Nghiên cứu cấu trúc và động học của al2o3 2sio2 lỏng bằng phương pháp mô phỏng

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM –––––––––––––––––––––––– KANKHAM KEOPANYA NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC CỦA Al2O3-2SiO2 LỎNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ THÁI NGUYÊN - 2018 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM –––––––––––––––––––––––– KANKHAM KEOPANYA NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC CỦA Al2O3-2SiO2 LỎNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG Ngành: Vật lý chất rắn Mã ngành: 8.44.01.04 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Thị Thanh Hà TS Phạm Hữu Kiên THÁI NGUYÊN - 2018 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đề tài riêng tơi, tơi thực hướng dẫn TS Nguyễn Thị Thanh Hà, TS Phạm Hữu Kiên sở nghiên cứu tài liệu tham khảo Đề tài không trùng với kết tác giả khác công bố Nếu sai tơi hồn tồn chịu trách nhiệm trước hội đồng Thái Nguyên, tháng năm 2018 Học viên Kankham KEOPANYA i LỜI CẢM ƠN Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến TS Nguyễn Thị Thanh Hà TS Phạm Hữu Kiên hướng dẫn, giúp đỡ q trình hồn thành luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn thầy, cô giáo Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện cho học tập làm việc thời gian qua Tôi xin chân thành cảm ơn Phòng đào tạo, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện thuận lợi cho tơi q trình thực luận văn Cuối tơi xin cảm ơn gia đình, đồng nghiệp bạn học viên lớp Cao học Vật lý chất rắn K24 dành nhiều tình cảm, ln động viên giúp đỡ tơi vượt qua khó khăn trình học tập thực luận văn Thái Nguyên, tháng năm 2018 Học viên Kankham KEOPANYA ii MỤC LỤC Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Mục lục iii Danh mục ký hiệu chữ viết tắt iv Danh mục bảng v Danh mục hình vi MỞ ĐẦU 1 Lí chọn đề tài Mục tiêu nghiên cứu đề tài Phương pháp nghiên cứu Đối tượng nghiên cứu đề tài Nội dung nghiên cứu Dự kiến đóng góp đề tài Cấu trúc luận văn Chương 1: TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan hệ ơxít thành phần 1.2 Hệ ơxít nhiều thành phần 1.3 Cơ chế chuyển pha cấu trúc 10 1.4 Tính chất động học hệ ơxít 15 1.4.1 Cơ chế khuếch tán 15 1.4.1 Động học không đồng 17 Chương 2: PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 21 2.1 Xây dựng mơ hình động lực học phân tử 21 2.2 Xây dựng mẫu Al2O3-2SiO2 lỏng 24 2.3 Xác định đặc trưng cấu trúc mơ hình 25 2.3.1 Xác định hàm phân bố xuyên tâm 25 iii 2.3.2 Xác định phân bố góc 29 2.3.3 Xác định số phối trí độ dài liên kết 30 2.3.4 Xác định hệ số khuếch tán 30 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 32 3.1 Các đặc trưng vi cấu trúc hệ Al2O3-2SiO2 lỏng 32 3.2 Đặc trưng động học hệ Al2O3-2SiO2 lỏng 44 3.2.1 Khảo sát theo nhiệt độ 44 3.2.2 Khảo sát theo áp suất 45 KẾT LUẬN 51 CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN VĂN 52 TÀI LIỆU THAM KHẢO 53 iv DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Chữ viết đầy đủ BO Liên kết cầu có ngun tử ơxy tham gia DOP Mức độ polymer hóa ĐHKĐN Động học khơng đồng ĐLHPT Động lực học phân tử HPBXT Hàm phân bố xuyên tâm NBO Liên kết cầu khơng có ngun tử ơxy tham gia PBGLK Phân bố góc liên kết SC Vi mô SIMMA Đám nguyên tử không linh động SMA Đám nguyên tử linh động SPT Số phối trí SPTTB Số phối trí trung bình SRA Đám ngun tử ngẫu nhiên VĐH Vơ định hình iv DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 3.1 Số nguyên tử O liên kết cầu đơn vị cấu trúc SiO4 44 Bảng 3.2 Hệ số tự khuếch tán nguyên tử Si, O, Al áp suất khác 47 v DANH MỤC CÁC HÌNH Trang Hình 1.1 Cơ chế khuếch tán xen kẽ 15 Hình 1.2 Cơ chế khuếch tán qua nút khuyết 16 Hình 1.3 Cơ chế khuếch tán tập thể 16 Hình 3.1 Cặp hàm phân bố xuyên tâm hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 33 Hình 3.2 Cặp hàm phân bố xuyên tâm hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 33 Hình 3.3 Phân bố số đơn vị phối trí TOx (đơn vị cấu trúc bản) hệ AS2 lỏng hàm nhiệt độ 34 Hình 3.4 Phân bố số đơn vị phối trí TOx (đơn vị cấu trúc bản) hệ AS2 lỏng hàm nhiệt độ 35 Hình 3.5 Phân bố khơng gian đơn vị cấu trúc TOx mô hình AS2 lỏng 2000K 36 Hình 3.6 Phân bố không gian đơn vị cấu trúc TOx mơ hình AS2 lỏng 2000K 36 Hình 3.7 Phân bố góc liên kết SiO4 AS2 lỏng nhiệt độ khác 37 Hình 3.8 Phân bố góc liên kết SiO5 AS2 lỏng nhiệt độ khác 37 Hình 3.9 Phân bố khoảng cách liên kết SiO4 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 38 Hình 3.10 Phân bố khoảng cách liên kết SiO5 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 38 Hình 3.11 Phân bố góc liên kết AlO3 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 39 vi Hình 3.12 Phân bố góc liên kết AlO4 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 40 Hình 3.13 Phân bố khoảng cách liên kết AlO3 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 40 Hình 3.14 Phân bố khoảng cách liên kết AlO4 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác 41 Hình 3.15 Phân bố loại OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng 42 Hình 3.16 Phân bố loại OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng 42 Hình 3.17 Phân bố loại OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng 43 Hình 3.18 Phân bố loại liên kết OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng 43 Hình 3.19 Hệ số khuếch tán nguyên tử AS2 lỏng hàm nhiệt độ 45 Hình 3.20 Sự tự khuếch tán hệ AS2 lỏng hàm áp suất 46 Hình 3.21 Sự phụ thuộc độ dịch chuyển bình phương trung bình đám nguyên tử oxy, SMA, SIMMA SRA theo áp suất 48 Hình 3.22 Phân bố khơng gian 5% nguyên tử không linh động (màu đỏ) 5% nguyên tử linh động (màu xanh cây) khoảng thời gian 20 ps Hình a, b, c áp suất tương ứng 0, 10 20 Gpa 49 Hình 3.23 Phân bố với 5% nguyên tử không linh động (bên trái) 5% nguyên tử linh động (bên phải) Nguyên tử Si, O Al biểu diễn hình mầu đỏ, xanh xanh da trời áp suất phòng 49 vii Tỷ lệ (%) Khoảng cách liên kết (Å) Hình 3.14 Phân bố khoảng cách liên kết AlO4 hệ AS2 lỏng nhiệt độ khác Hình 3.11; 3.12; 3.13 Hình 3.14 phân bố góc liên kết phân bố khoảng cách liên kết đơn vị cấu trúc AlOx (AlO3 AlO4) Trong hình thấy, nhiệt độ tăng lên, phân bố góc liên kết độ dài liên kết đơn vị cấu trúc AlO3 có thay đổi Điều cho thấy, bên đơn vị cấu trúc có thay đổi trật tự cấu trúc mạnh hay nói cách khác cấu trúc AlO3 chịu ảnh hưởng nhiệt độ Tuy nhiên, thấy với đơn vị cấu trúc AlO4 thay đổi nhiệt độ thay đổi, điều cho thấy đơn vị cấu trúc chịu ảnh hưởng nhiệt độ Ở trên, chúng tơi phân tích cấu trúc trật tự gần, cấu trúc bên đơn vị cấu trúc TOx Tiếp theo, tiếp tục phân tích cấu trúc khoảng trung, xét đến liên kết đơn vị cấu trúc với thơng qua ngun tử O Từ Hình 3.15 Có thể thấy, liên kết chiếm chủ yếu OT2, tức hai cation liên kết với thông qua nguyên tử O chung, tỷ lệ OT3 nhỏ Để chi tiết hơn, xét tất loại liên kết loại cation hình Với OT2 (Hình 3.16) bao gồm liên kết Al-O-Si, O-Si2 41 O-Al2 liên kết thay đổi theo nhiệt độ Trong đó, tỷ lệ liên kết Al-O-Si lớn nhất, nhiệt độ 2000 K tỷ lệ 49,45% 5000 K tỷ lệ 50,28%, tỷ lệ O-Si2 tương ứng 42,05% 37,66%, tỷ Tỷ lệ (%) lệ O-Al nhỏ Nhiệt độ (K) Tỷ lệ (%) Hình 3.15 Phân bố loại OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng Nhiệt độ (K) Hình 3.16 Phân bố loại OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng 42 Với liên kết OT3 (Hình 3.17), tồn loại liên kết O-Al3, Si2-O-Al Si-O-Al2 Trong đó, tỷ lệ O-Al3 Si-O-Al2 lớn, tỷ lệ Si2O-Al nhỏ Khi nhiệt độ tăng, tỷ lệ O-Al3 Si-O-Al2 có xu hướng giảm Ngồi ra, chúng tơi tìm thấy loại liên kết mà nguyên tử O liên kết với Al (OAln), với Si (OSim) hai (Sia-O-Alb) Hình 3.18 thấy loại liên kết Sia-O-Alb chiếm tỷ lệ nhiều (50% đến 52%), tỷ lệ O- Tỷ lệ (%) Aln nhỏ, liên kết không phụ thuộc nhiều vào nhiệt độ Nhiệt độ (K) Tỷ lệ (%) Hình 3.17 Phân bố loại OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng Nhiệt độ (K) Hình 3.18 Phân bố loại liên kết OTy theo nhiệt độ hệ AS2 lỏng 43 Bảng 3.1 Số nguyên tử O liên kết cầu đơn vị cấu trúc SiO4 Nhiệt độ N (SiO4) Q0 Q1 Q2 Q3 Q4 2000 985 34 175 356 332 88 2500 996 34 167 377 328 90 3000 992 26 183 369 322 92 3500 991 35 163 377 326 90 4000 987 33 166 382 297 109 4500 979 42 178 328 318 113 5000 951 31 186 347 284 103 (K) Bảng 3.1 Cho thấy kết thống kê từ mô liên kết ‘cầu O’ đơn vị cấu trúc SiO4, khảo sát theo nhiêt độ Các đơn vị cấu trúc SiO4 liên kết với đơn vị cấu trúc khác thông qua nguyên tử O tương ứng Qn Với n tương ứng số nguyên tử O đơn vị cấu trúc SiO4 liên kết với đơn vị cấu trúc khác Từ Bảng 3.1 thấy loại Qn có biến đổi thay đổi nhiệt độ, thấy tỷ lệ Q2 Q3 chiếm số lượng chủ yếu Mức độ polymer hóa (DOP) cịn đánh thơng qua tỷ lệ DOP = (Q3 + Q4)/(Q1 + Q2), từ thấy nhiệt độ mức độ polymer hóa hệ AS2 lỏng thấp, tức mức độ liên kết nguyên tử yếu 3.2 Đặc trưng động học hệ Al2O3-2SiO2 lỏng 3.2.1 Khảo sát theo nhiệt độ Động học AS2 khảo sát thông qua hệ số khuếch tán ion Hình 3.19 Có thể thấy, nhiệt độ tăng khoảng 2000 K đến 3000 K, hệ số khuếch tán loại ion tăng nhẹ có giá trị nhau, nhiệt độ cao 3000 K hệ số khuếch tán nguyên tử có khác nhau, theo thứ tự DAl>DO>DSi có xu hướng tăng mạnh Như vậy, nhiệt độ tăng lên hệ số khuếch tán tăng lên, nguyên tử trở nên linh 44 động Tuy nhiên, ion Al linh động ion O Si, điều nhiệt độ tăng liên kết Al-O Si-O bị phá vỡ Do liên kết Al-O yếu so với liên kết Si-O, nên tăng nhiệt độ liên kết Al-O bị phá vỡ liên kết mạnh hơn, điều dẫn đến ion Al khuếch tán mạnh bên mơ hình Các ngun tử O vừa có liên kết với Al Si Chính thế, số liên kết Al-O bị phá vỡ nhiều ngun tử O giải phóng nhiều Si Điều giải thích hệ số khuếch tán O lớn Si nhiệt D(10-7cm2/s) độ tăng Nhiệt độ (K) Hình 3.19 Hệ số khuếch tán nguyên tử AS2 lỏng hàm nhiệt độ 3.2.2 Khảo sát theo áp suất Sự khuếch tán Si, Al, O AS2 lỏng điều kiện áp suất khác thấy có xuất điểm dị thường khoảng áp suất 10÷12 GPa (Hình 3.20) Trong khoảng áp suất từ đến 10 GPa, hệ số khuếch tán tăng với gia tăng áp suất Ở áp suất cao 10 GPa hệ số khuếch tán giảm Bảng 3.2 cho thấy áp suất phòng, hệ số tự khuếch tán Si, O Al tương ứng DSi = 0.123x10-6 cm2/s, DO = 0.224x10-6 cm2/s DAl = 0.396x10-6 45 cm2/s Ở áp suất 10 GPa, hệ số tự khuếch tán Si, O Al tương ứng 1.459 x 10-6 cm2/s, 1.953 x 10-6 cm2/s 1.932 x 10-6 cm2/s Ta thấy rằng, khoảng áp suất từ – 10 GPa DAl > DO > DSi Khơng có kỳ lạ DAl > DO thể ôxít đa thành phần mô lẫn thực nghệm Trong khoảng áp suất – 20 GPa hệ số tự khuếch tán D(10-7cm2/s) DO > DAl > DSi Áp suất (Gpa) Hình 3.20 Sự tự khuếch tán hệ AS2 lỏng hàm áp suất Như để cập trên, cấu trúc AS2 lỏng bao gồm đơn vị cấu trúc TOx (T = Si, Al; x = – 6), kết nối với thông qua cầu nguyên tử O chung tạo thành cấu trúc mạng không gian Do đó, q trình khuếch tán ngun tử lý giải thông chế chuyển đổi đơn vị cấu trúc TOx → TOx±1 Ở trường hợp áp suất thấp, nguyên tử Al kết hợp vào mạng Si-O thông qua NBO Các liên kết Al-O yếu so với liên kết Si-O nên Al linh động Si Điều dẫn đến liên kết dễ dàng bị phá vỡ để nhập vào đơn vị AlO3 SiO4 Các liên kết T-O đơn vị ổn định, 46 khuếch tán chủ yếu thông qua chuyển động đơn vị TOn (Toàn thể TOn di chuyển hạt) Các đơn vị AlO2 AlO3 có kích thước nhỏ chúng linh động SiO4 Do đó, DAl>DO>DSi Đối với trường hợp áp suất cao, tỷ lệ đơn vị TO5 AS2 lỏng tăng lên Mặt khác đơn vị TO5 đơn vị cấu trúc khuyết tật bền vững, dễ dàng bị phá vỡ thành đơn vị TO4 O tự Vì ngun tử xy tự linh động so với đơn vị cấu trúc TOn nên hệ số khuếch tán nguyên tử ô xy nhanh Al Si ( DO > DAl > DSi ) Kết chứng minh rõ ràng thay đổi chế khuếch tán điều kiện áp suất thấp cao Bảng 3.2 Hệ số tự khuếch tán nguyên tử Si, O, Al áp suất khác Mẫu (GPa) DSi x 10-6cm2/s DO x 10-6cm2/s DAl x 10-6cm2/s 0.12297 0.22389 0.36871 0.84521 1.1096 1.2536 10 1.4591 1.953 1.9321 15 1.2443 1.8556 1.5367 20 1.1438 1.6654 1.3641 Hệ AS2 thể tính khơng đồng Để làm rõ tồn tượng không đồng hệ AS2 điều kiện áp suất khác nhau, chúng tơi tính tốn độ dịch chuyển bình phương trung bình đám nguyên tử oxy nhanh (SMA), đám nguyên tử chậm (SIMMA) đám nguyên tử ngẫu nhiên (SRA) Đám nguyên tử oxy nhanh (hoặc chậm) đám bao gồm 10% nguyên tử oxy có lớn (hoặc nhỏ hơn) so với nguyên tử xy cịn lại Hình 3.21 cho thấy độ dịch chuyển bình phương trung bình đám nguyên tử oxy nhanh lớn nhiều so với đám chậm (chỉ có 0.49 ) 47 25 Độ dịch chuyển bình ph-ơng, [Å ] 30 35 SRA SIMMA SMA 20 15 10 0 20 40 60 80 100 Thêi gian, ps Hình 3.21 Sự phụ thuộc độ dịch chuyển bình phương trung bình đám nguyên tử oxy, SMA, SIMMA SRA theo thời gian Bên cạnh đó, tồn mạng Al-O Si-O mô tả tách pha vi mô Trong hệ AS2 lỏng cho thấy tính khơng đồng cấu trúc nguồn động học không đồng khuếch tán dị thường Hình 3.22 hiển thị phân bố 5% nguyên tử linh động nhiều (nguyên tử với độ dịch chuyển bình phương lớn nhất) nguyên tử không linh động (các nguyên tử với độ dịch chuyển nhỏ nhất) với 20 ps GPa, 10 GPa 20 GPa Có thể thấy, nguyên tử linh động nhiều có khuynh hướng tạo thành đám vùng linh động Tương tự vậy, hầu hết ngun tử khơng linh động có xu hướng tạo thành đám vùng khơng linh động Hình 3.22 cho thấy, áp suất thấp vùng nguyên tử linh động không linh động dạng xích (chuỗi) Tuy nhiên, áp suất cao vùng nói tạo thành cụm Điều dễ hiểu AS2 lỏng, đơn vị SiOn ổn định AlOn OSi m ổn định OTm Chúng có nghĩa mạng SiO linh động mạng khác (Al-O Al-O-Si) Do đó, mạng Si-O có xu hướng tạo thành vùng không linh động Ngược lai, 48 mạng khác có xu hướng tạo thành vùng linh động Ở áp suất thấp, mạng có dạng xích Hình 3.22 Phân bố khơng gian 5% nguyên tử không linh động (màu đỏ) 5% nguyên tử linh động (màu xanh cây) khoảng thời gian 20 ps Hình a, b, c áp suất tương ứng 0, 10 20 Gpa Hình 3.23 Phân bố với 5% nguyên tử không linh động (bên trái) 5% nguyên tử linh động (bên phải) Nguyên tử Si, O Al biểu diễn hình mầu đỏ, xanh xanh da trời áp suất phịng 49 Hình 3.23 hiển thị phân bố Si, O Al vùng linh động linh động Có thể thấy rằng, hầu hết nguyên tử vùng không linh động Si O Ngược lại, hầu hết nguyên tử vùng linh động Al O Như ta thấy hệ AS2 thể tính khơng đồng động học vùng áp suất thấp, nghĩa hệ tồn đám nguyên tử linh động linh động, đám nguyên tử chậm Và điều kiện áp suất khác nhau, hệ As2 có chuyển đổi chế khuếch tán thay đổi từ áp suất thấp lên áp suất cao 50 KẾT LUẬN Cấu trúc động học hệ AS2 điều kiện nhiệt độ áp suất khác nghiên cứu phương pháp động lực học phân tử thu số kết sau: - Cấu trúc hệ AS2 bao gồm đơn vị cấu trúc TOx (T= Si, Al; x = 3÷ 6) kết nối với thông qua nguyên tử O chung Trật tự cấu trúc gần gồm đơn vị cấu trúc SiO4, SiO5, AlO3, AlO4, AlO5, Ở nhiệt độ áp suất thấp chủ yếu đơn vị cấu trúc SiO4, AlO3 AlO4 Khi nhiệt độ tăng, AlO4 chuyển sang AlO3 Cấu trúc hình học đơn vị SiO4 AlO3 thay đổi mạnh theo nhiệt độ, cấu trúc hình học SiO5 AlO4 không chịu ảnh hưởng nhiệt độ - Trật tự khoảng trung tồn chủ yếu OT2 OT3, OT2 chiếm chủ yếu không phụ thuộc vào nhiệt độ Thêm nữa, nguyên tử O liên kết với Si (O-Sin), Al (O-Alm) liên kết với hai (Sia-O-Alb) Mô cho thấy, tỷ lệ Sia-O-Alb lớn (chiếm khoảng từ 50 – 52%) Ngoài ra, loại liên kết cầu O (Qn) tính tốn Kết mơ ra, DOP nhỏ, nghĩa mức độ polymer hóa hệ AS2 lỏng - Động học hệ AS2 lỏng khảo sát thông qua hệ số khuếch tán ion, nhiệt độ tăng hệ số khuếch tán ion tăng chênh lệch hệ số khuếch tán theo thứ tự DAl > DO > DSi - Nghiên cứu điều kiện áp suất khác nhau, hệ AS2 thể tính không đồng động học vùng áp suất thấp có chuyển đổi chế khuếch tán thay đổi từ áp suất thấp lên áp suất cao 51 CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN VĂN Nguyen Thi Thanh Ha, Kankham KEOPANYA and Le Van Vinh., Microstructural and dynamical heterogeneity characteristics in Al 2O3 2SiO2 liquid, VNU Journal of Science: Mathematics - Physics, Vol 34, No (2018) 25-32 52 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Nguyễn Văn Hồng, Mơ ơxít hai ngun trạng thái vơ định hình lỏng, Luận án tiến sĩ 2010 Phạm Xuân Trường, Nghiên cứu cấu trúc chế khuếch tán SiO2 lỏng phương pháp mô phỏng, Luận văn thạc sĩ 2017 Tiếng Anh Baur W H and Khan A A (1971) “Rutile-type compounds IV SiO2, GeO2 and a comparison with other rutile-type structure”, Acta Crystallogr B 27, 2133-9 Charles Meade, R J Hemley and H.K Mao (1992), “High Pressure XRay Diffraction of SiO2 Glass” Phys Rev Lett Vol 69, 1387-1390 Desa J A E., Wright A C and Sinclair R (1988), “A neutron diffraction investigation of the structure of vitreous germania”, J NonCryst Solids 99, 276-288 Dewhurst J K and Lowther J E (1996), “High-pressure structural phases of titanium dioxide”, Phys Rev B 54, R3673 Gaskell P H., Eckersley M C., Barnes A C., and Chieux P., (1991), “Medium-range order in the cation distribution of a calcium silicate glass”, Nature 350, 675-677 Giovambattista N., Stanley E G and Sciortino F (2005), “Phase diagram of amorphous solid water: Low-density, highdensity, and veryhigh-density amorphous ices”, Phys Rev E 72, 031510 Gonzalo Gutiérrez et al (2000), “Structural properties of liquid Al2O3: A molecular dynamics study”, Phys Rev E, VOL 61, 2723-2729 10 Greaves G N., (1981), “Fontaine A, Lagarde P, Raoux D, Gurman SJ Localstructure of silicate-glasses”, Nature, 293, 611-616 53 11 Guttierez G and Rogan J (2004), “Structure of liquid GeO2 from a computer model”, Phys Rev E 69, 031201 12 Horbach J., Kob W (1999), “Static and dynamic properties of a viscous silica melt”, Phys Rev B, Vol 60, 3169-3181 13 Jorensen J D (1978), “Compression mechanisms in α-quartz structures-SiO2 and GeO2”, J Appl Phys 49, 5473-8 14 Jose´-Pedro Rino and Nelson Studart (1999), “Structural correlations in titanium dioxide”, Phys Rev B 59, 6643 15 Julia G Bryce, Frank J Spera, and Daniel J Stein (1999), “Pressure dependence of self-diffusion in the NaAlO2-SiO2 system: Compositional effects and mechanisms”, American Mineralogist, Volume 84, pages 345-356 16 Kohara S., Suzuya K., Takeuchi K., Loong C K., (2004), “Grimsditch M, Weber JKR, Tangeman JA, Key TS Glass formation at the limit of insufficient network formers”, Science 303,1649-1652 17 Kubicki J D., Toplis M J (2002), “Molecular orbital calculations on aluminosilicate tricluster molecules: implications for the structure of aluminosilicate glasses”, Am Mineral 87, 668-678 18 Kurt Binder, JÜrgen Horbach, Anke Winkler and Walter Kob (2005), “Modeling glass materials”, Ceramics International 31, 713-717 19 M A San Miguel, J Fernandez, L.J Alvarez, J.A Odrozola (1998), “molecular dynamic simulattion of liquid aluminum oxide”, Phys.Rev B 58, pp 2369-2371 20 Majerus O., Cormier L., Calas G., Beuneu B (2004), “A neutron diffraction study of temperature-induced structural changes in potassium disilicate glass and melt”, Chem Geol 213, 89-102 21 Mattesini M et al (2004), “Cubic TiO2 as a potential light absorber in solarenergy conversion”, Phys Rev B (70), 115101 54 22 McDonald W S and Cruickshank D W J (1967) “A reinvestigation of the structure of sodium metasilicate, Na2SiO3”, Acta Crystallogr 22, 37-43 23 Micoulaut M (2004), “A comparative numerical study of liquid GeO2 and SiO2”, Chem Geol 213, 197–205 24 Micoulaut M., Guissani Y and Guillot B (2006), “Simulated structural and thermal properties of glassy and liquid germania”, Phys Rev E 73, 031504 25 Morikawa H., Miwa S., Miyake M., Marumo F., Sata T (1982), “Structural analysis of SiO2–Al2O3 glasses”, J Am Ceram Soc 65, 78–81 26 Natalia A et al (2001), “Experimental and Theoretical Identification of a New High-Pressure TiO2 Polymorph”, Phys Rev Lett 87, 275501 27 Neuefeind J and Liss K-D (1996), “Bond angle distribution in amorphous germania and silica”, Ber Bunsenges Phys Chem 100, 1341-9 28 Patrick Pfleiderer, Jürgen Horbach, Kurt Binder (2006), “Structure and transport properties of amorphous aluminium silicates: Computer simulation studies”, Chemical Geology 229 186–197 29 Prakapenka V B et al (2004), “High pressure induced phase transformations of SiO2 and GeO2: difference and similarity”, J Phys Chem Solids 65, 1537-45 30 Stuart Ansell et al (1997), “Structure of Liquid Aluminum Oxide”, PHYS RE V LETT VOL 78, 464-466 31 Vo Van Hoang, (2005), “About an order of liquid-liquid phase transition in simulated liquid Al2O3”, Physics Letters A 335, 439-443 55 ... chương nghiên cứu tổng quan cấu trúc tính chất động học hệ Al2O3- 2SiO2 lỏng; chương trình bày phương pháp mơ vật liệu hệ Al2O3- 2SiO2 lỏng, phương pháp phân tích cấu trúc; chương trình bày kết nghiên. .. cấu trúc đặc trưng động học Al2O3- 2SiO2 chưa giải quyết, địi hỏi cần có nghiên cứu Xuất phát từ nguyên nhân kể chọn đề tài luận văn tốt nghiệp ? ?Nghiên cứu cấu trúc động học Al2O3- 2SiO2 lỏng phương. .. - Nghiên cứu động học không đồng Al2O3- 2SiO2 lỏng qua trực quan hóa khơng gian ba chiều Phương pháp nghiên cứu - Phương pháp động lực học phân tử - Phương pháp trực quan hóa chiều Đối tượng nghiên