Luận án tiến sĩ nghiên cứu xác định hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố nặng trong mẫu môi trường

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ CÔNG HẢO NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ MỘT SỐ NGUYÊN TỐ NẶNG TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ ALPHA Chuyên ngành: Vật Lý Nguyên tử Hạt nhân Mã số chuyên ngành: 62 44 05 01 Phản biện 1: PGS TS Nguyễn Trung Tín Phản biện 2: PGS TS Nguyễn Văn Hùng Phản biện 3: TS Trương Thị Hồng Loan Phản biện độc lập 1: PGS TS Lê Hồng Khiêm Phản biện độc lập 2: TS Nguyễn Đông Sơn NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC PGS.TS Châu Văn Tạo TS Nguyễn Văn Đơng Tp Hồ Chí Minh - 2013 i Cộng Hoà Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập - Tự Do - Hạnh Phúc oo0oo LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan công trình nghiên cứu riêng tơi với Thầy hướng dẫn khoa học Các kết nêu luận án trung thực, không chép từ cơng trình chưa cơng bố cơng trình khác Tác giả luận án ii LỜI CẢM ƠN Bên cạnh tự nỗ lực từ thân để có kết tốt nghiên cứu hoàn thành luận án, tác giả luận án nhận quan tâm giúp đỡ tận tình nhiều người Tác giả xin bày tỏ lòng trân trọng cảm ơn đến: Bậc sinh thành với gia đình, người sát cánh, động viên ủng hộ mặt tinh thần Thầy PGS.TS Mai Văn Nhơn, cựu trưởng môn Vật lý Hạt nhân, người đưa định mang tính chất bước ngoặt nghiệp khoa học thông qua việc hướng dẫn thành công luận án thạc sĩ vào năm 2008 Tôi xin cảm ơn Thầy hướng dẫn cho luận án tiến sĩ tơi, người gương mẫu tinh thần thái độ làm việc đầy trách nhiệm nghiêm túc trung thực nghiên cứu khoa học Khi bắt đầu thực luận án này, hệ phổ kế alpha, thứ máy móc phương tiện phục vụ cho thí nghiệm mà tơi có tay gần số khơng Chính bối cảnh thiếu thốn vậy, Thầy thầy hướng dẫn phụ cho luận án tiến sĩ người động viên giúp đỡ vấn đề trang bị máy móc phương tiện phục vụ cho thí nghiệm Ngồi ra, Thầy cịn người gợi ý cho vấn đề vươn tới tầm quốc tế thông qua việc công bố nghiên cứu tạp chí khoa học quốc tế có uy tín hội nghị khoa học Kết sau nhiều năm nỗ lực, Thầy có chung với ba báo cơng bố quốc tế nhiều báo nước hội nghị khoa học Quý Thầy Cô Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh ln tạo điều kiện tốt để tơi thực việc nghiên cứu khoa học phục vụ cho luận án Thầy PGS.TS Nguyễn Nhật Khanh, PGS.TS Đặng Văn Liệt với cương vị cựu Trưởng Khoa, TS Lê Vũ Tuấn Hùng & TS Huỳnh Trúc Phương, Phó trưởng Khoa Vật lý & Vật lý Kỹ thuật, Thầy ThS Trần Phong Dũng Trưởng Phịng Tổ Chức iii Cơ TS Trương Thị Hồng Loan, Phó trưởng mơn Vật lý Hạt nhân động viên nhắc nhở, tạo điều kiện thuận lợi cho tơi q trình làm luận án Ban Giám hiệu trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí Minh tạo điều kiện thuận lợi cho – nghiên cứu sinh trường việc thực dự án khoa học, cung cấp nguồn kinh phí để thực đề tài khoa học phục vụ cho luận án TS Trần Văn Hùng, Trung tâm Nghiên cứu Triển khai Công nghệ Bức xạ, PGS TS Nguyễn Nhị Điền, TS Nguyễn Văn Hùng PGS TS Nguyễn Trung Tính có đóng góp ý kiến quý báu trình làm luận án tác giả Cử nhân (CN) Ninh Đức Tuyên, CN Nguyễn Văn Mai, ThS Thái Mỹ Phê, CN Đào Văn Hồng, Phịng An tồn Bức xạ Môi Trường, Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM, nhiệt tình giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi mượn nguồn chuẩn, mẫu chuẩn đầu dị alpha PIPS phục vụ cho việc thí nghiệm Và cuối xin cảm ơn TS Surbeck gởi mẫu đĩa MnO2 dùng cho việc phân tích thử nghiệm đồng vị 226Ra, GS Itahashi thảo luận góp ý q báo vấn đề thực nghiệm, Bộ Giáo dục, Văn hoá, Thể thao, Khoa học Kỹ thuật Nhật Bản (MEXT) trường Đại học Hokkaido Nhật Bản tạo điều kiện cho tham gia nghiên cứu nâng cao chuyên môn khoảng thời gian từ 10/2011 đến 3/2012 Tp.Hồ Chí Minh ngày tháng 02 năm 2013 iv MỤC LỤC Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Mục lục iv Bảng chữ viết tắt vii Danh mục bảng ix Danh mục hình vẽ xi Mở đầu 14 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Tình hình nghiên cứu giới nước liên quan đến việc xác định hàm lượng phóng xạ số nguyên tố kim loại nặng mẫu môi trường hệ phổ kế alpha 1.1.1 Tình hình nghiên cứu giới 1.1.2 Tình hình nghiên cứu Việt Nam 17 1.1.3 Những vấn đề tồn liên quan đến luận án 18 1.2 Tổng quan lý thuyết alpha 20 1.2.1 Các họ phóng xạ tự nhiên Uranium Thorium môi trường 20 1.2.1.1 Chuỗi phân rã Uranium 21 1.2.1.2 Chuỗi phân rã Thorium 26 1.2.2 Đặc điểm hạt alpha 27 1.2.3 Sự lượng hạt nặng mang điện nói chung hạt alpha nói riêng mơi trường vật chất 28 1.2.3.1 Quãng chạy hạt mang điện 29 1.2.3.2 Quãng chạy suất hãm tương đối hạt alpha vật chất 30 1.2.3.3 Sự mát lượng trình ion hố cơng thức Bethe 31 1.3 Kết luận chương 32 v CHƯƠNG 2: CÁC PHƯƠNG PHÁP THƯỜNG ĐƯỢC SỬ DỤNG CHO VIỆC PHÂN TÍCH CÁC ĐỒNG VỊ PHĨNG XẠ TRONG MẪU MƠI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA 33 2.1 Giới thiệu 33 2.2 Thu thập chuẩn bị mẫu đo 36 2.2.1 Sự ràng buộc thời gian 37 2.2.2 Sấy khô mẫu 37 2.2.3 Xử lý mẫu nước 38 2.3 Tro hố hồ tan mẫu 38 2.4 Các chất đánh dấu sử dụng phân tích mẫu hệ phổ kế alpha 40 2.4.1 Đồng vị uranium 41 2.4.2 Đồng vị thorium 42 2.4.3 Đồng vị radium 43 2.4.4 Đồng vị polonium 44 2.5 Các quy trình tách hố phổ biến 45 2.5.1 Polonium-210 45 2.5.2 Chì (210Pb) 47 2.5.3 Đồng vị uranium 48 2.5.4 Đồng vị thorium 49 2.5.5 Đồng vị radium 50 2.6 Các phương pháp tạo mẫu đo phù hợp cho phép phân tích sử dụng hệ phổ kế alpha 53 2.6.1 Phương pháp lắng đọng tự phát polonium 53 2.6.2 Phương pháp mạ điện phân với dung dịch đệm sulfate, hữu alcohol ammonium acetate/ acid nitric 55 2.6.3 Phương pháp đồng kết tủa 56 2.7 Kết luận chương 57 vi CHƯƠNG 3: XÁC ĐỊNH NHANH CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN URANIUM, THORIUM, RADIUM VÀ POLONIUM TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA 59 3.1 Giới thiệu 59 3.2 Dụng cụ, thiết bị hoá chất phục vụ cho thí nghiệm 61 3.2.1 Hố chất 61 3.2.2 Dụng cụ thiết bị hỗ trợ 62 3.2.3 Thiết bị phân tích hoạt độ phóng xạ alpha 63 3.2.3.1 Buồng chân không 64 3.2.3.2 Đầu dò Alpha PIPS 64 3.2.3.3 Các thông tin nguồn chuẩn 65 3.3 Xây dựng quy trình tách chiết thorium tạo nhanh nguồn alpha thorium uranium 65 3.3.1 Thiết kế dụng cụ điện phân 65 3.3.2 Quy trình tách chiết thorium 66 3.3.3 Quy trình tạo nhanh nguồn alpha thorium uranium phương pháp mạ điện phân kết tủa 68 3.3.3.1 Chuẩn bị dung dịch uranium thorium cho việc tạo nguồn alpha 68 3.3.3.2 Quy trình điện phân tạo nhanh nguồn alpha thorium uranium 68 3.3.3.3 Các kết thảo luận quy trình tạo nhanh nguồn alpha thorium uranium phương pháp mạ điện phân kết tủa 70 3.4 Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ radium mẫu môi trường đĩa hấp thu MnO2 77 3.4.1 Giới thiệu 77 3.4.2 Quy trình tạo đĩa MnO2 dùng để hấp thụ 226Ra 78 vii 3.4.3 Bố trí thí nghiệm hấp thu 226Ra đĩa MnO2 80 3.5 Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ polonium mẫu mơi trường đĩa đồng 83 3.5.1 Giới thiệu 83 3.5.2 Quy trình lắng đọng 210Po đĩa đồng 84 3.6 Xây dựng quy trình xác định nhanh đồng thời đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium, thorium radium mẫu dung dịch mẫu rắn hệ phổ kế alpha 86 3.6.1 Giới thiệu 86 3.6.2 Quy trình phân tích polonium, uranium, thorium radium 86 3.6.2.1 Xử lý hố mẫu (hồ tan mẫu) 86 3.6.2.2 Tách hoá đồng vị polonium 87 3.6.2.3 Tách hoá đồng vị uranium 87 3.6.2.4 Tách hoá đồng vị thorium 88 3.6.2.5 Tách hoá đồng vị radium 88 3.6.2.6 Kết thảo luận 90 3.7 Kết phân tích thử nghiệm mẫu nước mẫu thuốc 95 3.7.1 Kết phân tích thử nghiệm mẫu nước uống đóng chai 95 3.7.2 Kết phân tích thử nghiệm mẫu thuốc 96 3.8 Kết luận chương 99 Kết luận chung 100 Tài liệu tham khảo 108 Phụ lục 122 viii BẢNG CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Việt Tiếng Anh ADC Bộ biến đổi tương tự số Analog to Digital Converter CPU Bộ xử lý trung tâm Central Processing Unit CyDTA trans-1,2DiaminocyclohexaneN,N,N',N'-tetraacetic acid DAAP Diamylamyl-phosphate DDTC Diethylammonium diethyldithiocarbamate DEHPA Di-ethylhexyl phosphoric acid N,N,N’,N’-tetraoctyl- DGA diglycolamide DTPA Diethylenetriaminepentaacetic acid EDTA Ethylenediaminetetraacetic acid FWHM Độ rộng nửa chiều cao cực đại (Độ phân giải lượng) HPGe IAEA PIPS Full Width at Half Maximum High Purity Germanium Cơ quan Năng lượng Nguyên tử International Atomic Energy Quốc tế Agency Đầu dò Silic nuôi cấy ion thụ động Passivated Implanted Planar Silicon SRIM The Stopping and Range of Ions in Matter ix TBP Tri-butyl phosphate TOPO Trioctylphosphine oxide VAEI Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Vietnam Atomic Energy Nam Institute 116 [76] Krogh, T.E., (1982) “Improved accuracy of U-Pb zircon dating by selection of more concordant fractions using a high gradient magnetic separation technique”, Geochimica er Cosmocfrimica Acta, 46, 631-635 [77] Krushevska, A., Barnes, R.M., (1994), “Inductively coupled plasma atomic emission spectrometric determination of aluminium, barium, silicon, strontium, and titanium in food after sample fusion”, Analyst 119, 131-134 [78] Lally, A.E., Glover, K.M., (1984), “Source preparation in alpha spectrometry”, Nucl Instrum Methods Phys Res 223, 259-265 [79] Lariviere, D., Epov, V.N., Reiber, K.M., Cornett, R.J., Evans, R.D., (2005), “Micro-extraction procedures for the determination of Ra-226 in well waters by SF- ICP-MS”, Anal Chim Acta, 528 175-182 [80] Laurai, D.C., Godoy, J.M., (1988), “A sequential analytical method for the determination of U-238, Th-232, Th-228, Ra-228 and Ra-226 in environmental samples”, Sci Total Environ 70, 83-99 [81] Lawrie, W.C., Desmond, J.A., Spence, D., Anderson, S., Edmondson, C., (2000), “Determination of radium-226 in environmental and personal monitoring samples”, Appl Radiat Isot 53 (1-2) 133-137 [82] Lowson, R.T & Short S.A., (1986), “Analysis for the radionuclides of the natural uranium and thorium decay chains with special reference to uranium mine tailings”, Australian Atomic Energy Commission AAEC/E6l1, Lucas Heights [83] Lozano, J.C., Fernandez, F., Gomez, J.M.G., (1997), “Determination of radium isotopes by BaSO4 coprecipitation for the preparation of alphaspectrometric sources”, J Radioanal Nucl Chem 223, (1-2), 133-137 [84] Luskus, C A., (1998), “Electroplating versus microprecipitation of the actinides in alpha-spectroscopic analysis”, J Radioanal Nucl Chem 234 (12), 287-292 [85] Marhol, M (1982), “Ion exchangers in analytical chemistry Their properties and use in inorganic chemistry”, Volume 14 of Wilson & Wilson’s 117 Comprehensive Analytical Chemistry Elsevier Scientific Publishing Company, Amsterdam [86] Martin, A & Blanchard, R.L., (1969), “The thermal volatilisation of caesium137, polonium-210 and lead-210 from in vivo labelled samples”, Analyst 94, 441-446 [87] Martin, P & Hancock, G., (1987), “Radionuclide analytical technique development”, ARRRI Annual Research Summary 1986-87 Australian Government Publishing Service, Canberra, 78-83 [88] Martin, P and Hancock, G.J (2004), “Routine analysis of naturally occurring radionuclides in environmental samples by alpha-particle spectrometry”, Supervising Scientist Report 180, Supervising Scientist Division, Darwin NT, http://www.environment.gov au/ssd/publications/ssr/180.html [89] Martin, P., and Hancock, G J., (1991), “Determination of Ra in environmental samples by α- particle spectrometry”, Appl Radiat Isot 42 (1), 63-69 [90] Maxwell III, S.L., (2006), “Rapid method for 226Ra and 228Ra analysis in water samples”, J Radioanal Nucl Chem 270 (3), 651-655 [91] Michel, J., Moore, W.S., King, P.T., (1981), “γ-Ray spectrometry for determination of radium-228 and radium-226 in natural waters”, Anal Chem 53 (12), 1885-1889 [92] Moon, D.S., Burnett, W.C., Nour, S., Horwitz, P., Bond, A., (2003), “Preconcentration of radium isotopes from natural waters using MnO2 Resin”, Appl Radiat Isot 59 (4), 255-262 [93] Moore, W.S., Reid, D., (1973), “Extraction of radium from natural waters using manganese- impregnated acrylic fibers”, J Geophys Res., 78(36), pp 8880-8886 [94] Nozaki, Y., Tsunogai, S., (1973), “A simultaneous determination of lead-210 and polonium-210 in sea water”, Anal Chim Acta, 64, pp 209-216 [95] Parker, W., Bildstein, H., & Getoff, N., (1963), “Quantitative Electrodeposition of Thorium and Uranium”, Nature 200, 457-458 118 [96] Percival, D.R., Martin, D.B., (1974), “Sequential determination of radium226, radium-228, actinium-227, and thorium isotopes in environmental and process waste samples”, Anal Chem 46 (12), 1742-1749 [97] Pietruszka, A.J., Carlson, R.W., Hauri, E.H., (2002), “Precise and accurate measurement of 226 Ra-230Th-238U disequilibria in volcanic rocks using plasma ionization multicollector mass spectrometry”, Chem Geol 188, 171-191 [98] Pillai, K C., Matkar, V M., (1987), “Determination of plutonium and americium in environmental samples and assessment of thorium in bone samples from normal and high background areas”, J Radioanal Nucl Chem 115(2), pp 217-229 [99] Purkl, S., Eisenhauer, A., (2003), “A rapid method for α-spectrometric analysis of radium isotopes in natural waters using ion-selective membrane technology, Appl Radiat Isot 59 (4), [100] Rodriguez-Alvarez, M.J., Sanchez, F., (1995), “Measurement of radium and thorium isotopes in environmental samples by alpha-spectrometry”, J Radioanal Nucl Chem 191 (1) 3-13 [101] Rodushkin, I., Axelsson, M.D., Burman, E., (2000), “Multielement analysis of coal by ICP techniques using nebulization and laser ablation”, Talanta 51, 743-759 [102] Roman, D (1984), “Electrodeposition of radium from aqueous solutions” International Journal of Applied Radiation and Isotopes 35, 990-992 [103] Saidou, et al., (2007), “Calibration of an HPGe detector and self-attenuation correction for 210 Pb: Verification by alpha spectrometry of 210 Po in environmental samples”, Nucl Instrum Methods Phys Res 66, 215 – 222 [104] Sanchez Cabeza, J.A., et.al., (1993), “Optimization and Calibration of a Low Background Liquid Scintillation Counter for the Simultaneous Determination of Alpha and Beta Emitters in Aqueous Samples”, (Proceedings of “Advances in Liquid Scintillation Spectrometry 1992), Tucson, Arizona, Radiocarbon 119 [105] Schulz, R K., Wink, G T., Fujii, L M (1981), “Sequential Determination of Neptunium-237, Plutonium-238, Plutonium-239,240, Americium-241, and Curium-244 in Plant Material”, Soil Science, 132(1), pp 83-88 [106] Sebesta, F & Stary, J., (1974), “A generator for preparation of carrier-free 224 Ra” Journal of Radioanalytical Chemistry, 21, 151-155 [107] Short, S.A., (1986), “Measurement of all radium isotopes at environmental levels on a single electrodeposited source”, Nucl Instrum Methods Phys Res B17, 540-544 [108] Sidle, W.C., Shanklin, D., Lee, P.Y., Roose, D.L., (2001), “226Ra and 228 Ra activities associated with agricultural drainage ponds”, J Environ Radioact 55, 29-46 [109] Sill, C.W., (1983), “Determination of radium-226 by high resolution alpha spectrometry”, CONF-830695-7 [110] Sill, C.W., Olson, D.G., (1970), “Sources and prevention of recoil contamination of solid- state alpha detectors”, Anal Chem 42 1596-1607 [111] Sill, C.W., Puphal, K.W., Hindman, F.D., (1974), “Simultaneous determination of alpha- emitting nuclides of radium through californium in soil”, Anal Chem 46 (12), 1725-1737 [112] Sill, C.W., Williams, R.L., (1981), “Preparation of actinides for αspectrometry without electrodeposition”, Anal Chem 53 412-415 [113] Smeller, J M., (1995), “Comparison of sample preparation methods for the spectrophotometric determination of phosphorus in soil and coal fly ash”, Analyst 120, 207-210 [114] Smith, J.D & Hamilton, T.F (1984), “Improved technique for recovery and measurement of polonium-210 from environmental samples”, Analytica Chimica Acta 160, 69-77 [115] Soret, C., Tauveron, N., (1972), “Preparation of thin uranium films by electrodeposition: application to thorium and radium”, Technical Report CEAR-4297, Commissariat a l'Energie Atomique, Bruyeres-le-Chatel, France 120 [116] Suhr, N.H., Ingamells, C.O., (1966), “Solution technique for analysis of silicates”, Anal Chem 38, 730-734 [117] Talvite, N.A., (1972), “Electrodeposition of actinides for alpha spectrometric determination”, Anal Chem 44, 280-283 [118] Testa, C et al., (1989), “Separation and determination of uranium and radium-226 in phosphorites and their industrial derivatives by extraction chromatography”, J Radioanal Nucl Chem., 129, 191-200 [119] Thakkar, A.H., Fern, M.J., Mccurdy, D., (2005), “A rapid determination of Ra-226 and Ra-224 using extraction chromatography”, Environmental Radiochemical Analysis II, RSC Publishing [120] Truscott, J.B., et al., (1999), “Determination of natural uranium and thorium in environmental samples by ETV-ICP-MS after matrix removal by on-line solid phase extraction”, J Anal At Spectrom 14, 627-631 [121] Turhan, S., (2008), “Assessment of the natural radioactivity and radiological hazards in Turkish cement and its raw materials”, J Environ Radioact 99, 404–414 [122] Vera Tomé, F.; Martin Sánchez, (1991), “Optimizing the parameters affecting the yield and energy resolution in the electrodeposition of uranium”, 42, 135140 [123] Volpe, A.M., Olivares, J.A., Murrell, M.T., (1991), “Determination of radium isotope ratios and abundances in geologic samples by thermal ionization mass spectrometry”, Anal Chem 63 (9), 913-916 [124] Whitehead, N.E., Ditchburn, R.G., Mccabe, W.J., Van Der Raaij, R., (1992), “Factors affecting the electrodeposition of 226 Ra”, J Radioanal Nucl Chem 160 (2), 477-485 [125] Yamamoto, M., Komura K., Ueno K., (1989), “Determination of low-level 226 Ra in environmental water samples by alpha-ray spectrometry”, Radiochim Acta 46, 137-142 121 [126] Yamato, A., (1982), “For the determination of 241 Am and plutonium in environmental and biological samples”, Journal of Radioanalytical Chemistry, 75, 265-273 [127] Zikovsky, L., (2002), “Determination of alpha-radioactivity in ground water by precipitation of alpha-emitters with sulphates and hydroxides”, J Radioanal Nucl Chem 251 (2), 329-331 122 PHỤ LỤC Phụ lục Tính nồng độ hoạt độ đồng vị phóng xạ alpha sai số: Về việc tính nồng độ hoạt độ đồng vị phóng xạ alpha mẫu phân tích diễn tả theo công thức (1) Tùy theo đơn vị khối lượng mẫu cần phân tích (Kg, g L…) mà đơn vị nồng độ hoạt độ đồng vị phóng xạ alpha diễn tả theo Bq/kg hay Bq/L A= S(E) ε (E)  t  Y  m  fg  Iα (E) (1) Trong đó: A hoạt độ thời điểm đo (Bq), S diện tích đỉnh phổ alpha sau trừ phông ε (E) hiệu suất ghi nhận detector, t thời gian đo mẫu, fg hệ số hình học phép đo Y hiệu suất tách hóa đồng vị phóng xạ quan tâm hay hiệu suất tạo mẫu trường hợp phân tích đồng vị phóng xạ polonium radium m khối lượng mẫu phân tích thể tích mẫu cần phân tích (kg L) Iα (E) xác suất phát alpha (xác suất phát alpha đồng vị phóng xạ tự nhiên cao gần 100%) Do đồng vị phóng xạ 210Po có chu kì bán hủy ngắn (T1/2 = 138,4 ngày) nên việc hiểu chỉnh hoạt độ phân rã cần thiết Như hoạt độ tính theo cơng thức (2) 210 Po 123  Tt m A=  1/2    S(E)   ε (E)  t  Y  m  f g  Iα (E)  (2) Trong đó: tm thời gian thu thập mẫu đến lúc đo (ngày), T1/2 chu kỳ bán rã 210 Po Y hiệu suất tạo mẫu 210Po Trong khuôn khổ luận án, hiệu suất tạo mẫu 210 Po 226 Ra tính tốn theo cơng thức (3): Y=1- S2 S1 (3) Trong S1 S2 diện tích đỉnh phổ alpha thu lần tạo mẫu thứ mẫu sau đo hệ phổ kế alpha Như sai số việc phân tích diễn tả theo công thức (4)  tm     T1/  A  2 2 2  f g   S      Y   m  A               f Y m  S    g   (4) Đối với trường hợp sử dụng mẫu chuẩn phân tích IAEA để đánh giá tính khả thi phương pháp hay quy trình việc tính hiệu suất tách hóa diễn tả theo công thức (5)  Tt m Y=  1/2    S(E)   ε (E)  t  AS  m  fg  Iα (E)  (5) 124 Phụ lục 2: Tính tốn hoạt độ phóng xạ chì 210Pb thơng qua việc xác định hoạt độ 210Po Xét chuổi phóng xạ sau: 210 Pb  210Bi  210Po  206Pb (chì bền) Ta có: dN1 (t)  1N1 (t) dt (1) dN2 (t)  1N1 (t)   N2 (t) dt (2) dN3 (t)   N2 (t)  3 N3 (t) dt (3) Trong 1, 2, and 3 số phân rã 210Pb, 210Bi 210Po; N1(t), N2(t) N3(t) số hạt nhân 210 Pb, 210 Bi and 210 Po thời điển phân tích; N1(0), N2(0) N3(0) số hạt nhân 210Pb, 210Bi and 210Po thời điểm t = (N2(0) = N3(0) = 0) Phương trình (1) có nghiệm: N1 (t)  C1 (t)e1t (4) 1C1 (t)e1t  C1' (t)e1t  1C1 (t)e1t (5)  C1' (t)e1t   C1' (t)   C1' (t)  C1 (0)  const (6) N1 (t)  C1 (0)e1t (7) N1 (0)  C1 (0)e1  C1 (0) (8)  N1 (t)  N1 (0)e1t (9) Do đó, Khi t = 0, Do dN2 (t)   N2 (t) có nghiệm: dt N2 (t)  C2 (t)e2t (10) Khi viết lại (2) ta được: 2C2 (t)e2t  C2' (t)e2t  1N1 (0)e1t  2C2 (t)e2t (11)  C2' (t)e2t  1N1 (0)e1t  C2' (t)  1N1 (0)e(2 1 )t (12) 125  C2 (t)   C2' (t)dt   1N1 (0)e( 2 1 )t dt  C2 (t)  (13) 1N1 (0) (2 1 )t e  C2 (0) 2  1 (14) Do đó,   N (0)   N (0) N (t)   1 e( 2 1 )t  C2 (0)  e2 t  1 e1t  C2 (0)e 2t   1    1  (15) Khi t = 0, N2 (0)  1N1 (0) 1 e  C2 (0)e2    1  C2 (0)    N2 (t)  Phương trình (16) 1N1 (0)   1 (17) 1N1 (0) 1t 1N1 (0) 2t 1N1 (0) 1t 2t e  e  e e 2  1   1   1   (18) dN3 (t)  3 N3 (t) có nghiệm: dt N3 (t)  C3 (t)e3t (19) Viết lại (3): 3C3 (t)e3t  C3' (t)e3t   C3' (t)e3t   C3' (t)  1 N1 (0) 1t 2t e e  3C3 (t)e3t   1  1 N1 (0) 1t 2t e e   1    (21) 1 N1 (0) 1t 2t 3t e e e   1    (22)  12 N1 (0) 3 1 t 3 2 t e e   1   N (0) 3 1 t 3 2 t  C3 (t)   C3' (t)dt   e e dt 2  1  C3' (t)   1 N1 (0)  e 3 1 t e3 2 t   C3 (t)      C3 (0)   1  3  1 3    (20)  (23) (24) (25) 126 Do đó, ta có  1 N1 (0)  e3 1 t e3 2 t    t  N3 (t)       C3 (0)  e    1  3  1 3       N (0)  e1t e2t  3t      C3 (0)e   1  3  1 3    At t = 0, (26) 1 N1 (0)  e1 e2  3 N3 (0)   0    C3 (0)e   1  3  1 3     C3 (0)    N3 (t)  (27) 1 N1 (0)  1  1 N1 (0)      1  3  1 3     1  3    3  (28) 1 N1 (0)  e1t e2 t  1 N1 (0)  e3t     1  3  1 3     1  3    3     2e1t  2e2 t  2e3t  1N1 (0)         1   3  1   1     3     1  3    3   (29) Hoạt độ 210Po (A3(t)): A3 (t)  3 N3 (t)    23e1t  23e2t  23e3t  1N1 (0)         1   3  1   1     3     1  3    3      23e1t  23e2t  23e3t  A1 (0)         1   3  1   1     3     1  3    3   (30) Trong A1(0) hoạt độ 210Pb thời điểm t = Vậy hoạt độ 210Pb cần phân tích diễn tả phương trình (31) A1 (0)  A3 (t)   3e  23e2t  23e3t    2  1   3  1   1     3     1  3    3  1t (31) 127 Phụ lục 3: Tiêu chuẩn đánh giá mẫu chuẩn IAEA - Giá trị đánh giá thực, kết “chấp nhận”nếu: 2 A ref  Alab  2,58  u ref  u lab (1) Trong đó, Alab hoạt độ phịng thí nghiệm (lab) phân tích, Aref hoạt độ chuẩn IAEA (ref), ulab sai số tuyệt đối phịng thí nghiệm, uref sai số tuyệt đối IAEA Hệ số 2,58 cho độ tin cậy 99% - Giá trị dự đốn (P) tính theo cơng thức: u  u  P  100%   ref    lab   A ref   Alab  (2) Giá trị phịng thí nghiệm “chấn nhận (A)” : P  LAP (3) LAP (giá trị dự đoán giới hạn) quy định quan lượng nguyên tử quốc tế IAEA Trong trường hợp hai giá trị khơng chấp nhận giá trị tương đối (RB) so sánh MAB (giá trị chấp nhận cực đại) Khi RBMAB, kết „„khơng chấp nhận (F)‟‟ Trong MAB (giá trị chấp nhận cực đại) quy định tùy vào hoạt độ đồng vị mẫu Trong đó, giá trị LAP MAB xác định phụ thuộc vào hoạt độ riêng đồng vị Quy định áp dụng 15% hoạt độ riêng đồng vị phóng xạ lớn 5Bq/kg, 20% cho đồng vị phóng xạ có hoạt độ 1Bq/kg5Bq/kg 25% cho đồng vị phóng xạ có hoạt độ nhỏ 1Bq/kg 105 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ Lê Cơng Hảo, Nguyễn Đình Gẫm, Huỳnh Trúc Phương, Trần Duy Tập (2006) “Lắp Đặt Và Vận Hành Hệ Phân Tích Alpha Với Detector Bán Dẫn Dùng Trong Phân Tích Mẫu Mơi Trường” Báo cáo đề tài nghiên cứu cấp trường – Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí minh, mã số T2006 – 14 Lê Cơng Hảo, Mai Văn Nhơn, Nguyễn Đình Gẫm, Hồ Viết Sinh (2006) “Khai Thác Và Vận Hành Hệ Phân Tích Alpha Với Bộ Mẫu Chuẩn” Hội nghị khoa học Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí minh Lê Cơng Hảo, Mai Văn Nhơn, Nguyễn Đình Gẫm (2006) “ Nghiên Cứu Khả Năng Ứng Dụng Của Srim – 2006 Cho Việc Tính Tốn Năng Suất Hãm Và Quãng Chạy Hạt Alpha Trong Vật Liệu” Hội nghị khoa học Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí minh Huỳnh Trúc Phương, Lê Cơng Hảo, Nguyễn Đình Gẫm (2006) “Khảo Sát Các Đặc Trưng Của Detector HPGe Tại Bộ Môn Vật Lý Hạt Nhân – Ứng Dụng Xác Định Hoạt Độ Phóng Xạ Tự Nhiên Trong Mẫu Đất” Báo cáo đề tài nghiên cứu cấp trường – Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí minh, mã số T2006 – 14 Huỳnh Trúc Phương, Lê Công Hảo, Trịnh Hoa Lăng, Trần Duy Tập, Nguyễn Đình Gẫm, Nguyễn Thị Mỹ (2007) “Khảo Sát Hoạt Độ Phóng Xạ Của Uranium, Thorium Potasium Trong Rau Cải Ở Tp Hồ Chí Minh” Báo cáo đề tài nghiên cứu cấp trường – Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí minh, mã số T2007 – 03 Huỳnh Trúc Phương, Lê Công Hảo, Trịnh Hoa Lăng, Trần Duy Tập, Nguyễn Đình Gẫm, Nguyễn Thị Mỹ (2008) “Phát Triển Phương Pháp Chuẩn Hóa K0 – INAA Trong Phân Tích Kích Hoạt Neutron Cho Nguồn Neutron Đồng Vị Am – Be Tại Bộ Môn Vật Lý Hạt Nhân” Đề tài NCKHN cấp Đại Học Quốc Gia Tp Hồ Chí minh, mã số B2008 – 18 – 09 Lê Cơng Hảo, Mai Văn Nhơn, Nguyễn Đình Gẫm, Hồ Viết Sinh, (2008), “Khai Thác Và Vận Hành Hệ Phân Tích Alpha Analyst Với Bộ Mẫu Chuẩn”, Tạp chí phát triển khoa học công nghệ, ĐHQG TPHCM, 11(6), tr 79-84 106 Lê Cơng Hảo, Nguyễn Đình Gẫm, (2008), “Nghiên cứu khả ứng dụng SRIM-2006 cho việc tính tốn suất hãm qng chạy hạt alpha vật liệu”, Tạp chí phát triển khoa học công nghệ, ĐHQG TPHCM, 11(10), tr 61-65 Lê Cơng Hảo, Nguyễn Đình Gẫm (2008) “ Ứng Dụng Phổ Kế Năng Lượng Alpha Để Xác Định Năng Lượng Mất Mát Của He Trong Vật Liệu Và Bề Dày Của Foil Kim Loại” Đề tài NCKH cấp trường – Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí Minh, mã số T2008 – 09 10 Lê Cơng Hảo, Nguyễn Đình Gẫm (2009) “Nghiên cứu chế tạo dung dịch mẫu chuẩn mẫu chuẩn Uranium” Đề tài nghiên cứu cấp trường – Trường ĐHKHTN Tp Hồ Chí Minh, mã số đề tài: T2009-13 11 Lê Cơng Hảo, Đồn Thị Hiền, Võ Hồng Hải, Trần Duy Tập, Châu Văn Tạo, Masaharu Nomachi, Shinya Kanamaru, Yosuke Kono, Yuta Otake, Itahashi Takahisa (2009) “Investigating the BiPo decay with FADC 500 Mhz”, Tạp chí phát triển khoa học công nghệ, ĐHQG TPHCM, 12(17), tr 22-28 12 Lê Công Hảo, Châu Văn Tạo, Mai Văn Nhơn, (2010), “Xác định bề dày phôi vật liệu hệ phổ kế Alpha”, Tạp chí phát triển khoa học cơng nghệ, ĐHQG TPHCM, 13(01), tr 5-9 13 Hao, L.C., Tao, C.V., Nhon, M.V., (2010), “Methods for thin foilthickness determination by using alpha spectroscopy”, Kerntechnik, 03, 135-137 14 Hao, L.C., Tao, C.V., Dong, N.V., Nghi, H.N., Dung, P.T., Thong, N.V., (2010), “Rapid preparation of Uranium and Thorium alpha sources by electroplating technique”, Kerntechnik, 06, 381-385 15 Hao, L.C., Tao, C.V., Dong, N.V., Thong, N.V., Linh, D.M., (2011), “Determination of natural uranium, thorium and radium isotopes in water and soil samples by alpha spectroscopy”, Kerntechnik, 04, 285-191 16 Hao, L.C., Tao, C.V., Dong, N.V., Nghi, H.N., Linh, D.M., (2010), “A rapid procedure for extraction and preparation of alpha source thorium from ThO2 sample for alpha spectroscopy”, Proceedings of the topical conference on nuclear 107 physics, high energy physics and astrophysics, Science and technics publishing house, 268-272 17 Lê Công Hảo, Trần Nguyễn Thùy Ngân, Châu Văn Tạo, Nguyễn Văn Đông, (2011), "Determination of 210 Po in cigarettes produced in VietNam by alpha spectroscopy", Proceedings of the second academic conference on natural science for master and Ph D students from Cambodia, Lao and Viet Nam, VNU-HCM Publishing house 270-274 18 Phan Thị Minh Tâm, Châu Văn Tạo Hoàng Đức Tâm, Trần Thiện Thanh, Lê Công Hảo, (2011), "Measurement of radon in botted drinking water in VietNam", Proceedings of the second academic conference on natural science for master and Ph D students from Cambodia, Lao and Viet Nam, VNU-HCM Publishing house, 280-284 19 Le Cong Hao, Miyako Nitta, Ryoko Fujiyoshi, Takashi Sumiyoshi, Chau Van Tao, (2013), “Radiocesium Fallout in Surface Soil of Tomakomai Experimental Forest in Hokkaido due to the Fukushima Nuclear Accident”, Water, Air, & Soil Pollution , 224: 1028 ... TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC LIÊN QUAN ĐẾN VIỆC XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ MỘT SỐ NGUYÊN TỐ KIM LOẠI NẶNG TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA Những đồng vị phóng xạ tự... TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TẠI VIỆT NAM Tại Việt Nam khơng có nhiều nhóm nghiên cứu, phân tích xác định hoạt độ thấp đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ số nguyên tố kim loại nặng mẫu môi trường hệ... tích xác định hoạt độ thấp đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ số nguyên tố kim loại nặng mẫu môi trường hệ phổ kế alpha vấn đề liên quan 1.1.1 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI Để thực tốt