giớ i thiêu chung về vât liê hấ p phu ̣ 10 u 1.3.1 Than hoạt tính 11 1.3.2 Silicagel 12 1.3.3 Nhôm oxit 13 1.3.4 Zeolit 14 1.4 Vâ liê hấ p phu ̣ tƣ̀ khoá ng sé t tƣ ̣ nhiên và đá ong 15 t u 1.4.1 Vâ 1.4.2 Vât liêu liêu t hấp phụ từ khoá ng tự n hiên .15 hấp phụ từ đá ong .18 Chƣơng 2: THỰC NGHIỆM 22 2.1 Mục tiêu, nội dung và đối tƣợng nghiên cứu 22 2.1.1 Mục tiêu, nội dung nghiên cứu 22 2.1.2 Đối tượng nghiên cứu 22 2.2 Phƣơng pháp nghiên cứu 22 2.2.1 Phương pháp nghiên cứu cấu trúc 22 2.2.2 Phương pháp nghiên cứu xác định hàm lượng 23 2.2.3 Tính tốn đại lượng .23 2.3 Thiết bị, hóa chất và dụng cụ thí nghiệm 24 2.3.1 Thiết bị, dụng cụ 24 2.3.2 Hóa chất .24 2.4 Điều chế vật liệu 25 2.4.1 Nghiền nhỏ và nung 25 2.4.2 Hoạt hóa vật liệu H2SO4 26 2.5 Phƣơng pháp nghiên cứu khả hấp phụ 29 2.5.1 Nghiên cứ u hấp phụ Th và U côt chiết 29 2.5.2 Lấy mẫu và chuẩn bị mẫu 30 Chƣơng 3: KẾ T QUẢ VÀ THẢ O LUÂN .31 3.1 Xác định U và Th thiết bị ICP-OES 31 3.1.1 Các thông số xác định urani và thori thiết bị ICP-OES 31 3.1.2 Đá nh giá phương phá p ICP-OES 31 3.2 Xác định tính chất vật lý và độ sạch vật liệu 38 3.2.1 Xác định hình dáng bề mặt kính hiển vi điện tử quét (SEM) 38 3.2.2 Xác định nhóm chức phổ hờng ngoại (IR) 39 3.2.3 Xác định thành phần phương pháp X-ray (XRD) 42 3.2.4 Xác định diện tích bề mặt (BET) .43 3.3 Nghiên cƣ́ u hấ p phu ̣ thori và urani côt chiết 44 3.3.1 Ảnh hưởng của môi trường pH 45 3.3.2 Ảnh hưởng của thể tích mẫu .46 3.3.3 Ảnh hưởng của lượng chất hấp phụ 48 3.3.4 Ảnh hưởng của tốc độ nạp mẫu 49 3.3.5 Ảnh hưởng của nồng độ chất bị hấp phụ 50 3.3.6 Xác định dung lượng động 52 3.3.7 Ảnh hưởng của loại chất rửa giải .53 3.3.8 Ảnh hưởng tỉ lê ̣nồng độ chất rửa giải 54 3.3.9 Ảnh hưởng của tốc độ rửa giải 55 3.3.10 Thể tich ́ rử a giaỉ 56 3.3.11 Khả tái sử dụng vật liệu 57 3.3.12 Ảnh hưởng của ion lạ 59 3.3.13 Xác định độ biến thiên và độ thu hồi 60 3.4 Ứng dụng xử lý và phân tích mẫu 61 3.4.1 Xử lý và phân tich ́ mẫu gia.̉ 61 3.4.2 Ứng dụng mẫu thực tế .62 3.4.3 Quy trình xử lý , hấp phụ U và Th vât liê LATH10 66 u TÀI LIÊU THAM KHẢO 69 PHỤ LỤC 75 29 Helena E L Palmieri, Eliana A N Knupp, Lúcia M L A Auler, Luiza, M.F Gomes, Claudia C W (2011), Direct quantification of thorium uranium and rare earth element concentrations in natural waters by ICP- MS , International Nuclear Atlantic Conference, Belo Horizonte, MG, Brazil, October 24-28, 2011, ISBN: 978-85-99141-04-5 30 Hoffman, D C., Lawrence, F O., Mewherter, J L., Rourke, F M (1971), “Detection of Plutonium-244 in Nature”, Nature, 234, pp 132–134 31 Hou X, Jones.B.T (2000), Inductively Coupled Plasma/ Optical Emission Spectrometry, Encyclopedia of Analytical Chemistry, Wake Forest University, America 32 Humelnicu D., Popovici E., Dvininov E., Mita C (2009), “Study on the retention of uranyl ions on modified Clays with titanium oxide”, Journal of Radiation Nuclear Chemistry, 279, pp 131-136 33 Figueiredo A.M.G, Marques L.S (1989), " Determination of rare earths and other trace elements in the Brazilian Geological standards BB-1 and GB- by neutron activation analysis ", Geochimica Brasiliensis, 3(1), pp 1-8 34 IoannidouM D., ZacchariadisG A., AnthemidisA N., StratisJ A (2005), “Direct determination of toxic trace metals in honey and sugars using Iinductively coupled plasma atomic emission spectrometry”, Talanta, Volume 65, pp 92-97 35 KvitekR.J., EvansJ.F., CarrP.W (1982), “Diamineysilane modified controlled pore glass The covalent attachment reaction from aqueous solution and the mechanism of reaction of bound diamine with copper(II)”, Anal Chim Acta, 144, pp 93-95 36 Krestou A., Panias D (2004), “Uranium (VI) speciation diagrams in the UO22+/CO32-/H2O system at 25oC”, The European Journal of MineralProcessing and Environmental Protection, Vol.4, pp.113-129 37 Liu C.M , Gao.X.Q, Du Y G, Gu.O Y (2000), " Preconcentration of Rare Earth Elements with 8-Hydroxyquinoline-5-sulfonic Acid Chelated Cellulose Filter Prior to Determination by Inductively Coupled Plasma At omic Emission Spectrometry" , Chemical Research in Chinese Universities, 16(3), pp 208-212 38 Park Y., Lee Y.C., Shin W.S., Choi S.J (2010), “Removal of cobalt, strontium and cesium from radioactive laundry wastewater by ammoniummolybdophosphate– polyacrylonitrile(AMP-PAN)”, Chemical Engineering Journal, 162, pp 685695 39 Park Y., Shin W.S., Reddy G.S., Shin S.J., Choi S.J (2010), “Use of nano crystalline silicotitanate for the removal of Cs, Co and Sr from low-level liquid radioactive waste”, Journal of Nanoelectrode and Optoelectrode, 5, pp 238242 40 Ralph T.Yang (2003), Adsorbents: “Fundamentals and application”, Wiley Interscience, pp 3-16 41 Ramanaiah G.V (1998), "Determination of yttrium, scandium and other rare earth elements in uranium-rich geological materials by ICP–AES", Talanta, 46, pp 533–540 42 Rathi M.S, Khanna P.P, Kumar P (1991), "Determination of ten rare earth elements and yttrium in silicate rocks by ICP-AES without separation and preconcentration", Talanta, 38(3), pp 329-332 43 Ren J.S., Mu T., Yang S.Y., Zhao Y.J., Luo S.Q (2008), Treatment of high salinity low level radioactive wastewater containing uranium and plutonium by flocculation”, Journal of Nuclear Radiochem, 30, pp 201-205 44 Ren J.S., Mu T., Zhang W., Yang S.Y (2008), “Effect of Ingredients in waste water on property of ion exchange resin for uranium-contained waste water treatment”, Atomic Energy Science and Technology, 42, pp 38-42 45 Sarkar A.R., Datta P.K., Sarkar M (1996), “Sorption recovery of metal ions using silica gel modified with salicylaldoxime”, Talanta, 43, pp.1857-1862 46 Sahoo S.K, Hosoda M, Kamagata S, Sorimachi A, Ishikawa T, Tokonami S, Uchida S (2011), " Thorium, Uranium and Rare Earth Elements Concentration in Weathered Japanese Soil Samples", Nuclear science and Technology,1, pp.416-419 47 Syed Hakimi Sakuma, Nik Marzukee, Mold Khairuddin (2003), “Combined treatment of aqueous radioactive waste containing uranium, thorium and radium radionuclides by chemical precipitation and laterlite soid sorbtion”, IAEA, VIENNA; IAEA-TECDOC-1336; ISBN 92–0–100903–8 48 Nguyen Ba Tien, Tran Van Quy (2011), “Study of the Treatment of the Liquid Radioactive Waste Nong Son Uranium Ore Processing”, VNU Journal of Science, Earth Sciences, 27(2011), pp 39-46 49 Tiwari S, Nair.A.G.C, Acharya R, Reddy A.V.R, Goswami A (2007), "Analysis of Uranium Bearing Samples for Rare Earth and Other Elements by k0-Based Internal Monostandard INAA Method", Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(1), pp 25-30 50 Vassileva E., Proinova I., Hadjiivanov K (1996), “Solid-phase extraction of heavy metal ions on a high surface area titanium dioxide”, Analyst, 121, pp 607-609 51 Xiguang Su, Suxi Zheng, Jun Yao, Zhongmao Gu (2010), “Application of inorganic sorbents in combination with ultrafiltration membrance technology for the treatment of low-level radioactive liquid waste streams” International Atomic Energy Agency,pp 63-73 52 Xiong Z.H., Fan X.H., Luo D.L., Wang T., Chen Q (2008), “Treatment of simulated plutonium-containing wastewater by ultrafiltration-reverse osmosis technology”, Journal of Nuclear Radiochem, 30, pp 142-145 PHỤ LỤC Phụ lục 1: Hình ảnh, giản đồ xác định tính chất vật lý vật liệu 1.1 Giản đồ X-ray (XRD) Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - X5 d=3.343 200 190 180 170 160 150 140 130 Lin (Cps) 120 110 100 90 10 20 30 d=1.374 d=1.507 d=1.541 d=1.606 d=1.687 d=1.839 d=1.820 d=1.987 d=2.394 d=2.699 d=2.574 d=2.512 d=2.284 d=1.479 10 d=2.237 20 d=3.512 d=5.016 30 d=3.687 40 d=2.851 50 d=3.013 d=10.296 60 d=4.486 70 d=4.258 80 40 50 60 2-Theta - Scale File: Dinh X5.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - Y 01-089-8103 (C) - Hematite, syn - Fe2O3 - Y: 12.54 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 5.02060 - b 5.02060 - c 13.71960 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 - Primitive - R-3c (167) - - 299.491 - I/I 01-079-1910 (C) - Quartz - alpha-SiO2 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Hexagonal - a 4.91400 - b 4.91400 - c 5.40600 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 - Primitive - P3121 (152) - - 113.052 - I/Ic PDF 00-007-0025 (I) - Muscovite-1M, syn - KAl2Si3AlO10(OH)2 - Y: 15.39 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 5.20800 - b 8.99500 - c 10.27500 - alpha 90.000 - beta 101.600 - gamma 90.000 - Base-centered - C2/m (12) Hình 1.1 Giản đồ phân tích X-ray cuả vâṭ liêu LATN4 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - X6 100 90 d=3.345 80 70 d=1.395 d=1.372 d=1.539 d=1.560 d=1.716 d=1.993 d=2.127 d=2.337 d=2.285 d=1.501 d=2.443 d=2.570 d=2.686 d=2.859 10 d=2.985 d=6.226 20 d=3.207 d=7.201 30 d=3.558 40 d=4.967 d=10.069 d=4.183 50 d=11.748 Lin (Cps) 60 10 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Dinh X6.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - Y 00-029-0713 (I) - Goethite - Fe+3O(OH) - Y: 72.37 % - d x by: - WL: 1.5406 - Orthorhombic - a 4.60800 - b 9.95600 - c 3.02150 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Primitive - Pbnm (62) - - 138.618 - F30= 47 01-079-1910 (C) - Quartz - alpha-SiO2 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Hexagonal - a 4.91400 - b 4.91400 - c 5.40600 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 - Primitive - P3121 (152) - - 113.052 - I/Ic PDF 01-084-1302 (C) - Muscovite 2M1 - KAl3Si3O10(OH)2 - Y: 28.74 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 5.20000 - b 9.02100 - c 20.07000 - alpha 90.000 - beta 95.710 - gamma 90.000 - Base-centered - C2/c (15) - - 01-070-3750 (C) - Phillipsite - (Na0.205Ca0.39K0.61)(Al1.6Si2.4)O8(H2O)2.565 - Y: 18.43 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 9.88800 - b 14.40400 - c 8.68500 - alpha 90.000 - beta 124.300 - gamma 90.000 - Primit Hình 1.2 Giản đồ phân tích X-ray của vâṭ liêu LATH4 1.2 Giản đờ phổ hờng ngoại (IR) Hình 1.3 Phở hồng ngoaị vâṭ liêu LATN2 Hình 1.4 Phở hồng ngoaị vâṭ liêu LATN4 Hình 1.5 Phở hồng ngoaị vâṭ liêu LATH4 Hình 1.6 Phở hồng ngoaị vâṭ liêu LATH11 1.4 Giản đờ đường chuẩn xác định diện tích bề mặt (BET) Hình 1.8 Đường chuẩn đo diện tích bề mặt (BET) LAT Hình 1.9 Đường chuẩn đo diện tích bề măt (BET) vâṭ liêu LATH10 Phụ lục 2: Kết quả đo mẫu thiết bi Ị CP-OES Hình 2.1 Đường chuẩn xác định Urani Hình 2.2 Đường chuẩn xác định Thori Hình 2.3 Tín hiệu píc nồng độ 0,05 ppm Hình 2.4 Tín hiệu píc nồng độ 0,1 ppm Hình 2.5 Tín hiệu píc nồng độ 0,25ppm Hình 2.6 Tín hiệu píc nồng độ 1,0 ppm Hình 2.7 Tín hiệu píc nồng độ ppm Hình 2.8 Tín hiệu píc nồng độ 10 ppm Phụ lục 3: Kế t quả đo đô ̣ phó ng xa ̣ và hin h ảnh khu vƣc lấ y mẫu Hình 3.1 Kế t quả đo hoaṭ đô ̣ phó ng xa ̣ (mâu 3) sau xử ly Hình 3.2 Khu vưc lâý mâu ... zeolit A cột trao đổi Zeolit tổng hợp được nghiên cứu ứng dụng để xử lý nước thải chứa phóng xạ Các đồng vị phóng xạ cation nước thải có chứa phóng xạ mức thấp và trung bình được loại bỏ... nghiên cứu đề tài “Xử lý nước thải phóng xạ từ quá trình tuyển quặng Urani Nông Sơn” Kết phân tích nước thải từ quá trình tuyển quặng Urani Nông Sơn cho thấy hàm lượng các chất phóng. .. hành nước thải phóng xạ lấy từ hồ chứa Ningyo –toge Works (PNC, Nhật Bản ), dung dịch sulphat urani 13,1g U /L được duǹ g để điều chỉnh nồng độ Urani nước thải Kết nghiên cứu nước thải phóng
Ngày đăng: 24/12/2021, 20:24
Xem thêm:
