Luận văn thạc sĩ nghiên cứu xử lý chất nhuộm màu reactive red 24 bằng quá trình ôzôn với xúc tác xỉ sắt thải

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC HOÀNG TRUNG KIÊN NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT NHUỘM MÀU REACTIVE RED 24 BẰNG Q TRÌNH ƠZƠN VỚI XÚC TÁC XỈ SẮT THẢI LUẬN VĂN THẠC SĨ QUẢN LÝ TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG Chuyên ngành: Quản lý Tài nguyên Môi trường Mã số: 8850101 Người hướng dẫn khoa học: TS Văn Hữu Tập (Chữ kí GVHD) THÁI NGUYÊN – 2019 Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC HOÀNG TRUNG KIÊN NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT NHUỘM MÀU REACTIVE RED 24 BẰNG Q TRÌNH ƠZƠN VỚI XÚC TÁC XỈ SẮT THẢI LUẬN VĂN THẠC SĨ QUẢN LÝ TÀI NGUYÊN VÀ MƠI TRƯỜNG THÁI NGUN – 2019 Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn LỜI CAM ĐOAN Tôi Hồng Trung Kiên, xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu “Nghiên cứu xử lý chất nhuộm màu Reactive Red 24 q trình ơzơn với xúc tác xỉ sắt thải ’’ cá nhân thực hướng dẫn khoa học TS Văn Hữu Tập, khơng chép cơng trình nghiên cứu người khác Số liệu kết luận văn chưa cơng bố cơng trình khoa học khác Các thơng tin thứ cấp sử dụng luận văn có nguồn gốc rõ ràng, trích dẫn đầy đủ, trung thực qui cách Tơi hồn tồn chịu trách nhiệm tính xác thực nguyên luận văn Tác giả Hồng Trung Kiên Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Ngun http://lrc.tnu.edu.vn LỜI CẢM ƠN Để hồn thành luận văn tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc tới TS Văn Hữu Tập (Khoa Tài nguyên & Môi trường – Trường Đại học Khoa học – Đại học Thái Nguyên) định hướng cho hướng nghiên cứu người hướng dẫn khoa học suốt q trình thực luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn thầy, cô khoa Tài nguyên & Môi trường tạo điều kiện giúp đỡ suốt thời gian học tập nghiên cứu trường Sau xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè đồng nghiệp ln động viên, giúp đỡ tơi q trình học tập hồn thành luận luận văn Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN iv MỤC LỤC v CÁC CHỮ VIẾT TẮT vii DANH MỤC BẢNG viii DANH MỤC HÌNH ix MỞ ĐẦU .1 Lý lựa chọn đề tài nghiên cứu Mục tiêu nghiên cứu Nhiệm vụ nghiên cứu Ý nghĩa khoa học đề tài nghiên cứu .3 Những đóng góp đề tài CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU 1.1 Ngành dệt nhuộm phương pháp xử lý màu nước thải dệt nhuộm 1.1.1 Chất nhuộm đặc điểm chất nhuộm màu dệt nhuộm 1.1.2 Xỉ sắt 10 1.2 Các phương pháp xử lý chất nhuộm màu .11 1.2.1 Phương pháp hóa lí 11 1.2.2 Phương pháp sinh học 12 1.2.3 Phương pháp hóa học 13 1.3 Tình hình nghiên cứu 17 1.3.1 Nghiên cứu giới 17 1.3.2 Nghiên cứu nước 18 CHƯƠNG 2: ĐỐI TƯỢNG, PHẠM VI, NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 21 2.1 Đối tượng nghiên cứu 21 2.1.1 Chất nhuộm Reactive Red 24 21 2.1.2 Xỉ sắt thải 22 2.2 Phạm vi nghiên cứu .22 2.3 Nội dung nghiên cứu 22 2.3.1 Các nội dung tiến hành thí nghiệm 25 2.3.2 Hóa chất sử dụng 29 Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn 2.3.3 Dụng cụ thiết bị thí nghiệm .29 2.3.4 Các phương pháp phân tích 30 2.4 Phương pháp tiếp cận .33 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 35 3.1 Cấu trúc thành phần xỉ sắt (IS) 35 3.2 Ảnh hưởng pH đến hiệu xử lý màu RR24 36 3.3 Ảnh hưởng hàm lượng xỉ sắt đến hiệu xử lý Reactive Red 24 ôzôn, Fenton với xúc tác xỉ sắt 43 3.4 Ảnh hưởng nồng độ Reactive Red 24 đến hiệu xử lý màu COD ôzôn Fenton với xúc tác xỉ sắt 47 KẾT LUẬN .54 TÀI LIỆU THAM KHẢO 55 PHỤ LỤC 60 Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn CÁC CHỮ VIẾT TẮT AOP : Quá trình oxy hóa tiên tiến - Advanced Oxydation Processes BOD : Nhu cầu oxy hóa hóa sinh - Biochemical Oxygen Demand COD : Nhu cầu oxy hóa hóa học - Chemical Oxygen Demand EDS : Quang phổ tán sắc lượng - Energy dispersive spectrometry EDTA : Ethylene diamine tetra axetic IS : Xỉ sắt - Iron Slag MB : Xanh metyl - Metylene blue PAHs : Hydrocacbon đa vòng thơm - Polycyclic aromatic hydrocarbons RR24 : Reactive Red 24 RB : Reactive blue SEM : Kính hiển vi điện tử - Scanning Electron Microscope UV : Phổ cực tím - Ultraviolet XRD : Nhiễu xạ tia X - X-ray diffraction Số hóa Trung tâm Học liệu Cơng nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Tên thương phẩm chất nhuộm trực tiếp thường sử dụng Bảng 1.2 Khả oxy hóa số tác nhân oxy hóa 13 Bảng 1.3 Một số phản ứng tạo gốc hydroxyl ôzôn .14 Bảng 1.4 Các q trình oxy hóa nâng cao không nhờ tác nhân ánh sáng 16 Bảng 1.5 Các q trình oxy hóa nâng cao nhờ tác nhân ánh sáng 16 Bảng 2.1 Danh mục hóa chất sử dụng phân tích 29 Bảng 2.2 Danh mục dụng cụ, thiết bị thí nghiệm sử dụng nghiên cứu 29 Bảng 3.1 Hằng số tốc độ phản ứng thí nghiệm ảnh hưởng pH đến hiệu suất xử lý RR24 43 Bảng 3.2 Hằng số tốc độ phản ứng thí nghiệm ảnh hưởng tỷ lệ IS đến hiệu suất xử lý RR24 47 Bảng 3.3 Hằng số tốc độ phản ứng thí nghiệm ảnh hưởng tỷ lệ IS đến hiệu suất xử lý RR24 53 Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu trúc chất nhuộm hoạt tính Hình 1.2 Cấu trúc chất nhuộm thuộc nhóm ethylsulfonyl Hình 2.1 Cấu tạo chất nhuộm Reactive Red 24 .22 Hình 2.2 Máy tạo khí ơzơn Next 20P .23 Hình 2.3 Mơ hình thí nghiệm ơzơn (a) Fenton (b) 24 Hình 2.4 Máy khuấy từ 25 Hình 3.1 Ảnh SEM IS sử dụng làm chất xúc tác cho thí nghiệm .35 Hình 3.2 EDS xỉ sắt 35 Hình 3.3 Ảnh chụp XRD xỉ sắt 36 Hình 3.4 Ảnh hưởng pH đến hiệu suất xử lý màu, COD Fenton chất nhuộm RR24 .37 Hình 3.5 Ảnh hưởng pH đến hiệu suất xử lý màu, COD thí nghiệm O3 O3/IS chất nhuộm RR24 .38 Hình 3.6 Ảnh hưởng giá trị pH tới hiệu suất xử lý màu, COD thí nghiệm O3/H2O2, O3/H2O2/IS chất nhuộm RR24 39 Hình 3.7 Ảnh hưởng hàm lượng IS tới hiệu suất khử màu COD Fenton 44 Hình 3.8 Ảnh hưởng hàm lượng IS tới hiệu suất khử màu COD ôzôn, Fenton với xúc tác dị thể 45 Hình 3.9 Ảnh hưởng nồng độ RR24 để hiệu suất xử lý màu COD ôzôn 48 Hình 3.10 Ảnh hưởng nồng độ RR24 tới hiệu suất xử lý màu COD Fenton .49 Hình 3.11 Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm O3/H2O2 50 Hình 3.12 Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu, COD thí nghiệm O3/IS .51 Hình 3.13 Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm O3/H2O2/IS 52 Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn MỞ ĐẦU Lý lựa chọn đề tài nghiên cứu Một vấn đề đặt cho nước phát triển có Việt Nam cải thiện mơi trường nhiễm từ chất độc hại công nghiệp gây Điển chế biến cao su, hóa chất, cơng nghiệp thực phẩm, thuốc bảo vệ thực vật, y dược, luyện kim, mạ, giấy, đặc biệt ngành dệt nhuộm phát triển mạnh mẽ chiếm kim ngạch xuất cao Việt Nam Theo Tổng cục Hải quan, năm 2017 kim ngạch xuất hàng dệt, may Việt Nam đạt 31,7 tỷ USD, tăng 12,73% so với năm 2016 Trong đó, kim ngạch xuất hàng may mặc đạt 26,3 tỷ USD, tăng 9,3%; kim ngạch xuất vải loại đạt 0,46 tỷ USD, tăng 10%; kim ngạch xuất xơ sợi loại đạt 3,51 tỷ USD, tăng 20,21% xuất nguyên phụ liệu đạt 1,7 tỷ USD, tăng 14,3%[9] Ngành dệt nhuộm thu hút nhiều lao động góp phần giải việc làm phù hợp với nước phát triển khơng có cơng nghiệp nặng phát triển mạnh nước ta gây nhiều vấn đề ô nhiễm môi trường nước thải dệt nhuộm khó xử lý Vì vậy, chất nhuộm màu gây ô nhiễm môi trường nước thực tế cần có giải pháp xử lý nhiệm vụ cần thiết Các hệ thống xử lý nước thải nhuộm chủ yếu công nghệ sinh học Tuy nhiên, hầu hết hệ thống xử lý nước thải nhà máy xí nghiệp dệt nhuộm nước ta hoạt động chưa thực hiệu mà có xu hướng thải sơng, suối, ao, hồ… Loại nước thải có độ màu lớn, hàm lượng COD cao gây hại loài thủy sinh[3] Có nhiều nghiên cứu giới triển khai nhằm xử lý ô nhiễm chất nhuộm reactive read 261, orange 39, xanh metylen, Reactive blue 182 phương pháp hóa lý sinh học Tuy nhiên phương pháp tiêu tốn nhiều thời gian mà chưa xử lý triệt đồng thơi phát sinh lượng lớn bùn thải cần phải xử lý, đòi hỏi vốn đầu tư cao, hiệu kinh tế thấp[4] Các phương pháp xử lý sinh học thông thường không hiệu việc xử lý màu chất nhuộm màu có nước thải dêt nhuộm[15] Vì cần nghiên cứu phương pháp tiên tiến hiệu hơn: màng sinh học, oxy hóa phương pháp oxy hóa với khả oxy hóa khơng chọn lọc hợp chất hữu phù hợp hon Phương pháp KẾT LUẬN Ơzơn có khả phản ứng phá vỡ cấu trúc chất nhuộm màu Reactive Red 24 có nước thải ngành dệt nhuộm, ơzơn có khả khử màu làm giảm nồng độ COD sử dụng để xử lý RR24 trình xử lý chất nhuộm màu RR24 thuận lợi sử dụng xỉ sắt (IS) thải trình luyện kim chất xúc tác dị thể cho q trình oxy hóa ơzơn Fenton Ảnh hưởng giá trị pH đến khả khử màu phân hủy COD tuân theo thứ tự pH=3 pH= 11 thí nghiệm Fenton dị thể (H2O2/IS) Hiệu xuất q trình oxy hóa chất nhuộm màu RR24 tăng lượng IS tăng từ 0,5 g /l lên 1,5 g /l thí nghiệm H2O2/IS O3/H2O2/IS từ 0,5 g /l lên 1,0g /l thí nghiệm oxy hóa O3 với xúc tác IS Từ kết thí nghiệm cho thấy trình khử màu phân hủy COD RR24 giảm nồng độ RR24 tăng Q trình oxy hóa ơzơn với xúc tác IS H2O2/ IS tuân theo thứ tự thí nghiệm O3/H2O2/IS> O3/IS> O3/H2O2 > H2O2 q trình oxy hóa RR24 Thời gian phản ứng phân hủy RR24 Fenton với IS dài thời gian oxy hóa ơzơn với xúc tác IS Sự khử màu RR24 đạt gần 100% hiệu suất phân hủy COD tối đa 70%, 74% 85% thí nghiệm O3/IS, H2O2/IS O3/H2O2/IS Từ nghiên cứu này, thấy sử dụng xỉ sắt làm chất xúc tác dị thể cho trình oxy hóa ơzơn Fenton xỉ sắt góp phần làm tăng hiệu khử màu giảm nồng độ COD chất nhuộm RR24 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Đào Sỹ Đức, Vũ Thế Ninh, 2013 Phân hủy chất nhuộm Reactive blue 182 kỹ thuật Fenton dị thể sử dụng tro tính/H2O2, Tạp chí phát triển Khoa học cơng nghệ, tập 26, số T3-2013 [2] Đào Minh Trung, Phan Thị Tuyết San, Ngô Kim Định, 2015 Nghiên cứu xử lý nước thải dệt nhuộm hỗ hợp phèn nhôm phèn sắt, Viện kỹ thuật nhiệt đới % bảo vệ môi trường, Tp Hồ Chí Minh [3] Đặng Trấn Phịng, 2006 Xử lý nước cấp nước thải dệt nhuộm, NXB Khoahọc kĩ thuật, Hà Nôi [4] Đặng Xuân Việt, 2006 Nghiên cứu lựa chọn phương pháp thích hợp, có hiệu để khử màu chất nhuộm hoạt tính nước thải dệt nhuộm, Luận án tiến sĩ kỹ thuật, Đại học Bách khoa Hà Nội [5] Hoàng Thị Hiền, 2012 Nghiên cứu xử lý nước rác kỹ thuật oxy hóa nâng cao kết hợp ozon UV, Luận văn thạc sỹ, công nghệ Môi trường, Đại học Bách khoa Hà Nội [6] Nguyễn Thị Tuyết Nam, 2014 Nghiên cứu khả xử lý độ màu nước thải dệt nhuộm TiO2, Khoa Khoa học Môi trường, Trường Đại học Sài Gòn [7] Hiệp hội dệt may Việt Nam (VITAS), 2011 Thông tin kinh tế - dệt may, Hà Nội [8] Nguyễn Ngọc Lân, Hoàng minh Ngọc, Dương Thị Thùy Linh, 2011 Xử lý nước thải công nghiệp dệt nhuộm q trình Peroxone, Viện Khoa học Cơng nghệ Mơi trường, Đại học Bách khoa Hà Nội [9] Tổng cục hải quan, trung tâm thông tin công nghiệp thương, 2017 Chuyên ngành dệt may Báo cáo ngành dệt may năm 2017 [10] Tạ Thị Trang Nhâm, 2012 Nghiên cứu xử lý màu của chất nhuộm màu dệt nhuộm phương pháp oxy hóa nâng cao, Luận văn thạc sỹ, Đại học khoa học tự nhiên Hà Nội [11] Trung tâm sản xuất Việt Nam, 2008 Tài liệu hướng dẫn sản xuất ngành dệt nhuộm, Viện khoa học công nghệ môi trường – Trường Đại học Bách khoa Hà Nội [12] Trần Mạnh Trí, Trần Mạnh Trung, 2006 Các q trình oxy hóa nâng cao xử lý nước nước thải, NXB khoa học kĩ thuật, Hà Nội [13] Văn Hữu Tập, 2015 Nghiên cứu xử lý nước rỉ rác bãi chôn lấp phương pháp ơzơn hóa, Luận án Tiến sỹ, Viện cơng nghệ Môi trường - Viện Hàn lâm khoa học cơng nghệ Việt Nam [14] Vũ Thị Bích Ngọc, Hồng Thị Hương Huế, Trịnh Lê Hùng, 2016 Xử lý màu nước thải dệt nhuộm thực tế phương pháp oxy hóa nâng cao, Tạp chí Khoa học ĐHQG: Khoa học tự nhiên Công nghệ, tập 32, Số 4(2016) 971803 Tiếng Anh [15] A K H Al jibouri, J Wu, and S R Upreti, 2015 Continuous ozonation of methylene blue in water, J Water Process Eng., vol 8, pp 142–150 [16] K Turhan, I Durukan, S A Ozturkcan, and Z Turgut, 2012 Decolorization of textile basic dye in aqueous solution by ozone, Dye Pigment., vol 92, no 3, pp 897–901 [17] E Sharifpour, M Ghaedi, F Nasiri Azad, K Dashtian, H Hadadi, and M K Purkait, 2018 Zinc oxide nanorod-loaded activated carbon for ultrasoundassisted adsorption of safranin O: Central composite design and genetic algorithm optimization, Appl Organomet Chem., vol 32, no 2, pp 1–11 [18] J Jiménez-Becerril, A Moreno-López, and M Jiménez-Reyes, 2016 Radiocatalytic degradation of dissolved organic compounds in wastewater, Nukleonika, vol 61, no 4, pp 473–476 [19] M J Iskandar, A Baharum, F H Anuar, and R Othaman, 2018 Palm oil industry in South East Asia and the effluent treatment technology—A review, Environ Technol Innov., vol 9, no January 2018, pp 169–185 [20] L Wojnárovits and E Takács, 2008 Irradiation treatment of azo dye containing wastewater: An overview, Radiation Physics and Chemistry, vol 77, no pp 225–244 [21] C Fersi, L Gzara, and M Dhahbi, 2005 Treatment of textile effluents by membrane technologies, Desalination, vol 185, no 1–3, pp 399–409 [22] I S Chang, S S Lee, and E K Choe, 2009 Digital textile printing (DTP) wastewater treatment using ozone and membrane filtration, Desalination, vol 235, no 1–3, pp 110–121 [23] C M Kao, M S Chou, W L Fang, B W Liu, and B R Huang, 2001 Regulating colored textile wastewater by 3/31 wavelength admi methods in Taiwan, Chemosphere, vol 44, no 5, pp 1055–1063 [24] T Robinson, G McMullan, R Marchant, and P Nigam, 2001 Remediation of dyes in textile effluent: A critical review on current treatment technologies with a proposed alternative, Bioresour Technol., vol 77, no 3, pp 247255 [25] S Meriỗ, H Selỗuk, and V Belgiorno, 2005 Acute toxicity removal in textile finishing wastewater by Fenton’s oxidation, ozone and coagulationflocculation processes, Water Res., vol 39, no 6, pp 1147–1153 [26] A Anouzla, Y Abrouki, S Souabi, M Safi, and H Rhbal, 2009 Colour and COD removal of disperse dye solution by a novel coagulant: Application of statistical design for the optimization and regression analysis, J Hazard Mater., vol 166, no 2–3, pp 1302–1306 [27] E Oguz and B Keskinler, 2008 Removal of colour and COD from synthetic textile wastewaters using O3, PAC, H2O2 and HCO3-, J Hazard Mater., vol 151, no 2–3, pp 753–760 [28] C A Somensi, E L Simionatto, S L Bertoli, A Wisniewski, and C M Radetski, 2010 Use of ozone in a pilot-scale plant for textile wastewater pretreatment: Physico-chemical efficiency, degradation by-products identification and environmental toxicity of treated wastewater, J Hazard Mater., vol 175, no 1–3, pp 235–240 [29] A B dos Santos, F J Cervantes, and J B van Lier, 2007 Review paper on current technologies for decolourisation of textile wastewaters: Perspectives for anaerobic biotechnology, Bioresour Technol., vol 98, no 12, pp 2369– 2385 [30] H S Rai, M S Bhattacharyya, J Singh, T K Bansal, P Vats, and U C Banerjee, 2005 Removal of dyes from the effluent of textile and dyestuff manufacturing industry: A review of emerging techniques with reference to biological treatment, Crit Rev Environ Sci Technol., vol 35, no 3, pp 219– 238 [31] C B Shaw, C M Carliell, and A D Wheatley, 2002 Anaerobic/aerobic treatment of coloured textile effluents using sequencing batch reactors, Water Res., vol 36, no 8, pp 1993–2001 [32] M F Sevimli and H Z Sarikaya, 2002 Ozone treatment of textile effluents and dyes: Effect of applied ozone dose, pH and dye concentration, J Chem Technol Biotechnol., vol 77, no 7, pp 842–850 [33] G Ciardelli, G Capannelli, and A Bottino, 2001 Ozone treatment of textile wastewaters for reuse, Water Sci Technol., vol 44, no 5, pp 61–67 [34] R Lamsal, M E Walsh, and G A Gagnon, 2011 Comparison of advanced oxidation processes for the removal of natural organic matter, Water Res., vol 45, no 10, pp 3263–3269 [35] A Al-Kdasi, A Idris, K Saed, and C T Guan, 2004 Treatment of textile wastewater by advanced oxidation processes– A review, Glob Nest J., vol 6, no 1, pp 222–230 [36] S K A Solmaz, A Birgül, G E Üstün, and T Yonar, 2006 Colour and COD removal from textile effluent by coagulation and advanced oxidation processes, Color Technol., vol 122, no 2, pp 102–109 [37] M R Assalin, E D S Almeida, and N Duran, 2009 Combined system of activated sludge and ozonation for the treatment of Kraft e1 effluent, Int J Environ Res Public Health, vol 6, no 3, pp 1145–1154 [38] M Stoyanova and S Christoskova, 2011 Catalytic degradation of methylene blue in aqueous solutions over Ni-and Co-oxide systems, Cent Eur J Chem., vol 9, no 6, pp 1000–1007 [39] X Liu, Y Hou, J Guo, Y Wang, Q Zuo, and C Wang, 2015 Catalytic ozone aqueous decomposition of methylene blue using composite metal oxides, IOP Conf Ser Mater Sci Eng., vol 87, no [40] S Zhang, P Fan, S Zhang, D Wang, and X Zhang, 2013 Ozonation and Carbon-assisted Ozonation of Methylene Blue as Model Compound: Effect of Solution pH, Procedia Environ Sci., vol 18, pp 493–502 [41] H Valdés, R F Tardón, and C A Zaror, 2009 Methylene blue removal from contaminated waters using O3, natural zeolite, and O3/zeolite, Water Sci Technol., vol 60, no 6, pp 1419–1424 [42] Z Ali et al., 2013 Significant Effect of Graphene on Catalytic Degradation of Methylene Blue by Pure and Ce-Doped Tio2 at Nanoscale, Dig J Nanomater Biostructures, vol 8, no 4, pp 1525–1534 [43] L Jing, B Chen, J Zheng, B Liu, and B Zhang, 2018 Ozonation of offshore produced water: kinetic study and fuzzy inference system modeling, Environ Monit Assess., vol 190, no [44] J J Pignatello, E Oliveros, and A MacKay, 2006 Advanced oxidation processes for organic contaminant destruction based on the fenton reaction and related chemistry, Crit Rev Environ Sci Technol., vol 36, no 1, pp 1– 84 [45] G V Buxton, C L Greenstock, W P Helman, A B Ross, and W Tsang, 1988 Critical Review of rate constants for reactions of hydrated electrons Chemical Kinetic Data Base for Combustion Chemistry Part 3: Propane,” J Phys Chem Ref Data, vol 17, no 2, p 513 [46] D Rajamanickam and M Shanthi, 2016 Photocatalytic degradation of an organic pollutant by zinc oxide – solar process,” Arab J Chem., vol 9, pp S1858–S1868 [47] J Wang and Z Bai, 2017 Fe-based catalysts for heterogeneous catalytic ozonation of emerging contaminants in water and wastewater, Chem Eng J., vol 312, pp 79–98 [48] A R Tehrani-Bagha, N M Mahmoodi, and F M Menger, 2010 Degradation of a persistent organic dye from colored textile wastewater by ozonation, Desalination, vol 260, no 1–3, pp 34–38 PHỤ LỤC Phụ lục Một số kết thí nghiệm Bảng 1p Ảnh hưởng giá trị pH đến hiệu suất xử lý màu COD Fenton RR24 Thời gian Giá trị độ màu Giá trị COD pH pH pH 11 pH pH pH 11 4,384 4,384 4,384 205 205 205 2,176 2,964 3,64 173 178 169 10 1,175 1,796 2,62 141 155 150 20 0,556 0,985 1,724 109 123 141 30 0,302 0,538 0,996 100 119 132 40 0,098 0,138 0,524 96 109 128 50 0,096 0,135 0,137 87 105 123 60 0,097 0,113 0,119 82 105 119 70 0,095 0,116 0,113 82 105 119 80 0,079 0,119 0,112 82 105 119 90 0,072 0,118 0,112 82 105 119 Bảng 2p Ảnh hưởng giá trị pH đến hiệu suất xử lý màu COD hệ thí nghiệm O3, O3/IS RR24 Giá trị độ màu Thời gian (phút) pH 4,384 O3 pH 4,384 pH 11 4,384 2,359 2,635 10 1,087 15 Giá trị COD pH 4,384 O3/IS pH 4,384 pH 207 O3 pH 207 pH 207 O3/IS pH 207 pH 11 4,384 pH 11 207 pH 11 207 2,476 1,702 2,023 2,404 184 188,6 188,6 147,2 138 124,2 1,303 1,151 0,272 0,456 0,719 138 142,6 133,4 124,2 115 101,2 0,42 0,592 0,294 0,071 0,116 0,189 133,4 128,8 124,2 110,4 101,2 92 20 0,132 0,232 0,071 0,019 0,024 0,042 129,6 119,6 110,4 105,8 92 78,2 25 0,029 0,079 0,019 0,007 0,013 0,025 124,2 105,8 101,2 101,2 82,8 73,6 30 0,012 0,03 0,008 0,02 0,01 0,021 124,2 96,6 87,4 101,2 82,8 69 35 0,011 0,017 0,005 0,02 0,01 0,019 124,2 96,6 87,4 101,2 82,8 69 40 0,01 0,016 0,005 0,02 0,01 0,01 119,6 96,6 87,4 101,2 82,8 69 Bảng 3p Ảnh hưởng giá trị pH đến hiệu suất xử lý màu COD hệ thí nghiệm O3/H2O2, O3/H2O2/IS RR24 Thời gian (phút) Giá trị độ màu Giá trị COD O3/H2O2 pH pH pH 11 4,384 4,384 4,384 O3/H2O2/IS pH pH pH 11 4,384 4,384 4,384 pH 230 O3/H2O2 pH 230 1,68 2,23 2,56 0,076 0,091 10 0,716 1,317 1,63 0,071 15 0,296 0,702 0,97 20 0,087 0,350 25 0,023 30 O3/H2O2/IS pH pH pH 11 207 207 207 pH 11 230 0,417 151,8 161 156,4 78,2 78,2 0,088 0,148 110,4 147,2 147,2 55,2 69 92 0,063 0,074 0,091 105,8 138 138 46 64,4 87,4 0,46 0,056 0,07 0,056 101,2 133,4 128,8 41,4 55,2 78,2 0,167 0,34 0,055 0,063 0,054 92 128,8 119,6 32,2 41,4 55,2 0,012 0,071 0,17 0,035 0,049 0,051 92 115 115 32,2 27,6 32,2 35 0,008 0,031 0,09 0,037 0,043 0,05 92 115 115 32,2 27,6 23 40 0,07 0,017 0,05 0,031 0,041 0,049 92 115 115 32,2 27,6 23 101,2 Bảng 4p Ảnh hưởng hàm lượng IS đến hiệu suất xử lý màu hệ thí nghiệm O3/IS, O3/H2O2/IS RR24 Thời gian (phút ) Giá trị độ màu O3/IS 1,5 g/l Giá trị COD g/l 0,5 g/L O3/H2O2/IS 1,5 g/l g/l 3,78 3,78 3,69 3,69 1,37 1,20 0,99 0,62 0,56 0,23 0,17 0,13 15 0,10 0,02 0,01 20 0,05 0,02 0,01 25 0,03 0,02 30 0,03 35 40 0,5 g/l g/l 3,78 3,78 1,68 10 O3/IS g/l 0,5 g/l O3/H2O2/IS 1,5 g/l g/l g/l 257 257 246 246 246 246 161 161 156 162 158 88 65 147 128 138 138 116 93 60 51 0,07 138 101 115 119 107 60 37 41 0,07 128 92 105 110 88 60 37 41 0,05 0,05 115 78 96,6 96 79 60 37 37 0,07 0,04 0,05 105, 78 92 92 79 60 37 37 0,09 0,05 0,04 0,04 101 78 92 92 79 60 37 37 0,07 0,04 0,02 0,03 101 78 92 92 74 60 37 37 g/l 0,5 g/l g/l 1,5 g/l 3,69 3,69 257 257 0,40 0,10 0,11 161 0,31 0,18 0,06 0,07 0,06 0,21 0,06 0,1 0,08 0,05 0,08 0,05 0,01 0,03 0,09 0,07 0,02 0,01 0,03 0,09 0,03 0,02 0,01 0,02 0,03 0,01 0,01 0,02 Bảng 5p Ảnh hưởng hàm lượng IS đến hiệu suất xử lý màu COD Fenton RR24 Thời gian (phút) 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Giá trị độ màu Giá trị COD 0,5 g/l 1,0 g/l 1,5 g/l 2,0 g/l 0,5 g/l 1,0 g/l 1,5 g/l 2,0 g/l 3,753 1,839 1,114 0,794 0,475 0,271 0,212 0,187 0,176 0,131 0,109 0,107 0,097 3,753 1,525 0,882 0,466 0,251 0,148 0,147 0,127 0,117 0,114 0,094 0,093 0,092 3,753 1,213 0,551 0,292 0,202 0,162 0,158 0,112 0,106 0,101 0,096 0,094 0,092 3,753 1,107 0,481 0,236 0,126 0,117 0,111 0,106 0,104 0,101 0,093 0,093 0,071 263,6 241,7 214,3 205,2 191,5 168,7 159,6 150,5 145,9 141,4 132,2 127,7 127,7 264 233 205 182 160 137 119 105 100 91 91 91 91 264 205 164 141 119 105 91 78 73 68 68 68 68 264 205 182 160 137 119 100 91 82 73 73 73 73 Bảng 6p Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm Fenton Thời gian (phút) 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Giá trị độ màu RR24: 100 mg/L 1,79 0,478 0,257 0,175 0,143 0,101 0,089 0,06 0,049 0,037 0,017 0,017 0,017 RR24: 200 mg/L 3,51 1,621 1,019 0,691 0,49 0,375 0,267 0,164 0,092 0,087 0,076 0,076 0,076 RR24: 300 mg/L 5,39 3,179 2,163 1,632 1,13 0,823 0,422 0,217 0,108 0,099 0,095 0,095 0,095 RR24: RR24: RR24: 400 500 100 mg/L mg/L mg/L 6,9 10,428 116,3 5,263 8,388 91,2 4,031 6,381 82,1 3,022 5,112 68,4 2,194 3,609 63,8 1,494 2,706 54,7 0,993 1,492 45,6 0,59 0,888 41,0 0,284 0,487 36,5 0,176 0,273 31,9 0,176 0,267 31,9 0,176 0,267 31,9 0,176 0,267 31,9 Giá trị COD RR24: 200 mg/L 205 173 150 137 123 114 96 82 78 68 59 59 59 RR24: 300 mg/L 298 269 246 228 205 187 164 146 137 123 114 114 114 RR24: 400 mg/L 414 388 351 328 310 274 242 214 205 182 178 178 178 RR24: 500 mg/L 488 451 433 406 383 347 319 296 264 237 219 219 219 Bảng 7p Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm O3/IS Thời gian (phút) 10 15 20 25 30 35 40 Giá trị độ màu RR24: 100 mg/L 1,776 0,093 0,031 0,045 0,032 0,013 0,03 0,03 0,029 RR24: 200 mg/L 3,654 0,884 0,127 0,027 0,019 0,02 0,03 0,017 0,016 RR24: 300 mg/L 5,356 2,16 0,65 0,122 0,035 0,015 0,014 0,015 0,013 RR24: 400 mg/L 7,68 4,128 2,022 0,702 0,213 0,061 0,042 0,021 0,02 Giá trị COD RR24: 500 mg/L 9,032 5,787 3,393 1,539 0,735 0,264 0,07 0,03 0,03 RR24: 100 mg/L 115,0 69,0 46,0 36,8 27,6 23,0 18,4 18,4 18,4 RR24: 200 mg/L 211,6 138,0 92,0 78,2 69,0 55,2 46,0 46,0 46,0 RR24: 300 mg/L 299,0 207,0 138,0 124,2 115,0 92,0 78,2 78,2 78,2 RR24: 400 mg/L 414,0 294,4 207,0 184,0 170,2 151,8 138,0 138,0 138,0 RR24: 500 mg/L 506,0 358,8 276,0 253,0 230,0 207,0 184,0 184,0 184,0 Bảng 8p Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm O3/H2O2/IS Thời gian (phút) 10 15 20 25 30 35 40 Giá trị độ màu RR24: 100 mg/L 1,785 0,074 0,06 0,04 0,036 0,031 0,029 0,023 0,02 RR24: 200 mg/L 3,745 0,561 0,106 0,065 0,059 0,034 0,038 0,032 0,03 RR24: 300 mg/L 5,525 1,126 0,419 0,102 0,013 0,016 0,011 0,009 0,07 RR24: 400 mg/L 7,39 3,337 1,187 0,443 0,138 0,051 0,031 0,019 0,015 Giá trị COD RR24: 500 mg/L 9,285 4,479 2,348 1,083 0,419 0,137 0,06 0,053 0,051 RR24: 100 mg/L 104,8 52,4 38,1 28,6 19,0 19,0 19,0 19,0 19,0 RR24: 200 mg/L 190,5 109,5 85,7 66,7 47,6 47,6 47,6 47,6 47,6 RR24: 300 mg/L 295,2 181,0 152,4 128,6 104,8 81,0 81,0 81,0 81,0 RR24: 400 mg/L 409,5 271,4 223,8 185,7 161,9 138,1 138,1 138,1 138,1 RR24: 500 mg/L 514,3 338,1 295,2 252,4 214,3 190,5 190,5 190,5 190,5 Bảng 9p Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm O3 Thời gian (phút) 10 15 20 25 30 35 40 45 Giá trị độ màu RR24: 100 mg/L 1,887 0,394 0,087 0,021 0,013 0,011 0,005 0,004 0,003 0,003 RR24: 200 mg/L 3,816 1,866 0,989 0,437 0,143 0,048 0,028 0,021 0,021 0,02 RR24: 300 mg/L 6,117 3,483 2,289 1,479 0,871 0,464 0,25 0,115 0,061 0,039 RR24: 400 mg/L 7,44 5,07 3,820 2,751 1,815 1,122 0,68 0,383 0,218 0,115 Giá trị COD RR24: 500 mg/L 9,72 7,73 5,73 4,17 2,736 1,758 1,269 0,85 0,572 0,351 RR24: 100 mg/L 116 74,24 60,32 46,4 37,12 32,48 32,48 32,48 32,48 32,48 RR24: 200 mg/L 232 161 138 115 105,8 96,6 92 92 92 92 RR24: RR24: RR24: 300 400 500 mg/L mg/L mg/L 306,24 417,6 519,68 227,36 315,5 431,52 190,24 269,1 385,12 162,4 245,9 361,92 153,12 232,0 315,52 139,2 222,7 301,6 129,92 199,5 278,4 129,92 190,2 273,76 129,92 190,2 269,12 129,92 190,2 269,12 Bảng 10p Ảnh hưởng nồng độ RR24 đến hiệu suất xử lý màu COD thí nghiệm O3/H2O2 Thời gian (phút) 10 15 20 25 30 35 40 45 RR24: 100 mg/L 1,824 0,171 0,016 0,01 0,007 0,006 0,006 0,005 0,004 0,004 Giá trị độ màu RR24: RR24: RR24: RR24: RR24: 200 300 400 500 100 mg/L mg/L mg/L mg/L mg/L 4,005 5,715 6,06 10,265 107,0 0,556 2,637 4,161 8,127 65,1 0,213 1,38 2,511 5,061 51,2 0,102 0,689 1,554 3,2565 41,9 0,089 0,287 0,777 1,64 32,6 0,085 0,136 0,441 0,81 27,9 0,085 0,087 0,256 0,503 27,9 0,083 0,071 0,149 0,249 27,9 0,073 0,07 0,116 0,137 27,9 0,072 0,061 0,09 0,076 27,9 Giá trị COD RR24: RR24: RR24: 200 300 400 mg/L mg/L mg/L 232,6 302,3 418,6 153,5 218,6 302,3 130,2 186,0 265,1 107,0 162,8 232,6 93,0 139,5 204,7 83,7 130,2 186,0 83,7 116,3 176,7 83,7 116,3 167,4 83,7 116,3 167,4 83,7 116,3 167,4 RR24: 500 mg/L 520,9 395,3 348,8 302,3 279,1 255,8 246,5 232,6 223,3 223,3 Phụ lục Một số hình ảnh thí nghiệm Máy đo pH Máy tạo ôzôn Máy quang phổ hấp thụ phân tử Máy khuấy từ Xỉ sắt thơ Thí nghiệm O3/IS O3/H2O2/IS ảnh hưởng pH trước phản ứng Thí nghiệm O3/H2O2/IS ảnh hưởng nồng độ RR 24 trước phản ứng Thí nghiệm O3/IS O3/H2O2/IS ảnh hưởng pH sau 15 phút Thí nghiệm O3/H2O2/IS ảnh hưởng nồng độ RR 24 sau phút Thí nghiệm O3/H2O2/IS ảnh hưởng nồng độ IS sau phút Thí nghiệm O3/H2O2/IS ảnh hưởng nồng độ IS sau 15 phút Thí nghiệm O3/H2O2/IS ảnh hưởng nồng độ IS sau 25 phút Thí nghiệm O3/H2O2/IS ảnh hưởng nồng độ IS sau 30 phút Thí nghiệm O3/H2O2 sau 40 phút Phụ lục Các công trình công bố Using FeO-constituted Iron Slag wastes As a heterogeneous catalyst for Fenton And Ozonation processes to degrade Reactive Red 24 from aqueous solution đăng tạp trí Separation and Purification Technology ... để xử lý chất nhuộm màu Reactive Red 24 dung dịch ô nhiễm ôzôn kết hợp ôzôn, Fenton với xúc tác xỉ sắt 3 Nhiệm vụ nghiên cứu Tìm hiểu khả xử lý màu chất nhuộm màu dệt nhuộm Reactive Red 24 phương... làm chất xúc tác dị thể cho ơzơn Fenton nghiên cứu Chính vậy, chọn đề tài nghiên cứu ? ?Nghiên cứu xử lý chất nhuộm màu Reactive Red 24 q trình ơzơn với xúc tác xỉ sắt thải? ?? Mục tiêu nghiên cứu. .. luận văn cơng trình nghiên cứu ? ?Nghiên cứu xử lý chất nhuộm màu Reactive Red 24 q trình ơzơn với xúc tác xỉ sắt thải ’’ cá nhân thực hướng dẫn khoa học TS Văn Hữu Tập, khơng chép cơng trình nghiên