Luận văn thạc sĩ xác định độ giàu của nhiên liệu uran nghèo và uran được làm giàu thấp bằng phương pháp phổ gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - 2015 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN : PGS.TS BÙI VĂN LOÁT Hà Nội - 2015 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em q trình học tập, nghiên cứu hồn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lịng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hồn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani 1.2 Nhiên liêụ uran đƣơ ̣c làm giàu uran nghèo 10 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 10 1.2.2.Urani nghèo 11 1.3 Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 12 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 12 1.3.2 Phương pháp phân tích khơng phá hủy mẫu (NDA) 14 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 15 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17 2.1 Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt đô ̣ các đồ ng vi Uran 17 ̣ 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phƣơng pháp phổ gamma 18 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18 2.2.2 Mẫu phân tích và thiế t bi ̣ đo phổ gamma của nhiên liê ̣u hạt nhân 19 2.3 Phƣơng pháp chuẩ n nô ̣i xác đinh ̣ tỷ số hoa ̣t đô ̣ 21 2.3.1 Phương pháp chuẩ n nội hiê ̣u suấ t ghi xác đinh ̣ tỷ số hoạt độ 21 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiê ̣u suấ t ghi của Detector Planar 22 2.4 Một số hiê ̣u chỉnh nâng cao độ chính xác kế t quả đo 24 Hiệu chỉnh chồng chập xung 24 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dƣạ vào tính chấ t của hiêụ suấ t ghi Planar 25 3.2 Đánh giá sai số kết thực nghiệm 36 TÀI LIỆU THAM KHẢO 38 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích khơng phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã 238 235 U - 206Pb U - 207Pb Hình 2.1 Sơ đờ ̣ phở kế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đờ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 53,20 keV; Hình 3.2: Đờ thị mơ tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khố i lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 58,57 keV Hình 3.3: Đờ thị mơ tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 63,29 keV Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo 106921 giây Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma của gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 206 Pb U - 207Pb Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Bảng 3.1 Kế t quả xử lý phổ U 36 với khố i lượng mẫu khác Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác Bảng 3.3 Kế t quả tính toán ̣ số K0 vạch gamma Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phở gamma của gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo 79932 s MỞ ĐẦU Nước ta tiế n hành chuẩ n bi ̣cơ sở vâ ̣t chấ t và nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân ở Ninh Thuận Nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để có thể sử du ̣ng có hiê ̣u quả , an toàn nhà máy điện hạt nhân tất kiến thức liên quan tới sở vật chất , cũng hoa ̣t đô ̣ng của lò phản ứng cầ n phải đươ ̣c chuẩ n bi ̣, kỹ lưỡng , nhấ t yế u tố người Một mục tiêu quan trọng việc phát triển lượng hạt nhân ở quốc gia việc phát triển cơng nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá đặc trưng nhiên liệu hạt nhân , xa nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng q trình sử dụng cũng cơng tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm khơng q phức tạp,, nhiên địi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma” Mục tiêu luận văn: Về mă ̣t lý thuyế t tim ̀ hiể u các đă ̣c trưng của nhiên liê ̣u uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suấ t ghi Về thực nghiê ̣m tim ̀ hiể u ưu viê ̣t của phươn g pháp chuẩ n n ội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấ p Bố cục luâ ̣n văn, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương trình bày tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân phương pháp phân tích urani Chương trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối Chương trình bày kết xác định độ giàu mẫu nhiên liệu uran đươ ̣c làm giàu cao dựa vào đă ̣c trưng hiê ̣u suấ t ghi của detector Planar không đổ i vùng lươ ̣ng từ 20 keV đế n 100 keV và phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suất ghi CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, khơng phải đồng vị nặng cũng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có ngun tố nặng lại khơng có chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao địi hỏi cơng nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đặc biệt Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lượng hạt nhân Tuy nhiên, hiện Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích ngun tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa khơng khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hồn, kí hiệu U Hiện người ta phát hiện 23 đồng vị Urani khác, phổ biến đồng vị 238U 235U Tất đồng vị urani khơng bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99.2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % đất, đá nước Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238 U khoảng 4.47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238 U phân hạch nơtron nhanh, chuyển CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Luâ ̣n văn tiế n hành xác định độ giàu mẫu nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấ p độ giàu cao, đươ ̣c ký hiê ̣u U 4.46 U 36 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất hiệu suất ghi Planar Dựa vào đặc trưng detector mỏng Planar dải lượng (20÷100keV) hiệu suất ghi gần khơng thay đổi nên ta có: ε(E1) = ε(E2) (3.1) Với E1 E2 tương ứng lượng tia gamma có lượng dải lượng từ 20 ÷ 100keV Trong vùng lươ ̣ng này 53,20 keV, 238U có va ̣ch 63,29 keV của 235 U có va ̣ch gamma 58,57 keV của 234Th Th cân bằ ng với 234 U có va ̣ch cân bằ ng phóng xa ̣ với với 231 vạch để xác định tỷ số hoạt độ 234 U/235U và 235 238 238 U và U Luâ ̣n văn dựa vào U/235U Tuy nhiên nế u không sử du ̣ng phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suấ t ghi để xác đinh ̣ tỷ số hoa ̣t đô ̣ , mà dựa vào biểu thức (3.1), cầ n phải hiê ̣u chỉ nh sự tự hấ p thu ̣ mẫu Để hiê ̣u chỉnh tự hấp thụ mẫu , đã tiế n hành đo phổ gamma của mẫu nhiên liê ̣u U 36 với khố i lươ ̣ng đo khác Sử du ̣ng phầ n mề m Gamma Vision để xử lý phổ trên, kế t quả thu đươ ̣c diê ̣n tích đỉnh 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV dùng để xác đinh ̣ hoa ̣t đô ̣ của các đồ ng vi ̣ 234 U, 238 U và 235 U tương ứng và tính tỷ số hoạt đ ộ chúng Trong bảng 3.1 đưa các đă ̣c trưng khố i lươ ̣ng mẫu, thời gian đo c phổ và diê ̣n tić h của vạch phổ tương ứng Bảng 3.1 Kế t quả xử lý phổ U 36 với khố i lươ ̣ng mẫu khác Khố i lươ ̣ng 0,52g 2,33g 5,55g 10,49g Thời gian đo 254513s 181110s 172751s 261156s Đin ̉ h 53,2 keV 67526±722 111768±860 251594± 1210 395471 ± 1618 Đin ̉ h 58,57keV 9898 ± 529 18124 ± 863 41926±1101 64465±1771 mẫu 25 Đỉnh 63,29keV 82319± 652 52016±1029 119802±1550 194209 ± 2416 Trong bảng 3.2 đưa kế t quả xác đinh ̣ tố c đô ̣ đế m tin ́ h mô ̣t đơn vi ̣ khố i lươ ̣ng, K(m) phụ thuộc vào khối lượng đo m Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác M Eᵧ1 = 53,2keV Eᵧ2 = 58,57keV Eᵧ3 = 63,29keV 0,52g 0,510 ± 0,005 0,075 ± 0,004 0,214 ± 0,005 2,33g 0,342 ± 0,003 0,0525 ± 0,0025 0,151 ± 0,003 5,55g 0,262 ± 0,0013 0,0437 ± 0,0011 0,125 ± 0,002 10,49g 0,144 ± 0,002 0,0235 ± 0,0007 0,071 ± 0,001 Từ số liê ̣u bảng 3.2 sử du ̣ng phầ n mề m Origin vẽ đồ thi ̣mô tả sự phu ̣ thuô ̣c của K(m) vào khối lượng đo Đồ thị có dạng: K (m)  Ko  e am am (3.2) 26 0,55 Model NewFunctio n4 (User) 0,50 Ko Equation 0,45 y0*(1-exp(-( a*m)))/(a*m ) Reduced C 121,23508 hi-Sqr 0,40 Adj R-Squa 0,35 A A y0 a 0,94436 Value Standard Er 0,5220 0,05273 0,3026 0,05623 0,30 0,25 0,20 0,15 0,10 10 12 m Hình 3.1 Hiê ̣u chỉnh sự tự hấ p thụ mẫu đố i với bức xạ gamma lượng 53,2 keV 27 A NewFunction4 (User) Fit of Sheet1 A 0,08 Model New Function4 ( User) Equation y0*(1-exp(-(a*m )))/(a*m) Reduced Chi-Sq r 0,07 11,33438 Adj R-Square 0,92315 Value Standard Error A y0 0,08115 0,01177 A a 0,29684 0,0666 K1 0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 10 12 m Hình 3.2 Hiê ̣u chỉnh sự tự hấ p thụ mẫu đố i với bứ c xạ gamma lượng 58,57 keV 28 A NewFunction4 (User) Fit of Sheet1 A 0,24 0,22 Model New Function4 ( User) Equation y0*(1-exp(-(a*m )))/(a*m) Reduced Chi-Sq r 0,20 27,17784 Adj R-Square 0,95187 Value 0,18 Standard Error A y0 0,22138 0,02219 A a 0,27279 0,04488 E3 0,16 0,14 0,12 0,10 0,08 0,06 10 12 m Hình 3.3 Hiê ̣u chỉnh sự tự hấ p thụ mẫu đố i với bức xạ gamma lượng 63,29 keV Hình vẽ 3.1 đến 3.3 đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khố i lươ ̣ng mẫu ứng với các đỉnh lươ ̣ng 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV Hê ̣ số a và K tương ứng với lươ ̣ng Các giá trị K tốc độ đếm đã đươ ̣c hiê ̣u chỉnh tương ứng với đỉnh lươ ̣ng , thu đươ ̣c từ đồ thi ̣ đươ ̣c đưa bảng 3.3.Trong bảng 3.3 cũng đưa giá trị n/Br ứng với lươ ̣ng 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV tương ứng Từ số liê ̣u xác đinh ̣ xác định tỷ số hoạt độ 234 U/235U và thu đươ ̣c đô ̣ giàu mẫu U 36 là: 29 238 U/235U Thay vào công thức (2.2) Bảng 3.3 Kế t quả tính toán ̣ số K vạch gamma Eᵧ (keV) Ko n/Br 53,2 0,522 424,39 58,57 0,0812 17,56 63,29 0,2214 5,984 Từ giá tri ̣thực nghiê ̣m bảng 3.3 tính đươ ̣c tỷ sớ hoa ̣t ̣ của các đồ ng vi ̣sau: n / Br53,2 A234  53,2  24,14 A235 n58,57 / Br58,57 A238 n63,27 / Br63,27   0,34 A235 n58,57 / Br58,57 Thay các giá tri ̣tỷ số hoa ̣t đô ̣ của 234 U/235U và vào công th ức (2.2) kế t thu đươ ̣c sau: q235  100%  31,3% A( U ) A( 238U )  0,0003479 235  6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Theo giá tri khuyế n cáo của IAEA đô ̣ giàu mẫu U 36 bằ ng 36% Kế t quả xác ̣ đinh ̣ đô ̣ giàu theo phương pháp đã đươ ̣c trin ̀ h bày sai lê ̣ch so với giá tri ̣chuẩ n 13% Có sai khác lớn giữa giá tri ̣thu đươ ̣c với giá tri ̣chuẩ n việc xác đinh ̣ ̣ số K mắ c phải sai số lớn Để xác đinh ̣ giá tri ̣K xác cần phải xây dựng đờ thi ̣mô tả sự suy giảm của tố c đô ̣ đế m vào khố i lươ ̣ng mẫu đo nhiề u điể m thực nghiê ̣m Trên thực tế , yêu cầ u này không thể thực hiê ̣n đươ ̣c Vì vậy, thực nghiệm độ giàu thường xác định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suấ t ghi 3.2 Xác định độ giàu nhiên liệu uran đƣợc làm giàu thấp Mẫu U 4.46 dạng viên nhiên liệu hạt nhân làm giàu, dạng hình trụ, đường kính 8cm, cao 8cm, bọc bởi bởi lớp hợp kim Mẫu U 4.4 đo phổ kế gamma tinh thể mỏng HPGe planar, nguyên tố chọn làm chuẩn nội cũng 235 U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong 30 hiệu suất ghi dựa phổ thu Hình 3.4 phổ gamma đặc trưng mẫu U 4.4 đươ ̣c đo thời gian 106.921 giây Sử du ̣ng phầ n mề m phân tić h phổ Gamma Víion phân tích phổ của U 4.4 Các đỉnh gamma lựa chọn để tính hàm lượng 234 U 238U 120,9 keV 258,23 keV có sai số thống k ê lớn nhấ t nhỏ 1% Các kết xử lý phổ đưa bảng 3.4 Trong bảng 3.1 cũng đưa kết xử lý xác định tốc độ đếm tỷ số tốc độ đếm hệ số phân nhánh ta ̣i đỉnh tương ứng Từ số liệu tron g bảng 3.4 sử du ̣ng phầ n mề m Origin 8.5 vẽ đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi đỉnh gamma 235 U Các số liệu khớp hàm đa thức bậc với phần mềm phân tích số liệu Origin , kết ta có đường cong hiệu suất ghi tương đối ứng với thí nghiệm đo mẫu U4.46 biểu diễn hình 3.4 Hình 3.4 Phổ gamma của mẫu chuẩn nhiên liê ̣u U4.46 với thời gian đo 106.921 giây 31 Bảng 3.4 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 E(keV) Số đếm,N Sai số,N Br(%) Br n/Br (n/Br) 120.9 29460 1290 0,034 0,005 777,678 35,614 143,76 543751 1567 10,96 0,14 44,527 0,586 163,33 289605 1440 5,08 0,06 51,165 0,656 185,71 3636042 2502 57,2 0,8 57,051 0,799 205,31 336658 1202 5,01 0,07 60,309 0,870 258,227 17703 305 0,076 0,0024 209,057 10,584 C Polynomial Fit of Sheet1 C y = Intercept + B 1*x^1 + B2*x^2 62 Equation 60 Instrumental Weight 0,0176 Residual Sum of Squares 0,99982 Adj R-Square 58 56 Value Standard Error C Intercept C B1 -52,51843 0,96746 3,41148 0,04008 C B2 -0,00203 1,15939E-4 n/Br 54 52 50 48 46 44 42 140 150 160 170 180 190 200 210 E(keV) Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203 E 32 Với tiêu chuẩn khớp : R-Square = 0,9982 E lượng xạ gamma Nội suy giá trị : f(120,9)=34,775 f(258,227)=61,943 Áp dụng biểu thức: n120,9 A( 234U )   22,363 235 A( U ) f (120,9).Br120,9 n258, 227 A( 238U )   3,375 235 A( U ) f (258,227).Br258, 227 Hàm lượng 235U mẫu : q235  100%  4,40% A( U ) A( 238U )  0,0003479 235  6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Độ giàu mẫu U 4.46 theo khuyế n cáo là 4,46 % Sai khác giữa giá tri ̣ luâ ̣n văn và giá tri ̣chuẩ n cở 1,34 %, nằ m pha ̣m vi sai số Điề u này chứng tỏ, xác định độ giàu theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho kết xác Xác định độ giàu Uran nghèo Luâ ̣n văn đã tiế n hành xác dinh ̣ đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran nghèo Trên Hình 3.6 dạng phổ gamma gam nhiêu liê ̣u uran nghèo , đươ ̣c đo thời gian 73932s 33 Hình 3.6 Phở gamma của gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo 79932 s Sử du ̣ng phầ n mề m Gammavision xác đinh ̣ đươ ̣c diê ̣n tích đỉnh từ đố xác đinh ̣ đươ ̣c tố c đô ̣ đế m ta ̣i các đin̉ h quan tâm Kế t quả đươ ̣c đưa bảng số 3.3 Bảng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Năng lượng Hiệu suất ghi Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây 120,9 0,0342 ± 0,0050 0,006 ± 0,002 18,014 ± 1,875 143,76 10,96 ± 0,140 0,206 ± 0,003 1,879 ± 0,034 163,33 5,08 ± 0,06 0,133 ± 0,003 2,620 ± 0,054 185,715 57,2 ± 0,80 2,024 ± 0,005 3,540 ± 0,050 205,311 5,01 ± 0,07 0,203 ± 0,003 4,042 ± 0,080 258,227 0,0764 ± 0,0024 0,172 ± 0,003 225,04 ± 7,26 275,129 0,052 ± 0,005 0,003 ± 0,0001 5,046 ± 0,530 (keV) tương đối Sử dụng đỉnh 143,76 keV, 163,33 keV, 185,715 keV, 205,311 keV 275,129 keV 235U cháu phát để xây dựng đường cong hiệu suất ghi 34 Sử dụng Origin 8.5 khớp đường cong hiệu suất ghi, kết biểu diễn hình 3.7 So dem (/s/I ) So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E(keV) Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Đờ thị có dạng f(E) = -0,0001308×E2 + 0,08204×E – 7,1417 Với ̣ số khớp R2 = 0,997 Giá trị hàm số lượng 120,9 keV của 234U có giá trị: f(120,9) = 0,86505 đỉnh 258,227 keV dùng để tính hoạt độ 238U f(258,227) = 5,3213 Từ các số liê ̣u bảng xác đinh ̣ đươ ̣c tỷ số hoa ̣t đô ̣ của 234 U/235U= 20,82 238U/235U = 42,29 Thay các tỷ số vào công thứ (2.4) thu đươ ̣c đô ̣ giàu của mẫu nhiên liê ̣u (0,36 ± 0,022)% Theo giá tri ̣khuyế n cáo đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u nghiên cứu 0,37% Kế t quả luâ ̣n án thu đươ ̣c sai khác với giá tri ̣khuyế n cáo 2,7% Đã tiế n hành xác đinh ̣ đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran đươ ̣c l àm giàu thấp mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo , theo phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suấ t 35 ghi Trong pha ̣m vi sai số nhỏ 3%, kế t quả thu đươ ̣c của luâ ̣n văn phù hơ ̣p với số liê ̣u khuyể n cáo Với việc d ùng lượng từ 100 keV đế n 300 keV để phân tích , đó cho ̣n va ̣ch gamma 258,84 keV của chính xác định hoạt độ 238 U để 238 U các va ̣ch đươ ̣c cho ̣n nằ m xa xác đỉnh khác , không có sự chồ ng châ ̣p không cầ n tách đỉnh cơng trình 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Sai số kết thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số hệ thống Việc giảm thiểu sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi xác cho hệ đo,… Trong q trình xử lý số liệu, đỉnh gamma lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, khơng bị can nhiễu bởi đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng cơng cụ tốn học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số: F   F   i  ai n   ai2  Các sai số đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm đỉnh gamma, sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số số liệu hạt nhân chu kỳ bán rã, hệ số phân nhánh xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, sai số khác,… Tuy nhiên với viê ̣c d ùng lượng từ 100 keV đế n 300 keV để phân tích, đó cho ̣n va ̣ch gamma 258,84 keV của chin ́ h 238 238 U để xác đinh ̣ hoa ̣t đô ̣ U các va ̣ch đươ ̣c cho ̣n nằ m xa xác đin ̉ h khác , không có sự chồ ng châ ̣p không cầ n tách đỉnh cơng trình 36 KẾT ḶN  Về mă ̣t lý thuyế t đề tài đã tiế n hành nghiên cứu tổ ng quan các đă ̣c trưng nhiên liệu Urani phương pháp xác định chúng: - Nghiên cứu khái quát nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani Đã chỉ sự khác về thành phầ n đồ ng vi ̣và đó thành phầ n phổ gamma phát từ nhiên liệu Urani tự nhiên, Urani chưa sử du ̣ng và đã qua sử du ̣ng - Cơ sở của viê ̣c nhâ ̣n diê ̣n và xác đinh ̣ hoa ̣t đô ̣ các đồ ng vi ̣phó ng xa ̣ nhiên liê ̣u dựa vào phổ gamma của các nhiên liê ̣u phát  Về mă ̣t thực nghiê ̣m đề tài trình bày kết nghiên cứu thực nghiệm xác định đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran theo phương pháp : Phương pháp sử du ̣ng đă ̣c trưng hiê ̣u suấ t ghi detector Planar không thay đổ i khoảng lươ ̣ng từ 20 keV đế n 100 keV và phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suấ t ghi Đã tiế n hà nh xác đinh ̣ đô ̣ giàu của mô ̣t nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu thấ p và mô ̣t mẫu nhi ên liê ̣u uran nghèo , theo phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suấ t ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, kế t quả thu đươ ̣c của luâ ̣n văn phù hơ ̣p với số liê ̣u khuyể n cáo Với việc d ùng lượng từ 100 keV đế n 300 keV để phân tích , chọn vạch gamma 258,84 keV của chin ́ h 238 U để xác đinh ̣ hoa ̣t đô ̣ 238 U vạch chọn nằm xa xác đỉnh khác , không có sự chồ ng châ ̣p không cầ n tách đỉnh cơng trình [12] Phương pháp sử du ̣ng đă ̣c trưng hiê ̣u suấ t gh i detector Planar không thay đổ i khoảng lươ ̣ng từ 20 keV đế n 100 keV và phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suấ t ghi Phương pháp sử du ̣ng vùng planar của detector cầ n phải tiế n hành đo nhiề u phổ gammar của cùng mẫu với khố i lư ợng khác tiến hành hiệu chỉnh hấp thụ tia mẫu Tuy nhiên phương pháp này cho kế t quả sai khác với số liê ̣u chuẩ n 13% Trên thực tế thì phương pháp này không đươ ̣c sử dụng 37 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 [2] PGS.TS Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học Kỹ thuật Hà Nội (2006) [3] Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội 2009 [4] TS Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN Tập giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội Tài liệu tiếng Anh [5] A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No (2012) 77-8 [7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996 [10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280 [11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417 38 [12] Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu /U ratio of PỬ Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314 [13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73 [14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003) 39 ... TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC... thực nghiệm độ giàu thường xác định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suấ t ghi 3.2 Xác định độ giàu nhiên liệu uran đƣợc làm giàu thấp Mẫu U 4.46 dạng viên nhiên liệu hạt nhân làm giàu, dạng... NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Luâ ̣n văn tiế n hành xác định độ giàu mẫu nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấ p độ giàu cao, đươ ̣c ký hiê ̣u U 4.46 U 36 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani