Tổng hợp, khảo sát hình thái cấu trúc, và thử nghiệm khả năng hấp phụ kim loại niken, methylen xanh của vật liệu nanocomposite ferit mangangraphene oxit

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA NGUYỄN HOÀN KIẾM TỔNG HỢP, KHẢO SÁT HÌNH THÁI - CẤU TRƯC, VÀ THỬ NGHIỆM KHẢ NĂNG HẤP PHỤ KIM LOẠI NIKEN, METHYLEN XANH CỦA VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE FERIT MANGAN/GRAPHENE OXIT (Synthesis, characterization, and adsorption capacity for nickel, methylene blue of manganese ferrite/graphene oxide nanocomposites) Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã số: 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, 2018 Cơng trình hoàn thành tại: Trƣờng Đại Học Bách Khoa - ĐHQG - HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Hữu Hiếu……………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 1: PGS TS Lê Minh Viễn…………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 2: PGS TS Trần Ngọc Quyển……………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM, ngày 10 tháng 07 năm 2018 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS.TS Huỳnh Kỳ Phương Hạ – Chủ tịch PGS TS Lê Minh Viễn – Ủy viên phản biện PGS TS Trần Ngọc Quyển – Ủy viên phản biện TS Hoàng Minh Nam – Ủy viên TS Nguyễn Đình Quân– Thư ký Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƢỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÕA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Mã số HV: 1670194 Nơi sinh: Bình Thuận Mã số : 60520301 Họ tên học viên: Nguyễn Hoàn Kiếm Ngày, tháng, năm sinh: 10/03/1992 Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học I TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng Việt: Tổng hợp, khảo sát hình thái - cấu trúc, thử nghiệm khả hấp phụ kim loại niken, methylen xanh vật liệu nanocomposite ferit mangan /graphene oxit Tên tiếng Anh: Synthesis, characterization, and adsorption capacity for nickel, methylene blue of manganese ferrite/graphene oxide nanocomposites II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: 2.1 Tổng quan Graphite, graphene oxit (GO), ferit mangan (MnFe2O4), ferit mangan/graphene oxit (MnFe2O4/GO), kim loại nặng, chất màu, trình hấp phụ, chế hấp phụ 2.2 Nội dung - Tổng hợp GO, MnFe2O4, MnFe2O4/GO với tỉ lệ tiền chất khác nhau; - Thử nghiệm so sánh dung lượng hấp phụ MnFe2O4/GO Ni2+, MB để xác định tỉ lệ tiền chất phù hợp; - Phân tích cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu; - Khảo sát ảnh hưởng điều kiện hấp phụ: thời gian tiếp xúc, pH, nồng độ ban đầu lên dung lượng hấp phụ vật liệu MnFe2O4/GO Ni2+, MB III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 02/2018 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 07/2018 V CÁN BỘ HƢỚNG DẪN: TS NGUYỄN HỮU HIẾU Tp HCM, ngày … tháng… năm 2018 CÁN BỘ HƢỚNG DẪN (Họ tên chữ ký) PTN TĐ ĐHQG TP.HCM-CNHH & DK (Họ tên chữ ký) TRƢỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) ii LỜI CẢM ƠN Lời với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc, xin gởi lời cảm ơn gia đình thân yêu hỗ trợ vật chất tinh thần để tơi hồn thành luận văn Cảm ơn Thầy Nguyễn Hữu Hiếu, tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tạo điều kiện cho q trình thực luận văn Tơi xin cảm ơn chân thành đến Thầy Cô Trường Đại học Bách Khoa – ĐHQG - TP.HCM đặc biệt q Thầy Cơ Khoa Kỹ Thuật Hóa học tận tình giảng dạy trau dồi kiến thức quý báu suốt thời gian qua Xin chân thành cảm ơn nghiên cứu viên, học viên, sinh viên Phịng thí nghiệm Trọng Điểm ĐHQG-HCM Cơng Nghệ Hóa Học & Dầu Khí (CEPP), Trường Đại học Bách Khoa giúp đỡ tác giả suốt trình thực luận văn Xin cảm ơn! Tác giả Nguyễn Hoàn Kiếm iii TÓM TẮT LUẬN VĂN Trong luận văn, vật liệu nanocomposite ferit mangan/graphene oxit (MnFe2O4/GO) tổng hợp phương pháp đồng kết tủa với tỉ lệ MnFe2O4:GO 1:1; 1,5:1; 2:1; 2,5:1; 3:1 Trong đó, graphene oxit (GO) tổng hợp theo phương pháp Hummers cải biên MnFe2O4 tổng hợp theo phương pháp đồng kết tủa Tỉ lệ tiền chất phù hợp xác định thông qua dung lượng hấp phụ cao Ni2+, methylen xanh (MB) vật liệu MnFe2O4/GO Cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu GO, MnFe2O4, MnFe2O4/GO có tỉ lệ tiền chất phù hợp phân tích bằng: giản đồ nhiễu xạ tia X, phổ hồng ngoại chuyển hóa Fourier, kính hiển vi điện tử truyền qua, từ kế mẫu rung, đẳng nhiệt hấp phụ theo Brunauer - Emmett - Teller Khả (dung lượng) hấp phụ MnFe2O4/GO khảo sát thông qua ảnh hưởng điều kiện hấp phụ: thời gian, pH, nồng độ Ni2+, MB ban đầu dung dịch Đồng thời, đánh giá động học q trình hấp phụ dựa vào mơ hình động học biểu kiến bậc 1, 2, đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir, Freundlich iv ABSTRACT In this paper, ferrite manganese/graphene oxide (MnFe2O4/GO) magnetic nanocomposites were synthesized by co-precipitation technique with ratio of MnFe2O4: GO were 1:1; 1.5:1; 2:1; 2.5:1; and 3:1 In which, graphene oxide (GO) was synthesized by using modified Hummer’s method and MnFe2O4 nanoparticles were synthesized by a co-precipitation method The appropriate precursor ratio was determined by the highest adsorption capacity of Ni2+, methylene blue (MB) on MnFe2O4/GO The nanocomposites were characterized by using X–ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy, vibrating sample magnetometry, transmission electron microscopy, and Brunauer–Emmett–Teller specific surface area The adsorption capacity of Ni2+, MB on MnFe2O4/GO consiting of contact time, pH, and initial concentration was investigated The adsorption kinetic was examined by the pseudo-first-order and pseudo-second-order models To determine the adsorption capacity, the experinmal data studied via Langmuir and Freundlich isotherm models v LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu thực cá nhân tác giả thực hướng dẫn TS Nguyễn Hữu Hiếu, Phòng TN Trọng điểm ĐHQG TP.HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu khí (CEPP), Trường Đại học Bách Khoa – ĐHQG – TP.HCM Các số liệu, kết nghiên cứu kết luận luận văn hoàn toàn trung thực, chưa cơng bố cơng trình khác trước Tác giả xin chịu trách nhiệm nghiên cứu Tác giả Nguyễn Hồn Kiếm vi MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN iii TÓM TẮT LUẬN VĂN iv ABSTRACT v LỜI CAM ĐOAN vi MỤC LỤC vii DANH MỤC HÌNH x DANH MỤC BẢNG xii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT xiii CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Graphite 1.2 Graphene oxit 1.2.1 Cấu trúc 1.2.2 Tính chất 1.2.3 Phương pháp tổng hợp 1.2.4 Ứng dụng 1.3 Ferit mangan - MnFe2O4 1.3.1 Cấu trúc 1.3.2 Tính chất 1.3.3 Tổng hợp 10 1.3.4 Ứng dụng 10 1.4 Vật liệu nanocomposite MnFe2O4/GO 11 1.4.1 Giới thiệu 11 1.4.2 Tổng hợp 11 1.4.3 Ứng dụng 12 1.5 Kim loại nặng 13 1.5.1 Giới thiệu 13 1.5.2 Niken (Ni) độc tính 13 1.6 Chất màu 14 1.6.1 Giới thiệu 14 1.6.2 Methylen xanh độc tính 14 1.7 Các phương pháp xử lí kim loại nặng chất màu 15 vii 1.7.1 Phương pháp xử lí kim loại nặng 16 1.7.2 Phương pháp xử lí chất màu 17 1.8 Quá trình hấp phụ 18 1.8.1 Định nghĩa phân loại 18 1.8.2 Thông số đánh giá trình hấp phụ 19 1.8.3 Mơ hình hấp phụ đẳng nhiệt 20 1.8.4 Mơ hình động học hấp phụ 22 1.8.5 Cơ chế hấp phụ Ni 2+, MB lên bề mặt vật liệu MnFe2O4/GO 23 1.9 Tình hình nghiên cứu trong/ngồi nước tính cấp thiết 25 1.9.1 Tình hình nghiên cứu 25 1.9.2 Tính cấp thiết 25 1.10 Mục tiêu, nội dung phương pháp nghiên cứu 26 1.10.1 Mục tiêu nghiên cứu 26 1.10.2 Nội dung nghiên cứu 26 1.10.3 Phương pháp nghiên cứu 26 CHƢƠNG 2: THỰC NGHIỆM 31 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị, địa điểm nghiên cứu 31 2.1.1 Hóa chất 31 2.1.2 Dụng cụ 31 2.1.3 Địa điểm thực 32 2.2 Thí nghiệm 32 2.2.1 Tổng hợp vật liệu MnFe2O4 32 2.2.2 Tổng hợp GO 33 2.2.3 Tổng hợp vật liệu nanocomposite MnFe2O4/GO 34 2.3 Xác định tỉ lệ tiền chất phù hợp 35 2.4 Khảo sát cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu 36 2.5 Khảo sát ảnh hưởng điều kiện hấp phụ lên dung lượng hấp phụ vật liệu MnFe2O4/GO 37 2.5.1 Thời gian hấp phụ 37 2.5.2 pH 37 2.5.3 Nồng độ ban đầu 38 CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 40 viii 3.1 Tỉ lệ tiền chất 40 3.2 Cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu GO, Mn2Fe2O4, FGO2 41 3.2.1 Phổ FTIR 42 3.2.2 Diện tích bề mặt riêng BET 43 3.2.3 Ảnh TEM 44 3.2.4 Từ kế mẫu rung VSM 45 3.3 Khả hấp phụ vật liệu FGO2 46 3.3.1 Đối với Ni2+ 46 3.3.2 Đối với MB 52 CHƢƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 58 TÀI LIỆU THAM KHẢO PHỤ LỤC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ ix LÍ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: Nguyễn Hồn Kiếm Ngày, tháng, năm sinh: 10/03/1992 Nơi sinh: Bình Thuận Địa liên lạc: Thôn Phú Sơn - Hàm Mĩ – Hàm Thuận Nam – Bình Thuận Q TRÌNH ĐÀO TẠO - Từ 2010-2015: HọcTrường ĐH Công nghiệp TP Hồ Chí Minh - Từ 2016: Học Thạc sĩ Trường ĐH Bách Khoa – ĐHQG – HCM QUÁ TRÌNH CƠNG TÁC - 2015- 2016: Làm việc Cơng ty cổ phần hóa chất thiết bị Thăng Long - 2016- 2017: Làm việc Cơng ty cổ phần hóa chất thiết bị Hoàng Gia - Từ 2017: làm việc Công ty Hiệp Phước Thành ... TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng Việt: Tổng hợp, khảo sát hình thái - cấu trúc, thử nghiệm khả hấp phụ kim loại niken, methylen xanh vật liệu nanocomposite ferit mangan /graphene oxit Tên tiếng Anh: Synthesis,... hiệu hấp phụ, hấp phụ nồng độ thấp, tái sinh vật liệu hấp phụ, phương pháp đơn giản, thân thiện với môi trường Trong luận văn này, phương pháp hấp phụ chọn để khảo sát khả hấp phụ Ni2+, MB vật liệu. .. quang suy dung lượng hấp phụ Ni2+ so sánh để tìm tỉ lệ tiền chất phù hợp 2.4 Khảo sát cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu Cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu khảo sát thông qua máy phân