Xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu đất ở một số huyện của lào và việt nam bằng hệ phổ kế gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Khổng Nam Khang XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT Ở MỘT SỐ HUYỆN CỦA LÀO VÀ VIỆT NAM BẰNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Khổng Nam Khang XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT Ở MỘT SỐ HUYỆN CỦA LÀO VÀ VIỆT NAM BẰNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS Bùi Văn Loát Hà Nội - Năm 2017 LỜI CẢM ƠN Trƣớc hết, em xin gửi lời cám ơn trân trọng đến PGS.TS Bùi Văn Loát hƣớng dẫn, giúp đỡ, bảo tận tình trực tiếp suốt trình học tập thực luận văn Em xin bày tỏ lịng biết ơn thầy Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý dạy dỗ em khóa học nhƣ hồn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn lãnh đạo, huy Viện Y học phóng xạ U bƣớu quân đội, chủ nhiệm anh em Khoa Kiểm định Phóng xạ tạo điều kiện, giúp đỡ em thời gian học làm luận văn Ngoài em xin gửi lời cảm ơn tới anh Somsavath Leukangtum nhiệt tình giúp đỡ hỗ trợ em suốt trình thực nghiệm Cuối cùng, xin đƣợc giành biết ơn, lời cảm ơn tới gia đình, bạn bè, ngƣời ln quan tâm, động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hồn thành luận văn Hà Nội, ngày 29 tháng 11 năm 2017 Học viên Khổng Nam Khang MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN HIỆN TƢỢNG PHĨNG XẠ VÀ TÍNH CHẤT PHĨNG XẠ CỦA VỎ TRÁI ĐẤT 1.1 Hiện tƣợng phóng xạ 1.1.1 Các dạng phân rã phóng xạ 1.1.2 Chuỗi phân rã phóng xạ tượng cân phóng xạ 10 1.2 Tính chất phóng xạ vỏ trái đất .12 1.2.1 Đồng vị phóng xạ 40K .13 1.2.2 Chuỗi phân rã đồng vị 238U 14 1.2.3 Chuỗi phân rã phóng xạ đồng vị 235U 16 1.2.4 Chuỗi phân rã phóng xạ đồng vị 232Th 17 1.3 Tƣơng tác xạ gamma với vật chất 18 1.3.1 Hiện tượng hấp thụ quang điện 19 1.3.2 Tán xạ 20 1.3.3 Hiệu ướng tạo cặp 23 1.4 Đánh giá mức độ nguy hiểm phóng xạ tự nhiên mẫu đất 24 1.4.1 Hoạt độ Radium tương đương 24 1.4.2 Liều chiếu suất liều chiếu 24 1.4.3 Liều hấp thụ suất liều hấp thụ 25 1.4.4 Chỉ số nguy hiểm xạ bên 26 CHƢƠNG THIẾT BỊ VÀ PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 27 2.1 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phƣơng pháp phổ gamma 27 2.1.1 Cơ sở lý thuyết phương pháp 27 2.1.2 Phân tích phổ gamma .28 2.1.3 Đường cong hiệu suất ghi .30 2.1.4 Chuẩn lượng 31 2.1.5 Độ phân giải lượng 32 2.1.6 Giới hạn phát hoạt độ .34 2.2 Giới thiệu hệ phổ kế gamma HPGe CANBERRA 34 2.2.1 Detector hệ phổ kế gamma HPGe .35 2.2.2 Các thông số hệ phổ kế gamma HPGe 37 2.2.3 Phần mềm Genie 2000 38 2.2.4 Quy trình vận hành 38 2.3 Lấy mẫu, xử lý mẫu chuẩn bị mẫu đo .39 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 42 3.1 Đánh giá độ ổn định hệ phổ kế gamma 42 3.1.1 Độ phân giải tỷ số xung kênh cực đại đỉnh Compton 42 3.1.2 Xây dựng đường chuẩn lượng 43 3.2 Xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi, xác định ngƣỡng phát phân tích đối chứng 46 3.2.1 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 46 3.2.2 Xác định ngưỡng phát (MDA) hệ phổ kế HPGe 48 3.2.3 Phân tích thử nghiệm mẫu chuẩn 49 3.3 Phân tích mẫu đất số huyện Lào Việt Nam 53 KẾT LUẬN 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO 64 PHỤ LỤC 66 DANH MỤC BẢNG BIỂU THỨ TỰ Bảng 1.1 Bảng 1.2 NỘI DUNG Hệ số phân nhánh số đồng vị phóng xạ gamma đất Chu kỳ bán rã hàm lƣợng đồng vị phóng xạ đất TRANG 13 Bảng 1.3 Một số đặc trƣng dãy phóng xạ tự nhiên 13 Bảng 1.4 Loại phân rã chu kỳ bán hủy dãy 238U 15 Bảng 1.5 Loại phân rã chu kỳ bán hủy dãy 235U 17 Bảng 2.1 Vị trí lấy mẫu Lào Việt Nam 40 Bảng 3.1 Bảng 3.2 Bảng 3.3 Bảng 3.4 Bảng 3.5 Khảo sát FWHM P/C vào cao hệ phổ kế HPGE Vị trí cực đại đỉnh 661,67 keV(137Cs), 1173keV 1332 keV 60Co thời điêm đo khác Một số thông số mẫu chuẩn đƣợc sử dụng xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi Giá trị hiệu suất ghi nguồn RGU-1; RGTh-1 RGK-1 Ngƣỡng phát số đỉnh lƣợng hệ phổ kế HPGe 43 44 46 47 49 Bảng 3.6 Bảng 3.7 Bảng 3.8 Bảng 3.9 Kết xác định hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ mẫu chuẩn IAEA 375 So sánh hoạt độ phóng xạ riêng mẫu chuẩn TN1 IAEA 375 Hoạt độ phóng xạ riêng 26 mẫu 226Ra, 232Th 40K Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40K 10 mẫu đất đƣợc lấy khu vực xung quang mỏ vàng 50 53 54 56 Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40K 12 Bảng 3.10 mẫu đất đƣợc lấy huyện Nakai Nhommalath 58 thuộc tỉnh Khammoune Giá trị Radi tƣơng đƣơng, suất liều hấp thụ, liều hiệu Bảng 3.11 dụng hàng năm hệ số nguy hiểm chiếu 26 mẫu đất đƣợc lấy Lào Việt Nam 60 DANH MỤC HÌNH VẼ THỨ TỰ NỘI DUNG TRANG Hình 1.1 Phân rã alpha 238U Hình 1.2 Phổ lƣợng phân rã β- 214Bi Hình 1.3 Quy trình phát tia X đặc trƣng electron Auger Hình 1.4 Phân rã phóng xạ 40K 14 Hình 1.5 Chuỗi phân rã đồng vị 238U 14 Hình 1.6 Chuỗi phân rã đồng vị 235U 16 Hình 1.7 Chuỗi phân rã phúng xạ 232Th 18 Hình 1.8 Sơ đồ hấp thụ quang điện trình kèm theo 20 Hình 1.9a,b Hình 1.10 Tán xạ Compton với electron tự electron liên kết yếu Hiện tƣợng tạo cặp trƣờng Coulomb hạt nhân 21 23 Phổ gamma mẫu đất đƣợc đo 10 Hình 2.1 hệ phổ kế HPGe Viện Y học phóng xạ U 29 bƣớu quân đội Hình 2.2 Các phƣơng pháp xác định FWHM 33 Hình 2.3 Sơ đồ khối hệ phổ kế HPGe-Canberra 34 Hình 2.4 Hệ phổ kế gamma HPGe-Canberra 35 Hình 2.5 Hình 2.6 Hình 3.1 Hình 3.2a,b Hình 3.3 Hình 3.4 Hình 3.5a,b Hình3.6a,b Hình 3.7 Hình 3.8 Sơ đồ cấu tạo làm lạnh Hỉnh ảnh mẫu chuẩn số mẫu đất đá đƣợc lấy số huyện Lào sau nhốt đo phổ gamma Đƣờng chuẩn lƣợng hệ phổ kế HPGe Phổ 137Cs 60Co qua lần đo hệ phổ kế HPGe Dạng phổ mẫu chuẩn IAEA RGU-1 đo 24 hệ phổ kế HPGe 36 41 44 45 46 Đƣờng cong hiệu suất ghi hệ phổ kế HPGe 48 Phổ mẫu IAEA 375 TN1 đƣợc đo 24 51 Hoạt độ phóng xạ riêng 232Th, 238U chỏu chỳng mẫu TN1 Đồ thị hoạt độ phóng xạ riêng 26 mẫu 226Ra, 232Th, 40 K Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th, 40K 10 mẫu đất đƣợc lấy khu vực xung quanh mỏ vàng 52 55 57 Biểu đồ hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40K Hình 3.9 12 mẫu đất đƣợc lấy huyện Nakai Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune 59 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang MỞ ĐẦU Phông xạ tự nhiên tồn nơi chất tự nhiên chứa lƣợng chất chất phóng xạ Các đồng vị phóng xạ tự nhiên có đối tƣợng mơi trƣờng sống, đồng vị phóng xạ nguyên thủy, có từ Trái đất đƣợc hình thành đồng vị phóng xạ sinh tƣơng tác tia vũ trụ với bầu khí Ngồi ra, đối tƣợng mơi trƣờng sống cịn chứa lƣợng nhỏ đồng vị phóng xạ nhân tạo Các đồng vị nhân tạo đƣợc sinh hoạt động ngƣời, sản phẩm từ vụ nổ hạt nhân tai nạn nhà máy điện hạt nhân Mặc dù nơi khác trái đất lƣợng phóng xạ khác nhƣng ảnh hƣởng lớn đến môi trƣờng xung quanh, đến nguồn nƣớc ngầm, đến hệ sinh thái cạn – dƣới nƣớc quan trọng ảnh hƣởng đến sức khỏe ngƣời Sau hai tai nạn lớn (Chernobyl Fukushima) nhiều phát triển hạt nhân ứng dụng đời sống ( nhà máy điện, y tế, công nghiệp.v.v ) vấn đề an tồn phóng xạ đƣợc quan tâm hàng đầu thới giới Theo UNSCEAR 2000, khoảng 85% liều chiếu mà ngƣời nhận đƣợc có nguồn gốc từ hạt nhân phóng xạ tự nhiên Vì cần thiết phải đánh giá hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ tự nhiên có mẫu mơi trƣờng, từ đánh giá ảnh hƣởng chúng tới sức khỏe ngƣời Khi đánh giá ảnh hƣởng phơng phóng xạ mơi trƣờng tới ngƣời thơng số an tồn nhƣ hoạt độ Ra tương đương, số nguy hiểm xạ chiếu ngoài, suất liều hấp thụ liều hiệu dụng hàng năm đƣợc quan tâm Liều chiếu ngồi hay phơng phóng xạ mơi trƣờng chủ yếu xạ gamma phát từ đồng vị phóng xạ tự nhiên có đất đá gây Tính chất phóng xạ đất đá gây đồng vị phóng xạ tự nhiên 40K đồng vị phóng xạ có dãy phóng xạ 232Th, 235U 238U Có phƣơng pháp đánh giá tính phóng xạ mơi trƣờng thơng số an tồn: Cách thứ tiến hành đo trực tiếp liều chiếu trƣờng, dùng máy đo phổ gamma nhấp nháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ uran, thori kali từ tính đƣợc liều chiếu liều hấp thụ điểm khảo sát Cách thứ lấy mẫu đất đá phịng phân tích xác định hoạt độ phóng xạ riêng 40K, 226Ra 232Th Hoạt độ phóng xạ riêng 40K, 226Ra 232Th LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang 226 Bảng 3.8 cho thấy hoạt độ phóng xạ Ra, 232Th 40 K mẫu khu vực giáp mỏ vàng lớn nhiều so với hoạt độ phóng xạ 232 Th 40 226 Ra, K mẫu đất huyện Nakai huyện Nhommalath Luận văn tiến hành xử lý riêng tính phóng xạ mẫu đất khu vực mỏ vàng mẫu đất thuộc huyện Nakai huyện Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune Lào Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40 K 10 mẫu đất đƣợc lấy khu vực xung quanh mỏ vàng đƣợc đƣa Bảng 3.9 Trong Bảng 3.9 đƣa hoạt độ phóng xạ riêng trung bình 226 Ra, 232 40 Th K mẫu đất Việt Nam, tỉnh Tỉnh Bolikhamxay, Lào giới Bảng 3.9 Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40 K 10 mẫu đất đƣợc lấy khu vực xung quanh mỏ vàng Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) TT Ký hiệu MV1 43,23±2,83 81,02±2,44 610,6±11,78 MV2 43,55±3,08 86,22±2,52 559,16±11,91 MV3 22,87±3,91 38,57±3,26 873,08±18,23 MV4 44,26±3,61 83,29±3,02 484,17±13,91 MV5 69,87±3,11 81,57±2,52 743,74±12,51 MV6 69,26±4,55 66,01±2,64 842,25±13,38 MV7 49,31±2,65 59,98±2,27 567,17±11,09 MV8 35,79±3,06 88,14±2,61 836,25±12,56 MV9 65,47±3,01 82,19±2,53 392,02±11,66 10 MV10 39,66±2,99 56,8±2,46 339,05±11,28 Trung bình 48,33±3,27 72,37±2,62 624,75±12,82 Tỉnh Bolikhamxay Lào [19] 43,81±5,62 57,11±7,31 413,91±22,42 Việt Nam [18] 42,77±18,15 59,84±19,81 411,93±23,69 Thế giới [21] 35 30 400 226 232 Ra 56 Th 40 K LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang 1000 Ra-226 900 Th-232 K-40 800 700 600 500 400 300 200 100 Hình 3.8 Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40 10 K 10 mẫu đất đƣợc lấy khu vực xung quanh mỏ vàng Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra mẫu đất đƣợc lấy khu vực mỏ vàng biến đổi từ 22,87 đến 65,47 Bq/kg có giá trị trung bình 48,33 Bq/kg cao so với hoạt độ trung bình đồng vị 226Ra mẫu đất Tỉnh Bolikhamxay (43,81 Bq/kg), Việt Nam (42,77 Bq/kg) nhƣ giới (35 Bq/kg) Hoạt độ phóng xạ riêng 232Th mẫu đất đƣợc lấy khu vực mỏ vàng biến đổi từ 38,57 đến 88,14 Bq/kg So với giá trị trung bình tỉnh Bolikhamxay (57,11 Bq/kg), Việt Nam (59,84 Bq/kg) giá trị trung binh 232 Th 10 mẫu đất gần khu vực mỏ vàng 72,37 Bq/kg cao Đặc biệt giá trị cao gấp lần trung bình giới(30 Bq/kg) Hoạt độ phóng xạ riêng 40K mẫu đất đƣợc lấy khu vực mỏ vàng biến đổi từ 339,05 đến 873,08 Bq/kg Giá trị trung bình 40K 10 mẫu đất gần khu vực mỏ vàng 624,75 Bq/kg gấp 1,5 lần so với hoạt độ trung bình đồng vị 40 K mẫu đất Tỉnh Bolikhamxay (413,91 Bq/kg), Việt Nam (411,93 Bq/kg) nhƣ giới (400 Bq/kg) Để thấy rõ quy luật 57 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang tăng hoạt độ riêng 40K mẫu đất khu vực mỏ vàng cần phải tiến hành lấy mẫu đất khu vực mỏ vàng Tuy nhiên phạm vi luận văn tốt nghiệp mục tiêu chƣa thể thực đƣợc Trong bảng 3.10 đƣa hoạt độ phóng xạ riêng 12 mẫu đất đƣợc lấy từ huyện Nakai huyện Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune Bảng 3.10 đƣa hoạt độ phóng xạ riêng trung bình 226 Ra, 232 Th, 40K giới mẫu đất tỉnh Bolikhamxay, Việt Nam Bảng 3.10 Hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40 K 12 mẫu đất đƣợc lấy huyện Nakai Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) TT Ký hiệu NK1 55,25±1,75 22,19±1,05 161,95±4,42 NK2 38,09±1,81 22,47±1,09 208,56±4,62 NK3 16,95±1,43 7,84±1,67 25,55±3,28 NK4 10,45±2,35 13,96±1,43 130,99±5,55 Ml 15,90±1,31 20,22±0,79 110,09±3,07 Ml 45,99±1,25 43,74±0,80 227,50±3,08 Ml 55,26±2,53 38,91±2,11 40,69±9,21 Ml 11,07±1,84 22,93±1,07 115,69±4,31 Ml 26,33±1,53 35,36±0,99 243,12±3,93 10 Ml 24,11±2,31 36,17±1,35 352,96±5,99 11 Ml 44,35±1,61 35,64±0,87 244,63±4,15 12 Ml 14,13±1,72 17,26±1,49 140,19±6,68 Trung bình 29,82±1,59 26,39±1,28 166,82±5,18 Tỉnh Bolikhamxay Lào [19] 43,81±5,62 57,11±7,31 413,91±22,42 Việt Nam [18] 42,77±18,15 59,84±19,81 411,93±23,69 Thế giới [21] 35 30 400 226 Ra 58 232 Th 40 K LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang 400 Ra-226 350 K-40 Th-232 300 250 200 150 100 50 10 11 12 Hình 3.9 Biểu đồ hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra, 232Th 40 K 12 mẫu đất đƣợc lấy huyện Nakai Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune Bảng 3.10 đƣa giá trị hoạt độ phóng xạ riêng 226Ra 12 mẫu đất biến đổi từ 10,45 đến 55,26 Bq/kg với giá trị trung bình 29,82 Bq/kg nhỏ giá trị trung bình hoạt độ phóng xạ riêng tỉnh Bolikhamxay, Việt Nam giới Hoạt độ phóng xạ riêng 232Th mẫu đất huyện biến đổi từ 7,84 đến 38,91 Bq/kg Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình 232Th đất huyện 26,39 Bq/kg thấp lần so với hoạt độ trung bình đồng vị 232 Th mẫu đất tỉnh Bolikhamxay (57 Bq/kg) Việt Nam (59,84 Bq/kg) So với giá trị giới hoạt độ phóng xạ riêng trung bình 232Th nhỏ Hoạt độ phóng xạ riêng 40 K mẫu đất huyện Nakai Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune Lào thấp 40,69 Bq/kg cao 352,96 Bq/kg Giá trị trung bình hoạt độ phóng xạ riêng 40K thuộc huyện 166,82 Bq/kg thấp gần 2,5 lần so với hoạt độ trung bình 40 K tỉnh Bolikhamxay (413,9 Bq/kg), Việt Nam (411,93 Bq/kg) nhƣ giá trị giới (400 Bq/kg) Từ giá trị hoạt độ phóng xạ riêng 26 mẫu đƣợc lấy tỉnh Lào (Bolikhamxay, Khammoune) huyện thuộc tỉnh Bắc Ninh Việt Nam kết hợp với công thức (1.23), (1.28), (1.29), (1.30) để tính giá trị suất liều hấp thụ, 59 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Radi tƣơng đƣơng, liều hiệu dụng hàng năm hệ số nguy hiểm chiếu (bảng 3.11) Bảng 3.11 Giá trị Radi tƣơng đƣơng, suất liều hấp thụ, liều hiệu dụng hàng năm hệ số nguy hiểm chiếu 26 mẫu đất đƣợc lấy Lào Việt Nam TT Ký hiệu MV1 MV2 MV3 MV4 MV5 MV6 MV7 MV8 MV9 10 MV10 11 NK1 12 NK2 13 NK3 14 NK4 15 Ml 16 Ml 17 Ml 18 Ml 19 Ml 20 Ml 21 Ml 22 Ml Trung bình 22 mẫu Lào 23 VN1 Raeq(Bq/kg) 201,83±7,14 205,98±7,48 139,14±9,83 197,25±8,90 238,57±7,55 222,59±9,26 174,77±6,67 220,36±7,65 210,44±7,44 144,61±7,29 98,31±3,55 84,82±3,68 29,94±4,01 39,58±2,95 52,52±2,65 154,46±2,61 113,75±6,17 51,96±3,67 93,91±3,21 100,53±5,29 112,43±3,28 48,62±4,37 Dr(nGyh-1) 94,37±3,27 95,51±3,42 70,26±4,53 90,94±4,07 112,56±3,46 106,98±4,25 82,65±3,05 104,64±3,50 96,23±3,40 66,76±3,33 45,68±1,62 39,86±1,68 13,63±1,79 18,72±1,39 24,14±1,21 71,01±1,18 50,72±2,82 23,79±1,67 43,65±1,46 47,69±2,37 52,21±1,51 22,79±1,99 E(mSvy-1) 0,115±0,004 0,117±0,004 0,086±0,005 0,111±0,004 0,138±0,004 0,131±0,005 0,101±0,003 0,128±0,004 0,118±0,004 0,081±0,004 0,056±0,001 0,048±0,002 0,016±0,002 0,022±0,001 0,029±0,001 0,087±0,001 0,062±0,003 0,029±0,002 0,053±0,001 0,058±0,002 0,064±0,001 0,027±0,002 Hex 0,556±0,019 0,566±0,021 0,392±0,026 0,541±0,024 0,658±0,021 0,617±0,025 0,482±0,018 0,610±0,022 0,575± 0,021 0,396±0,019 0,268±0,009 0,233±0,013 0,081±0,011 0,109±0,008 0,143±0,007 0,421±0,007 0,308±0,016 0,142±0,014 0,258±0,008 0,278±0,014 0,308±0,008 0,133±0,012 133,47± 5,67 62,49±2,59 0,076±0,003 0,367±0,015 115,36±3,79 54,46±5,75 0,062±0,009 0,314±0,019 24 VN3 108,87±6,74 49,15±4,14 0,056±0,005 0,307±0,009 25 VN4 121,83±8,56 57,33±6,49 0,067±0,003 0,391±0,011 26 VN5 Khuyến cáo [21] 129,52±6,65 370 58,18±3,76 0,068±0,007 0,407±0,026