Nghiên cứu chế tạo một số vật liệu có nguồn gốc tự nhiên định hướng ứng dụng xử lý nước lũ thành nước sinh hoạt

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐẶNG THỊ TỐ NỮ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO MỘT SỐ VẬT LIỆU CÓ NGUỒN GỐC TỰ NHIÊN ĐỊNH HƯỚNG ỨNG DỤNG XỬ LÝ NƯỚC LŨ THÀNH NƯỚC SINH HOẠT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HĨA HỌC BÌNH ĐỊNH-2021 BỢ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐẶNG THỊ TỐ NỮ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO MỘT SỐ VẬT LIỆU CÓ NGUỒN GỐC TỰ NHIÊN ĐỊNH HƯỚNG ỨNG DỤNG XỬ LÝ NƯỚC LŨ THÀNH NƯỚC SINH HOẠT Chuyên ngành: Hóa lí thuyết Hóa lí Mã số chun ngành: 9440119 Phản biện 1: PGS TS Võ Viễn Phản biện 2: PGS TS Nguyễn Đức Vượng Phản biện 3: TS Nguyễn Minh Thông TẬP THỂ/NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC PGS.TS Nguyễn Phi Hùng PGS TS Cao Văn Hoàng BÌNH ĐỊNH, 2021 Lời cam đoan Tơi cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi hướng dẫn khoa học PGS.TS Nguyễn Phi Hùng PGS.TS Cao Văn Hoàng Tất kết luận án trung thực chưa công bố cơng trình khác TM Tập thể hướng dẫn Tác giả luận án PGS TS Nguyễn Phi Hùng Đặng Thị Tố Nữ Lời cảm ơn Tôi xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến hai Thầy hướng dẫn - PGS TS Nguyễn Phi Hùng PGS.TS Cao Văn Hồng - tận tình hướng dẫn, động viên giúp đỡ suốt q trình học tập, thực nghiệm nghiên cứu hồn thành luận án Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban giám hiệu, ban chủ nhiệm Khoa Khoa học Tự nhiên, phòng Sau đại học Trường Đại học Quy Nhơn tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành kế hoạch học tập nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn Quỹ VLIR-OUS thông qua dự án TEAM (mã số ZEIN2016PR431) – promoter dự án phía Trường Đại học Quy Nhơn gồm PGS.TS Đỗ Ngọc Mỹ, PGS TS Nguyễn Tiến Trung PGS TS Võ Viễn promoter GS Nguyễn Minh Thọ phía Bỉ - hỗ trợ kinh phí tạo điều kiện cho tơi sang Đại học KU Leuven học tập nghiên cứu Xin chân thành cảm ơn GS Bart Van der Bruggen nhiệt tình hỗ trợ tạo điều kiện thuận lợi cho tơi suốt q trình học tập thực nghiệm nghiên cứu Bỉ Tôi xin chân thành cảm ơn quý Thầy Cô giáo, quý anh chị em bạn đồng nghiệp công tác Khoa Khoa học Tự nhiên, Trường Đại học Quy Nhơn anh chị em nhóm nghiên cứu GS Bart Van der Bruggen, anh chị em học tập nghiên cứu Khoa Hóa, Đại học KU Leuven tạo điều kiện tốt cho suốt trình học tập làm thực nghiệm nghiên cứu Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn chồng hai trai, động viên tạo điều kiện thuận lợi cho học tập nghiên cứu Cảm ơn ba mẹ, tất người thân gia đình nhiệt tình động viên, tận tình giúp đỡ mặt suốt thời gian học tập hoàn thành luận án Quy Nhơn, tháng năm 2021 Tác giả Đặng Thị Tố Nữ DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 2.1 Danh mục hoá chất 39 Bảng 2.2 Danh mục thiết bị dụng cụ 40 Bảng 2.3 Các thơng số kí hiệu màng chế tạo 46 Bảng 2.4 Các thơng số kí hiệu màng chế tạo 47 Bảng 2.5 Các thông số biến tính bề mặt nhãn định màng 48 Bảng 3.1 Thành phần hoá học bã mía cellulose chiết 68 Bảng 3.2 Chỉ số độ tinh thể mẫu cellulose 71 Bảng 3.3 Kết đánh giá vật liệu cellulose acetate 72 Bảng 3.4 Các giá trị tích phân pic phổ 1H-NMR DS 73 Bảng 3.5 Các thông số độ nhám AFM bề mặt màng CAD CADA 80 Bảng 3.6 Hàm lượng nước góc thấm ướt màng CAD CADA 81 Bảng 3.7 Kết khảo sát thơng lượng dịng thấm màng CAD CADA với nước cất, dung dịch BSA nước cất sau làm 82 Bảng 3.8 Kết khảo sát thông lượng, tỉ lệ thu hồi thông lượng trở lực màng CAD CADA 82 Bảng 3.9 Kích thước lỗ trung bình, độ lệch chuẩn hình học khối lượng ngắt phân tử màng CAD CADA 84 Bảng 3.10 Phần trăm khối lượng nguyên tử theo phổ EDX vật liệu K- -MnO2, H--MnO2 Ag/MnO2 86 Bảng 11 Các thông số đặc trưng BET hai vật liệu H- δ-MnO2 Ag/MnO2 89 Bảng 3.12 Các thông số độ nhám bề mặt AFM màng CAB CA/MnO2 95 Bảng 3.13 Các thông số độ nhám AFM màng CAB, CA/PDA-2 CA/PDA- Ag/MnO2-2 99 Bảng 3.14 Kích thước lỗ xốp trung bình, độ lệch chuẩn hình học khối lượng ngắt phân tử màng CAB, CA/MnO2-2, CA/PDA-2 CA/PDA-Ag/MnO2-2 107 Bảng 3.15 Kết khảo sát thông lượng, tỉ lệ thu hồi thông lượng trở lực màng chế tạo 110 Bảng 3.16 Tổng số khuẩn lạc mẫu đối chứng (C) tổng số khuẩn lạc mẫu màng (S) sau 24 ủ 112 Bảng 3.17 Các tham số mơ hình động học hấp phụ Cr (VI) vật liệu .118 Bảng 3.18 Các tham số mô hình động học hấp phụ Pb (II) vật liệu .119 Bảng 3.19 Giá trị lượng hoạt động trình hấp phụ ion kim loại vật liệu màng 30 ℃ 119 Bảng 3.20 Các thông số mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir Freundlich vật liệu màng 122 Bảng 3.21 Tham số Langmuir (RL) với nồng độ cực đại cực tiểu khoảng khảo sát hấp phụ Cr(VI) Pb(II) vật liệu màng 122 Bảng 3.22 Dung lượng hấp phụ động màng CA/PDA, CA/MnO2 CA/PDA-Ag/MnO2 124 Bảng 3.23 Kết phân tích Viện Sốt rét-Ký sinh trùng-Côn trùng Quy Nhơn 132 Bảng 3.24 Kết phân tích Trung tâm kiểm sốt bệnh tật Bình Định 133 Bảng 3.25 Kết phân tích Trung tâm Quan trắc mơi trường - Sở Tài ngun Mơi trường Bình Định 134 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Hệ thống thiết bị lọc Bệnh viện đa khoa Hồng Ngự Đồng Tháp 12 Hình 1.2 Các loại màng đối xứng 14 Hình 1.3 Các loại màng bất đối xứng 14 Hình 1.4 Cấu trúc phân tử cellulose 20 Hình 1.5 Liên kết hydro ngồi mạch cellulose 21 Hình 1.6 Cơng thức cấu tạo cellulose acetate 22 Hình 1.7 Quá trình tạo cellulose acetate từ cellulose 23 Hình 1.8 Sự hình thành polydopamine 25 Hình 1.9 Ơ mạng sở MnO6 cấu trúc tinh thể của-MnO2 26 Hình 1.10 Cây hạt chùm ngây 34 Hình 2.1 Ảnh chụp thiết bị lọc ngang (crossflow) (a) lọc vng góc (dead-end filtration) (b) 41 Hình 2.2 Ảnh chụp mơ đun giữ màng biến tính 48 Hình 2.3 Chuỗi pha loãng mẫu theo dãy thập phân 55 Hình 2.4 Quy trình thí nghiệm nghiên cứu khả xử lý nước màng siêu lọc kết hợp tiền xử lý keo tụ dịch chiết hạt chùm ngây 58 Hình 2.5 Dải làm việc loại hiển vi điện tử quang học 61 Hình 2.6 Các dạng góc thấm ướt 64 Hình 2.7 Góc thấm ướt thiết bị đo góc thấm ướt 64 Hình 3.1 Phổ IR SB, CE-0, CE-1 CE-2 69 Hình 3.2 Giản đồ XRD mẫu cellulose chiết được: CE-0, CE-1, CE-2 70 Hình 3.3 Phổ FT-IR mẫu CA-0-6h, CA-0-14h, CA-1-14h CA-2-14h .72 Hình 3.4 Phổ H- NMR CA-0-14h (DS = 2,60); CA-1-14h (DS = 2,67) CA2-14h (DS = 2,81) 74 Hình 3.5 Giản đồ XRD mẫu CA-0-14h, CA-1-14h CA-2-14h tổng hợp 75 Hình 3.6 Các đường phân tích nhiệt DSC (a) TGA mẫu CE-1, CE-2, CA- 0-14h, CA-1-14h, CA-2-14h (trong dịng khí Ar) 76 Hình 3.7 Các ảnh SEM màng CAD (a1, a2, c1, c2, c3) màng CADA (b1, b2, d1, d2, d3) 78 Hình 3.8 Các đường DSC màng CAD CADA 79 Hình 3.9 Ảnh AFM màng CDA (a) màng CADA (b) (1m x 1m) .80 Hình 3.10 Ảnh chụp góc thấm ướt màng: (a) CAD (b) CADA 81 Hình 3.11 Các đường hiệu suất tách PEG ứng với khối lượng phân tử PEG khảo sát (a) đường tuyến tính bán kính Stokes với hiệu suất tách PEG (b) nồng độ 500 ppm màng CAD CADA 83 Hình 3.12 Đường phân bố kích thước lỗ màng CAD CADA 84 Hình 3.13 Giản đồ nhiễu xạ tia X K-δ-MnO2, H-δ-MnO2 Ag/MnO2 85 Hình 3.14 Ảnh SEM phổ EDX K--MnO2 (a, c) H--MnO2 (b, d) 86 Hình 3.15 Ảnh SEM (a) phổ EDX (b) Ag/MnO2 86 Hình 3.16 Ảnh HR-TEM SEAD H-δ-MnO2 (a, b, c) Ag/MnO2 (d, e, f) 87 Hình 3.17 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N2 H- δ-MnO2 Ag/MnO2 (hình chèn bên đường phân bố kích thước lỗ xốp hấp phụ BJH) .88 Hình 3.18 Phổ XPS H--MnO2 Ag/MnO2 (a), Mn2p (H--MnO2 ) (b), Mn2p (Ag/MnO2) (c), Ag3d (d) 90 Hình 3.19 Phổ IR (a) phóng đại vùng pic OH (b) màng CAB, CA/MnO2-1, CA/MnO2-2, CA/MnO2-3 91 Hình 3.20 Ảnh SEM bề mặt mặt cắt ngang (cross-section) màng CA B, CA/MnO2-1, CA/MnO2-2, CA/MnO2-3, kích thước 1m x 1m 92 Hình 3.21 Biểu đồ biểu diễn giá trị góc thấm ướt ảnh chụp góc thấm ướt (a) biểu đồ biểu diễn hàm lượng nước thông lượng dòng thấm (b) màng CA B CA/MnO2-1, CA/MnO2-2 CA/MnO2-3 93 Hình 3.22 Ảnh AFM màng CAB, CA/MnO2-1, CA/MnO2-2, CA/MnO2-3 với kích thước (1m x 1m) 94 Hình 3.23 Phổ XPS Mn2p (a) phổ XPS tổng (b) màng CA/MnO2-2 96 Hình 3.24 Ảnh EDX mapping bề mặt mặt cắt ngang màng CA/MnO22 96 Hình 25 Phổ EDX thành phần nguyên tử màng CA/MnO2-2 97 Hình 3.26 Ảnh SEM bề mặt màng CAB (a), CA/PDA-1 (b), CA/PDA-2 (c), CA/PDA-3 (d), CA/PDA-Ag/MnO2-1 (e) CA/PDA-Ag/MnO2-2 (f) thang đo 2m 98 Hình 3.27 Ảnh AFM màng CAB (a), CA/PDA-2 (b) CA/PDAAg/MnO2- (c) (kích thước 1m x 1m) 99 Hình 28 Phổ IR màng CAB, CA/PDA -2 CA/PDA-Ag/MnO2-2 100 Hình 3.29 Phổ EDX thành phần nguyên tử phổ EDX màng CA/PDA-2 (a) màng CA/PDA-Ag/MnO2-2 (b) 101 Hình 3.30 Ảnh mapping nguyên tử Ag, Mn, Cu màng CA/PDA-Ag/MnO2-2 .101 Hình 3.31 Góc thấm ướt (a) hàm lượng nước (b) màng CAB, CA/PDA-2 màng CA/PDA-Ag/MnO2-2 102 Hình 3.32 Thơng lượng dịng thấm trung bình màng CAB, CA/PDA CA/PDA-Ag/MnO2 áp suất từ (1-6 bar) 103 Hình 3.33 Giản đồ phân tích nhiệt DSC-TGA màng CAB, CA/MnO2, CA/PDA CA/PDA-Ag/MnO2 (mẫu đo khí Ar (hoặc N2), tốc độ gia nhiệt 10 ℃/phút, tốc độ dịng khí 100 mL/phút) 105 Hình 34 Các đường hiệu suất tách PEG ứng với khối lượng phân tử PEG khảo sát (a) đường tuyến tính bán kính Stokes với hiệu suất tách PEG (b) nồng độ 500 ppm màng CAB, CA/MnO2, CA/PDA-2 màng CA/PDA- Ag/MnO2-2 107 ... ? ?Nghiên cứu chế tạo số vật liệu có nguồn gốc tự nhiên định hướng ứng dụng xử lý nước lũ thành nước sinh hoạt? ?? để góp phần giải vấn đề thiếu nước sinh hoạt cho người dân mùa lũ tận dụng nguồn vật. .. NHƠN ĐẶNG THỊ TỐ NỮ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO MỘT SỐ VẬT LIỆU CÓ NGUỒN GỐC TỰ NHIÊN ĐỊNH HƯỚNG ỨNG DỤNG XỬ LÝ NƯỚC LŨ THÀNH NƯỚC SINH HOẠT Chun ngành: Hóa lí thuyết Hóa lí Mã số chuyên ngành: 9440119... liệu sẵn có tự nhiên Đồng thời nghiên cứu tìm quy trình xử lý đơn giản giúp cho người dân vùng lũ áp dụng xử lý nước lũ tạo nước sinh hoạt thời điểm cấp thiết mùa mưa lũ Mục đích nghiên cứu Chế