Khóa luận Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg trong trường laser xung cực ngắn

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM KHOA VẬT LÝ NGUYỄN TẤN PHÚ NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ MÃ NGÀNH: 102 TP HỒ CHÍ MINH – 05/2018 Mục lục Trang Danh sách hình vẽ ii Mở đầu 1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao mơ hình nguyên tử Rydberg 1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao 1.2 Mơ hình ngun tử Rydberg Phương pháp nghiên cứu 11 2.1 Mơ hình tốn 11 2.2 Cách tiếp cận cổ điển 12 2.3 Cách tiếp cận lượng tử 14 Kết thảo luận 16 3.1 Vị trí điểm dừng phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái trạng thái kích thích 6p mơ hình học cổ điển 16 3.2 Giả thiết thời điểm ion hóa electron 19 3.3 Phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập 21 3.4 Ảnh hưởng độ dài xung laser lên lượng vị trí điểm dừng HHG 24 Kết luận hướng phát triển đề tài 27 Tài liệu tham khảo 28 i Danh sách hình vẽ Trang Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể mối quan hệ cường độ bậc phổ HHG Khoảng cách hai mũi tên miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải vị trí điểm dừng Hình 1.2: Mơ hình bước mơ tả phát xạ sóng HHG Hình 1.3: Mơ hình ngun tử Rydberg với electron trạng thái kích thích Hình 2.1: Điện trường laser (đường nét liền) với thông số đề cập mục 2.1 Đường nét đứt mơ tả hàm bao trường laser Hình 2.2: Quá trình lan truyền khảo sát chiều với x0 tọa độ electron trạng thái ban đầu Hình 3.1: 12 13 Mật độ phân bố electron theo bán kính trạng thái 1s (nét đứt) trạng thái 6p (nét liền) nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592 17 Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái 1s (x0 (1s) = a.u) 18 Hình 3.3: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0 (6p) = 45 a.u.) Hình 3.4: Thế tổng cộng nguyên tử Rydberg hai thời điểm (a) t = 0, (b) 0.06T Hình 3.5: 18 19 Xác suất ion hóa theo thời gian trạng thái kích thích 6p sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ Hình 3.6: I = × 1014 W/cm2 20 Mối quan hệ động quay thời điểm ion hóa thuộc khoảng [0, 0.2T ] ii 21 Hình 3.7: Mối liên hệ động quay electron với vị trí ban đầu x0 Hình 3.8: 22 Phổ HHG trạng thái 1s, trạng thái kích thích 6p trạng thái chồng chập 1s + 6p, sử dụng laser xung 1.84 chu Hình 3.9: kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = × 1014 W/cm2 23 Mật độ phân bố electron theo bán kính trạng thái 6p (nét liền) trạng thái 1s + 6p (nét đứt) nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592 24 Hình 3.10: Xác suất ion hóa theo thời gian trạng thái kích thích 6p trạng thái chồng chập 1s + 6p 25 Hình 3.11: Mối quan hệ độ dài xung laser vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái 1s (x0 = a.u) trạng thái chồng chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) theo hướng tiếp cận (a) Tính tốn cổ điển, (b) Tính tốn TDSE iii 26 Mở đầu Một toán cộng đồng khoa học quan tâm đặc biệt tìm hiểu cấu trúc nguyên tử phân tử, từ giúp người hiểu chất nhằm dự đốn bước can thiệp vào q trình trung gian phản ứng hóa học chất Một cơng cụ đắc lực cho tốn nguồn laser xung cực ngắn (vào cỡ femto giây), cường độ cao Khi cho nguồn laser tương tác với vật chất, nhiều hiệu ứng quang học phi tuyến xuất hiện, có phát xạ sóng điều hịa bậc cao – phát xạ HHG (High Harmonic Generation) [1] HHG chùm photon có lượng số nguyên lần lượng laser ban đầu Phổ HHG có nhiều tính chất đặc biệt mang thông tin cấu trúc nguyên tử, phân tử nên HHG sử dụng để trích xuất thơng tin cấu trúc cơng trình chụp ảnh orbital lớp ngồi phân tử N2 từ phổ HHG Itatani cộng năm 2004 [2] Đồng thời, phát xạ HHG chế tạo nguồn laser xung atto giây, cho phép nghiên cứu chuyển động cực nhanh chuyển động electron phân tử, nguyên tử; đồng thời mở hướng nghiên cứu có tên “attosecond science” (khoa học thang thời gian atto giây) [3] Để rút ngắn chiều dài laser xung atto giây cần phải nâng cao lượng, vị trí điểm dừng phổ HHG [4] Giá trị dự đốn thơng qua biểu thức ω = Ip + 3.17Up mơ hình ba bước bán cổ điển nhóm Lewenstein, với Ip 3.17Up ion hóa nguyên tử động quay cực đại electron [5] Bằng cách sử dụng ion với ion hóa lớn nhiều so với nguyên tử làm đối tượng tương tác với laser, nhiều nhóm nghiên cứu nâng vị trí điểm dừng phổ HHG lên cao, nhóm Gibson với lượng HHG tạo ion Ar lên đến 250eV, tăng gấp đơi so với việc sử dụng khí Ar [6] Một cách khác để tăng lượng HHG sử dụng laser có cường độ lớn để tăng trọng động Up , tức tăng động quay cực đại electron Tuy nhiên, hai cách làm làm giảm đáng kể cường độ HHG Nhằm cải thiện điều này, phương án chuẩn bị trạng thái ban đầu nguyên tử chồng chập trạng thái kích thích đề xuất lần đầu Burnett cộng vào năm 1996 [7, 8] Trạng thái chồng chập tạo nhờ vào chế kích thích cộng hưởng đa photon [9] (multiphoton resonant excition) sử dụng xung laser có bước sóng dài làm xung bơm [10] Kết quả, phổ HHG nguyên tử trạng thái chồng chập có lượng điểm dừng lớn, hiệu suất phát xạ cao [7, 8, 11] Dựa vào ý tưởng trên, Zhai cộng sử dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái ban đầu chồng chập trạng thái trạng thái kích thích bậc cao làm đối tượng tương tác với laser cơng trình [10, 12] nhằm nâng cao đồng thời lượng cường độ HHG Kết cho thấy vị trí điểm dừng cường độ HHG tăng đáng kể so với việc sử dụng trạng thái ngun tử Cơng trình [12] giải thích cụ thể kết thông qua việc giải số phương trình TDSE đề xuất mơ hình cổ điển cho gia tăng vị trí điểm dừng phổ HHG liên quan chặt chẽ đến vị trí ban đầu electron thời điểm ion hóa Tuy nhiên, ảnh hưởng thời điểm ion hóa, yếu tố theo đánh giá quan trọng, lên vị trí điểm dừng phổ HHG lại khơng trình bày cụ thể Bên cạnh đó, [12], tác giả lượng photon tương ứng điểm dừng phụ thuộc vào độ dài xung laser tương tác Tuy nhiên, điều chưa giải thích cụ thể [12] Do đó, luận văn này, thực đề tài "Nghiên cứu chuyển động electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg trường laser xung cực ngắn" với mục tiêu đưa lời giải thích chi tiết mơ hình cổ điển hình thành cơng thức vị trí điểm dừng phổ HHG tạo từ trình tương tác laser xung cực ngắn với nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập Nghiên cứu sở cho nghiên cứu HHG tạo nguyên tử Rydberg nỗ lực tạo nguồn xung laser atto giây cường độ cao Với mục tiêu trên, nội dung cần giải bao gồm: • Đưa cơng thức vị trí điểm dừng phổ HHG nguyên tử Rydberg N e chuẩn bị trạng thái trạng thái kích thích mơ hình cổ điển; • Hệ thống chế phát xạ HHG trạng thái chồng chập; • Khảo sát ảnh hưởng độ dài xung laser lên lượng vị trí điểm dừng phổ HHG Cấu trúc luận văn gồm ba chương Mơ hình ba bước bán cổ điển giải thích tranh vật lí hiệu ứng phát xạ HHG tổng quan phương án nâng cao lượng cường độ HHG trình bày phần đầu chương Nguyên tử Rydberg, đối tượng nghiên cứu luận văn, giới thiệu chi tiết phần lại chương Chương trình bày mơ hình tốn với thơng số cụ thể phương pháp tính phương trình chuyển động động quay cực đại electron bị ion hóa từ nguyên tử Rydberg học cổ điển Phương pháp tính phổ HHG mật độ phân bố trạng thái theo bán kính học lượng tử đề cập phần cuối chương Ở chương 3, kết luận văn trình bày vào thảo luận Phần đầu chương, vị trí điểm dừng phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái kích thích 6p mơ hình cổ điển trình bày Giả thiết thời điểm ion hóa đưa nhằm giải thích cơng thức lượng vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p chồng chập, từ hệ thống chế phát xạ HHG trạng thái chồng chập Cuối chương trình bày ảnh hưởng độ dài xung laser tương tác lên lượng phổ HHG hai trạng thái chồng chập Kết thúc luận văn phần kết luận hướng phát triển đề tài Chương Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao mơ hình ngun tử Rydberg 1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao Trong quang học phi tuyến, cho laser xung cực ngắn, cường độ cao tương tác với nguyên tử phân tử xuất hiệu ứng phi tuyến khác Một hiệu ứng quan trọng phát xạ photon với tần số bội nguyên lần tần số laser ban đầu, gọi bậc photon Bậc có giá trị lớn, tương ứng với lượng photon phát lớn nhiều so với lượng laser, nên hiệu ứng gọi hiệu ứng phát xạ sóng điều hòa bậc cao – phát xạ HHG Để xảy hiệu ứng phát xạ HHG, ta phải sử dụng laser có trường mạnh so với trường Coulomb nguyên tử phân tử, tức có cường độ vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 [5] HHG có nhiều tính chất đặc trưng, biểu diễn qua đồ thị phổ hình 1.1, thể mối liên hệ cường độ bậc HHG Ban đầu cường độ HHG lớn, sau giảm mạnh vài bậc để tiến tới miền phẳng (plateau region) Tại đây, cường độ HHG gần không đổi miền rộng tần số Kết thúc miền vị trí điểm dừng (cut-off), nơi mà cường độ HHG từ giảm mạnh Đã có nhiều mơ hình để xuất để giải thích chế phát xạ HHG, đó, mơ hình bán cổ điển bước Lewenstein cộng xây dựng vào năm 1994 [5] cộng đồng công nhận sử dụng rộng rãi rõ ràng tranh vật lý Theo đó, q trình phát xạ HHG ngun tử mơ tả hình 1.2, cụ Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể mối quan hệ cường độ bậc phổ HHG Khoảng cách hai mũi tên miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải vị trí điểm dừng thể: i Dưới tác dụng laser, rào Coulomb nguyên tử bị bẻ cong Lúc này, nguyên tử ion hóa Ip xác định tồn xác suất ion hóa xuyên ngầm từ trạng thái khỏi nguyên tử, tiến đến vùng lượng liên tục Ở đây, giả thuyết gần trường mạnh (Strong Field Approximation) sử dụng, cho đóng góp electron trạng thái kích thích vào q trình tương tác không đáng kể Bước gọi q trình ion hóa trường mạnh (hình 1); ii Sau ngồi ngun tử, electron gia tốc điện trường laser ion mẹ Tuy nhiên, cường độ điện trường laser (vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 ) đủ lớn so với Coulomb nguyên tử (chỉ vào khoảng 109 W/cm2 ) nên tương tác ion mẹ lên electron vùng lượng liên tục bỏ qua Bước gọi trình lan truyền (hình 2); iii Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều Electron bị kéo ngược lại tái kết hợp với ion mẹ, chuyển mức trạng thái phát xạ thứ cấp bậc cao HHG Bước gọi trình tái kết hợp (hình 3) Hình 1.2: Mơ hình bước mơ tả phát xạ sóng HHG Cũng cơng trình [5], tác giả đưa biểu thức xác định lượng HHG với giả thiết electron có vận tốc tiến vào trường liên tục 0: EHHG ≤ Ip + 3.17Up (1.1) Trong biểu thức trên, trọng động Up động trung bình electron chu kì dao động trường laser, xác định biểu thức: (E0 )2 , Up = 4ω (1.2) với ω tần số trường laser Dấu biểu thức (1.1) xảy ứng với trường hợp động quay (động thời điểm tái kết hợp) electron đạt giá trị cực đại 3.17Up Đây bậc cao phổ HHG, thu vị trí điểm dừng, xác định biểu thức: Nđiểm dừng = (Ip + 3.17Up ) ω (1.3) Khi trường laser tương tỏc vi nguyờn t, phng trỡnh Schroădinger ph thuc thi gian - TDSE (Time-Dependent Schroădinger Equation) mụ t ng lc học electron hệ đơn vị nguyên tử có dạng: i ∂ ∇2 Ψ(r, t) = − + V (r, t) Ψ(r, t) ∂t (2.12) V (r, t) hệ, tổng Coulomb nguyên tử tương tác với laser: V (r, t) = − Zeff + r.E(t), r (2.13) với E(t) xác định biểu thức (2.2) Phương trình (2.12) giải phương pháp số ab initio ngơn ngữ lập trình FORTRAN Trong luận văn này, chúng tơi sử dụng chương trình tính tốn phát xạ HHG thầy Hồng Văn Hưng, giảng viên khoa Vật lý trường Đại học Sư Phạm Tp.Hồ Chí Minh xây dựng, từ thu phổ HHG xác suất ion hóa trạng thái Tất kết tính tốn theo hai hướng tiếp cận trình bày thảo luận cụ thể chương 15 Chương Kết thảo luận 3.1 Vị trí điểm dừng phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái trạng thái kích thích 6p mơ hình học cổ điển Theo cách tiếp cận cổ điển giới thiệu chương trước, thu giá trị động quay electron theo biểu thức (2.7) hàm phụ thuộc vào tham số t0 , x0 thời điểm ion hóa vị trí ban đầu electron ion hóa từ ngun tử Rydberg Bên cạnh đó, theo mơ hình ba bước bán cổ điển trình bày chương 1, electron ion hóa theo chế xuyên hầm thời điểm ion hóa t0 thời gian laser tương tác Vì vậy, chúng tơi cố định tham số x0 ứng với vị trí ban đầu electron trạng thái trạng thái kích thích 6p để vẽ đồ thị biểu diễn phụ thuộc động quay thời điểm ion hóa electron, từ thu cơng thức vị trí lượng điểm dừng phổ HHG hai trạng thái Kết tính phổ HHG TDSE hai trạng thái trình bày nhằm kiểm chứng tính đắn mơ hình cổ điển Lưu ý đây, tham số x0 chọn dựa vào đồ thị mật độ phân bố điện tử theo bán kính hai trạng thái hình 3.1 Dễ dàng nhận thấy electron trạng thái 1s có cực đại phân bố bán kính Borh, tương ứng với x0 (1s) = a.u Còn trạng thái kích thích 6p, electron phân bố cách xa lõi, tập trung chủ yếu vùng từ 40 a.u 50 a.u., với cực đại vị trí x0 (6p) = 45 a.u Kết cổ điển lượng tử trạng thái thể hình 3.2 16 Hình 3.1: Mật độ phân bố electron theo bán kính trạng thái 1s (nét đứt) trạng thái 6p (nét liền) nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592 Dễ dàng nhận thấy động quay electron đạt giá trị cực đại Kcổ điển (1s) = 1.40Up electron ion hóa thời điểm t0 = 0.83T , thời điểm xác suất ion hóa xuyên hầm lớn tương ứng với đỉnh laser Giá trị động tương ứng với giá trị lượng vị trí điểm dừng phổ HHG 42ω , trùng khớp với kết tính TDSE Điều cho thấy đắn mơ hình cổ điển trạng thái Tuy nhiên, so với cơng thức (1.1) mơ hình bán cổ điển Lewenstein kết có sai lệch đáng kể Sự sai lệch có liên quan mật thiết đến độ dài xung laser tương tác, chúng tơi giải thích cụ thể phần cuối chương Hình 3.3 trình bày kết trạng thái kích thích 6p Cụ thể, thời điểm ion hóa t0 = 0.31T, (3.1) động quay electron theo mơ hình cổ điển đạt giá trị cực đại Kcổ điển (6p) = 4.36Up Trong đó, kết tính tốn TDSE lại cho ta giá trị vị trí điểm dừng bậc 94ω , tương ứng với lượng phổ HHG EHHG = Ip + 3.95Up Nguyên nhân sai khác khác biệt tính chất nguyên tử Rydberg so với nguyên tử thường Bằng mô hình Bohr đề cập mục 1.2 luận văn, với bán 17 (a) Tính tốn cổ điển (b) Tính tốn TDSE Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái 1s (x0 (1s) = a.u) (b) Tính tốn TDSE (a) Tính tốn cổ điển Hình 3.3: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0 (6p) = 45 a.u.) kính quỹ đạo lớn, electron nguyên tử Rydberg trạng thái kích thích bậc cao liên kết lỏng lẻo với lõi Cụ thể, lượng liên kết giảm theo n2 nên electron trạng thái kích thích bậc cao nhạy cảm với trường ngồi Vì vậy, việc áp dụng chế xuyên hầm electron thời điểm ion hóa t0 theo mơ hình Lewenstein khơng cịn phù hợp Trong phần chương, giả thiết cổ điển thời điểm ion hóa electron trình bày để giải vấn đề Đồng thời, đưa kết tính tốn để chứng minh cho giả thiết 18 3.2 Giả thiết thời điểm ion hóa electron Để chứng minh dự đốn electron trạng thái kích thích bậc cao khơng ion hóa theo chế xun hầm, chúng tơi thực tính tốn tổng cộng ngun tử Rydberg hai thời điểm t = 0, t = 0.06T lượng liên kết electron trạng thái kích thích 6p từ phương trình (2.13), (1.5) Kết trình bày cụ thể hình 3.4 Tại thời điểm laser chưa tương tác với nguyên tử Rydberg (hình 3.4a), lượng liên kết trạng thái kích thích 6p xấp xỉ Coulomb nguyên tử Vì laser vừa xuất bẻ cong rào Coulomb nguyên tử (hình 3.4b) lượng electron trạng thái 6p cao tổng cộng nguyên tử Rydberg Nói cách khác, electron trạng thái 6p ion hóa theo chế vượt rào khoảng thời gian laser vừa chiếu vào nguyên tử Thêm vào (a) t = (b) t = 0.06T Hình 3.4: Thế tổng cộng nguyên tử Rydberg hai thời điểm (a) t = 0, (b) 0.06T đó, chúng tơi trình bày xác suất ion hóa trạng thái kích thích 6p hình 3.5 Cụ thể, xác suất ion hóa electron tăng mạnh khoảng thời gian từ đến 0.2T , ổn định (bằng 1) suốt thời gian lại xung laser Điều chứng tỏ electron trạng thái 6p bị ion hóa hồn toàn trước thời điểm t0 = 0.31T (theo (3.1)) mơ hình ba bước bán cổ điển Từ lí trên, giả thiết laser tương tác với nguyên tử Rydberg trạng thái kích thích bậc cao, q trình ion hóa electron xảy thời điểm khoảng thời gian laser vừa chiếu vào nguyên tử, tương ứng với 19 Hình 3.5: Xác suất ion hóa theo thời gian trạng thái kích thích 6p sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = × 1014 W/cm2 điều kiện thời điểm ion hóa t0 , nằm khoảng [0, 0.2T ] : t0 ∈ [0, 0.2T ] (3.2) Đây giả thiết theo đánh giá quan trọng cách tiếp cận cổ điển Với giả thiết này, mối quan hệ động quay thời điểm ion hóa t0 nằm khoảng [0, 0.2T ] thể hình 3.6 Cụ thể, giá trị động quay electron vào khoảng [3.88Up , 4.09Up ] vị trí x0 (6p) ban đầu tương ứng khoảng [39a.u., 46a.u.] So sánh với phổ HHG tính TDSE (hình 3.3b) mật độ phân bố electron trạng thái kích thích (hình 3.1), kết có tương đồng tốt với sai số nhỏ 3.5% Cũng áp dụng giả thuyết này, khảo sát phụ thuộc động quay electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg tọa độ ban đầu Kết cụ thể thể cụ thể hình 3.6 Dễ dàng nhận thấy, vị trí ban đầu lớn động electron tăng động đạt giá trị cực đại Kcổ điển(6p) = 4.09 Up vị trí x0 (6p) = 46 a.u Kết phù hợp với kết 20 Hình 3.6: Mối quan hệ động quay thời điểm ion hóa thuộc khoảng [0, 0.2T ] cơng trình [12] tính tốn TDSE chúng tơi hình 3.3b.Từ kết luận giả thiết (3.2) phù hợp với mơ hình tốn trạng thái kích thích 3.3 Phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập Từ giả thiết (3.2) cho trạng thái kích thích trình bày phần trước, tính chất hiệu suất phát xạ lượng vị trí điểm dừng phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập trình bày cụ thể chương Kết tính TDSE phổ HHG nguyên tử Rydberg trạng thái 1s, kích thích 6p chồng chập 1s + 6p thể hình 3.8 Cụ thể, lượng vị trí điểm dừng phổ HHG, trạng thái chồng chập trạng thái kích thích có giá trị (cùng đạt 94ω ) Tuy nhiên cường độ phổ HHG tạo trạng thái chồng chập lớn bậc so với phổ trạng thái trạng thái kích thích Để lý giải cho giống vị trí điểm dừng hai trạng thái chồng chập 21 Hình 3.7: Mối liên hệ động quay electron với vị trí ban đầu x0 kích thích, mật độ phân bố electron ban đầu xác suất ion theo thời gian hai trạng thái trình bày hình 3.9 hình 3.10 Theo hình 3.9, mật độ electron trạng thái chồng chập 1s + 6p có tương đồng với mật độ trạng thái kích thích 6p vùng từ 20 a.u đến 80 a.u Vì vậy, phần electron trạng thái chồng chập có cực đại phân bố vị trí x0 = 45 a.u trạng thái kích thích 6p Ngồi ra, theo hình 3.10 có tương đồng xác suất ion hóa hai trạng thái Cụ thể, xác suất ion hóa electron hai trạng thái tăng mạnh khoảng thời gian (từ đến 0.2T ), đạt giá trị ổn định suốt thời gian cịn lại xung laser Từ lí trên, kết luận giả thiết (3.2) phù hợp áp dụng với trạng thái chồng chập 1s + 6p Đây lý vị trí điểm dừng hai trạng thái kích thích chồng chập Sự khác hiệu suất chuyển đổi HHG trạng thái chồng chập trạng thái thành phần giải thích cơng trình [7, 8, 11] Cụ thể, việc sử dụng laser xung cực ngắn (1.84 chu kì), có cường độ I = × 1014 W/cm2 đủ mạnh để ion hóa trực tiếp electron trạng thái kích thích bậc cao; lại khơng đủ mạnh electron trạng thái Vì vậy, laser tương tác với nguyên tử trạng thái chồng chập, xuất thêm thành phần gia tốc lưỡng cực giao thoa 22 Hình 3.8: Phổ HHG trạng thái 1s, trạng thái kích thích 6p trạng thái chồng chập 1s + 6p, sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = × 1014 W/cm2 electron phát từ trạng thái kích thích quay trạng thái bản; dẫn đến gia tăng cường độ HHG [11] Tổng kết lại, chế phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập có khác biệt so với mơ hình ba bước Với mật độ phân bố rộng, electron nguyên tử Rydberg trạng thái kích thích liên kết lỏng lẻo với lõi Do đó, có trường laser chiếu vào, electron ion hóa sau thời điểm tương tác với laser xung cực ngắn mà không thực trình xuyên ngầm Điều tương ứng với giả thiết (3.2) tiếp cận trình theo hướng cổ điển mà đề xuất luận văn Sau ion hóa, có electron có vị trí ban đầu vùng định có khả quay tái kết hợp với lõi đóng góp vào phổ HHG Vùng nằm cách xa lõi, động quay cực đại electron lớn giá trị 3.17Up dự đốn mơ hình ba bước Bên cạnh đó, việc sử dụng trạng thái ban đầu chồng chập trạng thái trạng thái kích thích giúp làm tăng cường độ HHG thơng qua xuất thành phần gia tốc lưỡng cực trình bày 23 Hình 3.9: Mật độ phân bố electron theo bán kính trạng thái 6p (nét liền) trạng thái 1s + 6p (nét đứt) nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592 3.4 Ảnh hưởng độ dài xung laser lên lượng vị trí điểm dừng HHG Một tính chất đặc biệt khác chúng tơi muốn trình bày ảnh hưởng độ dài xung laser tương tác lên lượng vị trí điểm dừng HHG tạo nguyên tử Rydberg Theo cơng trình [12] gia tăng lượng vị trí điểm dừng xảy laser tương tác có độ dài xung nhỏ chu kì quang học Chúng tơi thực tính tốn TDSE mơ hình cổ điển ứng với laser có độ dài xung khác hai trạng thái chồng chập nhằm kiểm chứng kết Lưu ý cách tiếp cận cổ điển, giả thiết (3.2) sử dụng cho trạng thái chồng chập Kết cụ thể thể hình 3.11 cho thấy tương đồng cách tiếp cận Đối với trạng thái bản, kết hai cách tiếp cận TDSE cổ điển 24 Hình 3.10: Xác suất ion hóa theo thời gian trạng thái kích thích 6p trạng thái chồng chập 1s + 6p trùng khớp với kết cơng trình [12] Vị trí điểm dừng phổ HHG tăng dần đạt giá trị ổn định EHHG = Ip + 3.17Up (= 78ω) theo mơ hình bán cổ điển Lewenstein laser có độ dài xung lớn 6f s (≈ 2.2T ) Đây lí mà với độ dài xung laser sử dụng xuyên suốt luận văn (τ = 5f s ≈ 1.84T < 2.2T ), giá trị lượng điểm dừng HHG trạng thái đạt EHHG = Ip + 1.40Up (= 42ω), thấp nhiều so với dự đốn mơ hình ba bước bán cổ điển Trong đó, trạng thái chồng chập, vị trí điểm dừng phổ HHG tăng dần đạt giá trị cực đại EHHG = Ip + 4.03Up (= 96ω) giá trị độ dài xung laser đạt 4.5f s ≈ 1.655T Kể từ đó, lượng vị trí điểm dừng HHG giảm dần xuống mức thấp giá trị dự đoán EHHG = Ip + 3.17Up (= 78ω) mơ hình ba bước độ dài xung laser lớn 6f s (≈ 2.2T ) Từ kết tính tốn hai cách tiếp cận TDSE cổ điển, kết luận gia tăng vị trí điểm dừng xảy laser có độ dài xung cực ngắn, cụ thể τ < 2.2T Kết luận có tương đồng với kết cơng trình [12] Điều lần chứng minh tính đắn giả thiết (3.2) chúng tơi 25 (a) Tính tốn cổ điển (b) Tính tốn TDSE Hình 3.11: Mối quan hệ độ dài xung laser vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái 1s (x0 = a.u) trạng thái chồng chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) theo hướng tiếp cận (a) Tính tốn cổ điển, (b) Tính tốn TDSE 26 Kết luận hướng phát triển đề tài Chúng tơi hồn thành xong mục tiêu đề luận văn thông qua kết sau: • Đề xuất kiểm chứng thành cơng tính đắn giả thiết thời điểm ion hóa t0 áp dụng cho mơ hình cổ điển toán phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg trạng thái kích thích • Sử dụng giả thiết đề xuất hệ thống lại chế phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập • Sử dụng giả thiết đề xuất kiểm chứng thành công điều kiện độ dài xung laser tương tác (nhỏ 2.2 chu kì quang học) nhằm nâng cao vị trí lượng điểm dừng phổ HHG từ nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập Đây sở cho nghiên cứu phổ HHG tạo nguyên tử Rybderg Một hướng phát triển đề tài khảo sát ảnh hưởng lên phổ HHG thay đổi tỉ lệ đóng góp thành phần trạng thái chồng chập ban đầu 27 Tài liệu tham khảo [1] K L Ishikawa, “High-harmonic generation,” in Advances in Solid State Lasers Development and Applications, InTech, 2010, ch 19, pp 439–464 [2] J Itatani, J Levesque, D Zeidler, et al., Tomographic imaging of molecular orbitals, Nature, vol 432, no 7019, p 867, 2004 [3] P Corkum and F Krausz, Attosecond science, Nature physics, vol 3, no 6, p 381, 2007 [4] P Antoine, A L’huillier, and M Lewenstein, Attosecond pulse trains using high–order harmonics, Physical Review Letters, vol 77, no 7, p 1234, 1996 [5] M Lewenstein, P Balcou, M Y Ivanov, et al., Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields, Physical Review A, vol 49, pp 2117–2132, 1994 [6] E A Gibson, A Paul, N Wagner, et al., High-order harmonic generation up to 250 ev from highly ionized argon, Physical Review Letters, vol 92, no 3, p 033 001, 2004 [7] A Sanpera, J Watson, M Lewenstein, et al., Harmonic-generation control, Physical Review A, vol 54, no 5, p 4320, 1996 [8] J Watson, A Sanpera, X Chen, et al., Harmonic generation from a coherent superposition of states, Physical Review A, vol 53, no 4, R1962, 1996 [9] H Avetissian and G Mkrtchian, Multiphoton resonant excitation of atoms in strong laser fields and implementation of coherent superposition states, Physical Review A, vol 66, no 3, p 033 403, 2002 28 [10] Z Zhai, J Chen, Z.-C Yan, et al., Direct probing of electronic density distribution of a rydberg state by high-order harmonic generation in a few-cycle laser pulse, Physical Review A, vol 82, no 4, p 043 422, 2010 [11] B Wang, T Cheng, X Li, et al., Pulse-duration dependence of high-order harmonic generation with coherent superposition state, Physical Review A, vol 72, no 6, p 063 412, 2005 [12] Z Zhai, Q Zhu, J Chen, et al., High-order harmonic generation with rydberg atoms by using an intense few-cycle pulse, Physical Review A, vol 83, no 4, p 043 409, 2011 [13] B Shan and Z Chang, Dramatic extension of the high-order harmonic cutoff by using a long-wavelength driving field, Physical Review A, vol 65, no 1, p 011 804, 2001 [14] Z Zhai, R.-F Yu, X.-S Liu, et al., Enhancement of high-order harmonic emission and intense sub-50- as pulse generation, Physical Review A, vol 78, no 4, p 041 402, 2008 [15] T F Gallagher, Rydberg atoms Cambridge University Press, 2005, vol 3, pp 1–37 29 ... dài xung laser tương tác Tuy nhiên, điều chưa giải thích cụ thể [12] Do đó, luận văn này, thực đề tài "Nghiên cứu chuyển động electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg trường laser xung cực ngắn" ... dừng phổ HHG tạo từ trình tương tác laser xung cực ngắn với nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập Nghiên cứu sở cho nghiên cứu HHG tạo nguyên tử Rydberg nỗ lực tạo nguồn xung laser atto giây... thời, phát xạ HHG chế tạo nguồn laser xung atto giây, cho phép nghiên cứu chuyển động cực nhanh chuyển động electron phân tử, nguyên tử; đồng thời mở hướng nghiên cứu có tên “attosecond science”