Luận án tiến sĩ nghiên cứu phát triển kỹ thuật trùng phùng gamma gamma ghi sự kiện sự kiện ứng dụng

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM Trương Văn Minh NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN KỸ THUẬT TRÙNG PHÙNG GAMMA - GAMMA GHI SỰ KIỆN - SỰ KIỆN ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ Đà Lạt – 2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM Trương Văn Minh NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN KỸ THUẬT TRÙNG PHÙNG GAMMA - GAMMA GHI SỰ KIỆN - SỰ KIỆN ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON Chuyên ngành: Vật lý Nguyên tử Mã số: 62 44 01 06 LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: PGS.TS Phạm Đình Khang Đà Lạt – 2016 LỜI CẢM ƠN Hoàn thành luận án này, xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến: Thầy PGS TS Phạm Đình Khang tận tình hƣớng dẫn hỗ trợ điều kiện tốt để tơi hồn thành Luận án Thầy TS Nguyễn Xuân Hải trực tiếp giúp đỡ tơi q trình làm thực nghiệm Ban Lãnh đạo Viện Nghiên cứu hạt nhân giúp đỡ việc sử dụng trang thiết bị, thủ tục hành q trình làm luận án Ban Giám hiệu trƣờng Đại học Đồng Nai, Khoa sƣ phạm khoa học Tự nhiên tạo điều kiện tốt cho nghiên cứu, học tập công tác Trung tâm Vật lý – Điện tử, Trung tâm phân tích Trung tâm đào tạo Hạt nhân tạo điều kiện thuận lợi cho thời gian học tập, nghiên cứu tiến hành thực nghiệm Tập thể đề tài KC05.18/11-15 thuộc chƣơng trình trọng điểm cấp nhà nƣớc KC05 cho phép sử dụng hệ đo cộng biên độ xung trùng phùng, kết trực tiếp gián tiếp đề tài KC05.18/11-15 để hoàn thành thực nghiệm liên quan đến nội dung luận án Các bạn bè, đồng nghiệp, gia đình động viên tạo điều kiện thuận lợi cho trình thực luận án Xin chân thành cảm ơn! Trƣơng Văn Minh i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Những nội dung luận án thực dƣới hƣớng dẫn trực tiếp PGS.TS Phạm Đình Khang Mọi tham khảo dùng luận án đƣợc trích dẫn rõ ràng tên tác giả, tên cơng trình, thời gian, địa điểm công bố Mọi chép không hợp lệ, vi phạm quy chế đào tạo, hay gian trá, xin chịu hoàn toàn trách nhiệm Trƣơng Văn Minh ii MỤC LỤC Trang DANH MỤC HÌNH VẼ DANH MỤC BẢNG DANH MỤC CHỮ CÁI VIẾT TẮT MỞ ĐẦU 10 Chƣơng PHƢƠNG PHÁP VÀ ĐỐI TƢỢNG NGHIÊN CỨU 13 1.1 Phƣơng pháp phân tích kích hoạt nơtron 13 1.1.1 Nguyên lí phƣơng pháp 13 1.1.2 Độ nhạy phƣơng pháp NAA 15 1.1.3 Cơ sở lí thuyết NAA 16 1.1.4 Các phƣơng pháp chuẩn hóa 18 1.2 Các hệ đo NAA 21 1.3 Lựa chọn phƣơng pháp ghi đo 22 1.3.1 Vai trò As Se 22 1.3.2 Khó khăn phân tích lựa chọn phƣơng pháp ghi đo 23 1.4 Phƣơng pháp trùng phùng gamma – gamma NAA 26 1.4.1 Lịch sử phát triển phƣơng pháp 26 1.4.2 Nguyên lý phƣơng pháp 28 1.4.3 Tình hình ứng dụng hệ trùng phùng NAA nƣớc ngồi 29 1.4.4 Tình hình nghiên cứu nƣớc 33 1.5 Kết luận chƣơng 35 Chƣơng PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 37 2.1 Hệ thống thực nghiệm 37 2.1.1 Hệ trùng phùng gamma - gamma 37 2.1.2 Vấn đề xác lập tham số hệ đo 39 2.2 Xử lí số liệu thực nghiệm 43 2.2.1 Xử lí số liệu đo đơn dùng đetectơ 43 2.2.2 Xử lí số liệu đo trùng phùng 44 2.2.3 Giới hạn phát phƣơng pháp 47 2.3 Thực nghiệm phân tích mẫu 48 2.3.1 Kỹ thuật chuẩn bị mẫu phân tích 48 2.3.2 Chuẩn bị mẫu thực nghiệm 50 2.3.3 Quy trình chiếu, đo mẫu 52 2.3.4 Hàm hiệu suất đetectơ 53 2.3.5 Phơng vị trí đặt mẫu 58 2.3.6 Đánh giá trùng phùng ngẫu nhiên 59 2.4 Hiệu ứng tự che chắn nơtron tự hấp thụ tia gamma 61 2.4.1 Hệ số tự hấp thụ tia gamma 61 2.4.2 Hiệu ứng tự che chắn nơtron 63 2.5 Kết luận chƣơng 67 Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 68 3.1 Kết xác lập tham số hệ đo 68 3.2 Kết phân tích mẫu chuẩn đơn 71 3.2.1 Phân tích mẫu As 71 3.2.2 Phân tích mẫu Se 73 3.3 Kết đo mẫu trắng 76 3.4 Kết đo mẫu phân tích 77 3.4.1 Phân tích As 77 3.4.2 Phân tích Se 82 3.4.3 Phân tích Sắt (Fe) 93 3.4.4 Phân tích Tecbi (Tb) 96 3.4.5 Kết đánh giá trùng phùng ngẫu nhiên 98 3.4.6 Quy trình phân tích As Se phƣơng pháp trùng phùng 99 3.5 Kết luận chƣơng 100 KẾT LUẬN 101 TÀI LIỆU THAM KHẢO 103 CÁC CÔNG BỐ KHOA HỌC LÀM CƠ SỞ CHO LUẬN ÁN 109 PHỤ LỤC 111 DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1 Mơ hình kích hoạt hạt nhân bia tạo nhân phóng xạ 13 Hình 1.2 Dạng phổ nơtron lò phản ứng 14 Hình 1.3 Hệ trùng phùng nhanh chậm Hungary 31 Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế trùng phùng gamma - gamma 37 Hình 2.2 Thuật tốn xử lý phổ đo trùng phùng gamma – gamma 45 Hình 2.3 Hình dạng kích thƣớc container chiếu mẫu mẫu 52 Hình 2.4 Mặt cắt ngang vùng hoạt lò phản ứng HNĐL 53 Hình 2.5 Đƣờng cong hiệu suất đetectơ 57 Hình 2.6 Đƣờng cong hiệu suất đetectơ 57 Hình 2.7 Phổ phơng vị trí đo mẫu 59 Hình 2.8 Dạng hình học cho hấp thụ tia gamma 62 Hình 3.1 Sự phụ thuộc tham số CFD hai kênh thời gian 68 Hình 3.2 Phổ thời gian đo với nguồn 60Co 70 Hình 3.3 Quan hệ tốc độ đếm hàm lƣợng đo trùng phùng 71 Hình 3.4 Quan hệ tốc độ đếm khối lƣợng mẫu đo đơn 72 Hình 3.5 Quan hệ tốc độ đếm khối lƣợng mẫu đo trùng phùng 74 Hình 3.6 Quan hệ tốc độ đếm khối lƣợng đo đơn 75 Hình 3.7 Phổ đo mẫu trắng 77 Hình 3.8 Phổ trùng phùng As ứng với lƣợng gate khác 79 Hình 3.9 Phổ As mẫu Mo-128 hai chế độ đo 81 Hình 3.10 Phổ trùng phùng mẫu Mo-124h vùng 0-1500 keV 82 Hình 3.11 Phổ trùng phùng mẫu Mo-124h vùng 50-300 keV 83 Hình 3.12 Phổ gamma mẫu Mo-124h hai chế độ đo 85 Hình 3.13 Phổ gate đỉnh 136,0 keV 264,7 keV mẫu CFb-16g 87 Hình 3.14 Phổ gate đỉnh 264,7 keV phổ đo đơn mẫu CFb-16g 88 Hình 3.15 Các phổ gate chế độ đo trùng phùng 91 Hình 3.16 Phổ đo đơn sử dụng đetectơ 92 Hình 3.17 Phổ gate đỉnh 192 keV 59Fe 95 Hình 3.18 Phổ gate đỉnh 298,6 keV 160Tb 97 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Ƣớc lƣợng giới hạn phát số ngyên tố 15 Bảng 1.2 Dữ liệu hạt nhân 76As NAA 23 Bảng 1.3 Đồng vị tia gamma gây nhiễu lên As NAA 24 Bảng 1.4 Dữ liệu hạt nhân Se NAA 25 Bảng 1.5 Đồng vị tia gamma gây nhiễu lên Se NAA 25 Bảng 2.1 Thông số phổ nơtron vị trí chiếu mẫu 52 Bảng 2.2 Thời gian đo mẫu 53 Bảng 3.1.Giá trị thiết lập giao diện 69 Bảng 3.2 Tham số khối điện tử hệ phổ kế trùng phùng 69 Bảng 3.3 Tốc độ đếm đỉnh ứng với mẫu chuẩn đo trùng phùng 71 Bảng 3.4 Tốc độ đếm đỉnh ứng với mẫu chuẩn đo đơn 72 Bảng 3.5 Quan hệ tốc độ đếm khối lƣợng mẫu đo trùng phùng 73 Bảng 3.6 Số liệu đo mẫu chuẩn đơn Se đo đơn 74 Bảng 3.7 Các đỉnh phổ đo mẫu trắng 76 Bảng 3.8 Số liệu đỉnh trùng phùng với đỉnh gate 657,1 keV 78 Bảng 3.9 Số liệu đỉnh trùng phùng với đỉnh gate 559,1 keV 78 Bảng 3.10 Số liệu đỉnh đo đơn sử dụng đetectơ 80 Bảng 3.11 Hàm lƣợng As mẫu Mo-128 81 Bảng 3.12 Số liệu Se mẫu Mo-124h đo trùng phùng 83 Bảng 3.13 Số liệu Se mẫu Mo-124h đo đơn sử dụng đetectơ 85 Bảng 3.14 Hàm lƣợng Se mẫu Mo-124h 86 Bảng 3.15 Số liệu Se mẫu CFb-16g đo trùng phùng 87 Bảng 3.16 Số liệu Se mẫu CFb-16g đo đơn sử dụng đetectơ 88 Bảng 3.17 Hàm lƣợng Se mẫu CFb-16g 89 Bảng 3.18 Số liệu Se mẫu Tuna Fish (Fi-33h) đo trùng phùng 90 Bảng 3.19 Số liệu Se mẫu Tuna Fish (Fi-33h)đo đơn 92 CFD hai kênh thay đổi với bƣớc nhảy 0,1, 0,1 phổ lƣợng khơng cịn xuất đỉnh 122 keV nguồn chuẩn 152Eu  Kết Kết cặp tham số INT – DIFF TFA cho xung lối tuyến tính biên độ lớn đƣợc liệt kê bảng dƣới Bảng Các cặp tham số TFA cho xung lối tuyến tính có biên độ lớn Tham số kênh B Integ Diff R2 20 100 0,998 50 100 0,995 50 200 0,995 50 500 100 100 0,992 100 200 0,995 100 500 0,999 200 200 0,997 200 500 0,999 Tham số kênh A Integ Diff R2 50 100 0,997 50 200 0,998 50 500 0,999 100 100 100 200 0,999 100 500 0,999 200 100 200 200 0,998 500 200 0,999 Kết khảo sát CFD đƣợc tiến hành với cặp tham số TFA INT = 50, DIFF =100 tính Ztb đƣợc trình bày bảng dƣới Giá trị Ztb gần không, phổ lƣợng hai kênh đối xứng Bảng2 Giá trị Ztb số cặp CFD (TFA: ×10 – max – 50 – 100) CFD1 CFD2 Ztb CFD1 CFD2 Ztb CFD1 CFD2 Ztb 0,4 0,1 0,02 0,7 0,3 0,04 1,0 0,5 0,03 0,5 0,2 0,03 0,8 0,4 0,03 1,0 0,6 0,03 0,6 0,2 0,03 0,9 0,4 0,03 1,1 0,6 0,04 0,6 0,3 0,03 0,9 0,5 0,03 1,1 0,7 0,04 1,2 0,7 0,04 Tỷ lệ ngƣỡng CFD hai kênh phổ lƣợng hai kênh đối xứng đƣợc trình bày hình dƣới 112 Ngƣỡng CFD x10 - max - 50 - 100 1.5 x10 - max - 50 - 100 y = 1.2542x + 0.3002 R² = 0.9488 0.5 0 0.2 0.4 0.6 Ngƣỡng CFD 0.8 Linear (x10 max - 50 100) Hình Tỷ lệ ngƣỡng CFD ngƣỡng CFD phổ hai kênh đối xứng Diện tích đỉnh gamma có cƣờng độ phát mạnh 152 Eu với tham sốTFA: ×10 – max – 50 -100 CFD 1: 1,0, CFD 2: 0,6 Với tham số cho phổ hai kênh đối xứng Kết phân tích thử nghiệm với nguồn 152 Eu đƣợc cho bảng dƣới đâyvà phổ lƣợng hai kênh minh họa cho trƣờng hợp chọn tham số hình Bảng Diện tích đỉnh gamma 152Eu Năng lƣợng (keV) Diện tích kênh A Diện tích kênh B 122 3189 3448 244 1462 1719 344 4618 4816 411 658 716 444 819 891 779 1442 1457 867 369 414 964 547 591 1086 281 361 1112 286 243 1213 192 172 1299 287 337 1408 259 350 113 Hình Phổ lƣợng hai kênh chọn tham số Từ kết phân tích tính đối xứng phổ trên, ta nhận thấy phổ lƣợng hai kênh đối xứng ngƣỡng CFD hai kênh phụ thuộc với theo quy luật Hình Sau xác định đƣợc cặp tham số CFD cho phổ lƣợng hai kênh đối xứng nhất, ta tiến hành phân tích phổ thời gian cặp tham số Kết phân tích phổ thời gian cho thấy ngƣỡng CFD kênh B (kênh Stop) đặt dƣới 0,5, phổ thời gian phổ thời gian xuất hai đỉnh nhƣ Hình Ngƣỡng CFD kênh B (kênh Stop) thấp, đỉnh thứ hai lớn so với đỉnh thứ nhất, ngƣỡng CFD đủ lớn, phổ thời gian xuất đỉnh nằm vị trí đỉnh thứ Hình 114 Hình phổ thời gian xuất hai đỉnh (TFA: ×10-max-50-100, CFD 1: 0,6, CFD 2: 0,3) Chƣơng trình xử lí số liệu  Giao diện chƣơng trình Gacasd  Đoạn code chƣơng trình xử lí số liệu phƣơng pháp trùng phùng //====================================================== ===================== void fastcall TForm2::GATE_SpectraClick(TObject *Sender) { FILE *fp1; 115 int L1_Peak[50],L2_Peak[50],R1_Peak[50],R2_Peak[50], num_spectra; //, c1,c2,c3,c4; int column=Form1->cot; // mo file thong tin ================================= OpenDialog1->Title="Input gate file"; if (OpenDialog1->Execute()) { num_spectra=1; fp1 = fopen(OpenDialog1->FileName,c_str(),"r"); fscanf(fp1, "%d %d %d %d", &L1_Peak[num_spectra],&L2_Peak[num_spectra],&R2_Peak[num_spectra], &R1_Peak[num_spectra]); while(!feof(fp1)) { num_spectra++; fscanf(fp1, "%d %d %d %d", &L1_Peak[num_spectra],&L2_Peak[num_spectra],&R2_Peak[num_spectra], &R1_Peak[num_spectra]); } fclose(fp1); } // Xoa mang ========================================= for(int j=1;jTSC_BGR_DET2[j][t]=0; Form1->TSC_NET_DET1[j][t]=0; Form1->TSC_BGR_DET1[j][t]=0; } //===================================================== // if (OpenDialog1->Execute()) { fp1 = fopen(Form1->curent_name,c_str(),"r"); while(!feof(fp1)) { if(column==2) { fscanf(fp1, "%d %d", &c1,&c2); c3=200; } if(column==3) fscanf(fp1, "%d %d %d", &c1,&c2,&c3); if(column==4) fscanf(fp1, "%d %d %d %d", &c1,&c2,&c3,&c4); 117 for(int j=1;j=L2_Peak[j]) &&(c1=Form1- >L_Window)&&(c3R_Window)) Form1->TSC_NET_DET2[j][c2] = Form1->TSC_NET_DET2[j][c2]+1; if(((c1>=L1_Peak[j])&&(c1R2_Peak[j])&&(c1TSC_BGR_DET2[j][c2]= Form1->TSC_BGR_DET2[j][c2]+1; //tinh cho kenh thu hai if((c2>=L2_Peak[j]) &&(c2=Form1- >L_Window)&&(c3R_Window)) Form1->TSC_NET_DET1[j][c1] = Form1->TSC_NET_DET1[j][c1]+1; if(((c2>=L1_Peak[j])&&(c2< L2_Peak[j]))||((c2>R2_Peak[j])&&(c2TSC_BGR_DET1[j][c1] = Form1>TSC_BGR_DET1[j][c1]+1; } //end for } //end of while fclose(fp1); } //luu gate for (int l=1;lTSC_NET_DET2[l][vp], Form1->TSC_BGR_DET1[l][vp], Form1>TSC_BGR_DET2[l][vp]); } fclose(fp1);} } // void fastcall TForm2::TSC_SpectraClick(TObject *Sender) { FILE *fp; int L1_Peak[50],L2_Peak[50],R1_Peak[50],R2_Peak[50], num_spectra; int c1,c2,c3,c4; OpenDialog1->Title="Input file of summation peaks"; if (OpenDialog1->Execute()) { num_spectra=1; { fp = fopen(OpenDialog1->FileName,c_str(),"r"); 119 fscanf(fp, "%d %d %d %d", &L1_Peak[num_spectra],&L2_Peak[num_spectra],&R2_Peak[num_spectra], &R1_Peak[num_spectra]); while(!feof(fp)) { num_spectra++; fscanf(fp, "%d %d %d %d", &L1_Peak[num_spectra],&L2_Peak[num_spectra],&R2_Peak[num_spectra], &R1_Peak[num_spectra]); } fclose(fp); } } { fp = fopen(Form1->curent_name,c_str(),"r"); while(!feof(fp)) { if(Form1->cot==2) { fscanf(fp, "%d %d", &c1,&c2); Form1->c3==200; } if(Form1->cot==3) 120 fscanf(fp, "%d %d %d", &c1,&c2,&c3); if(Form1->cot==4) fscanf(fp, "%d %d %d %d", &c1,&c2,&c3,&c4); for(int j=1;j=L2_Peak[j]) &&((c1+c2)=Form1- >L_Window)&&(c3R_Window)) { Form1->TSC_NET_DET1[j][c1] = Form1->TSC_NET_DET1[j][c1]+1; Form1->TSC_NET_DET2[j][c2] = Form1->TSC_NET_DET2[j][c2]+1; } if(((c1+c2)>=L1_Peak[j])&&((c1+c2)< L2_Peak[j])||((c1+c2)>R2_Peak[j])&&((c1+c2)TSC_BGR_DET1[j][c1]= Form1->TSC_BGR_DET1[j][c1]+1; Form1->TSC_BGR_DET2[j][c2]= Form1->TSC_BGR_DET2[j][c2]+1; } } //end for } //end of while fclose(fp); } //luu noi tang 121 for (int l=1;lTSC_NET_DET2[l][vp],Form1->TSC_BGR_DET1[l][vp],Form1>TSC_BGR_DET2[l][vp]); } fclose(fp);} } // Hệ phổ kế trùng phùng sử dụng nghiên cứu 122 Thông tin nguyên tố mẫu chuẩn  Mẫu Địa chất - Montana II Soil - 2711a 123 124  Mẫu Môi trƣờng - Coal Fly Ash – 1633b 125  Mẫu Sinh học – IAEA – 436 126 ... Văn Minh NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN KỸ THUẬT TRÙNG PHÙNG GAMMA - GAMMA GHI SỰ KIỆN - SỰ KIỆN ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON Chuyên ngành: Vật lý Nguyên tử Mã số: 62 44 01 06 LUẬN ÁN TIẾN SỸ... trƣờng Coal Fly Ash mẫu sinh học Tuna Fish 11 Từ đánh giá trên, đề tài "Nghiên cứu phát triển kỹ thuật trùng phùng gamma - gamma ghi kiện - kiện ứng dụng phân tích kích hoạt nơtron" đƣợc lựa chọn... đáng ý luận án tiến sĩ Nguyễn Xuân Hải năm 2010 [6] ứng dụng phƣơng pháp cộng biên độ xung trùng phùng, nghiên cứu phân rã gamma nối tầng hạt nhân Yb Sm lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Kết luận án