Đại học Quốc gia hà nội trờng đại học công nghệ Nguyễn văn Đại nghiên cứu màng mỏng La0.7Sr0.3MnO3 kích thớc nanô mét Chế tạo phơng pháp bốc bay xung laser Chuyên ngành: Vật liệu Linh kiện nanô Luận văn thạc sĩ Ngời hớng dẫn khoa học: PGS TS Lê Văn Hồng Hà Nội - 2006 Mục lục Trang phụ bìa Lời cảm ơn Mục lục Mở đầu Chơng Vật liệu màng mỏng perovskite manganite 1.1 Tỉng quan vỊ perovskite manganite 1.1 Cấu trúc tinh thể tợng méo mạng 1.1.1.1 CÊu tróc tinh thĨ perovskite 1.1.1.2 HiƯu øng Jahn- Teller tợng méo mạng 1.1.2 Các tơng tác trao đổi 1.1.2.1 Tơng tác siêu trao đổi (Super Exchange interaction) 1.1.2.2 Tơng tác trao ®ỉi kÐp (Double Exchange Interaction) 10 1.1.3 Chun pha s¾t từ - thuận từ chuyển pha kim loại điện môi 12 1.1.4 ảnh hởng từ trờng hiệu ứng từ trở lân cận TC 13 1.2 Các kết nghiên cứu màng mỏng perovskite manganite 15 1.2.1 Một số kết nghiên cứu màng mỏng perovskite manganite 15 1.2.1.1 ảnh hởng điều kiện công nghệ chế tạo lên cấu trúc màng mỏng manganite 17 1.2.1.2 ảnh hởng lên tính chất điện 19 1.2.1.3 ảnh hởng lªn tÝnh chÊt tõ 21 1.2.3 HiƯu øng tõ trë từ trờng thấp 23 1.2.3.1 Các kết nghiên cứu vỊ hiƯu øng tõ trë tõ tr−êng thÊp (Low – Field Magnetor-Resistance, viết tắt LFMR) 24 1.2.3.2 Mô hình lý thut gi¶i thÝch hiƯu øng tõ trë tõ tr−êng thÊp 26 Ch−¬ng kü tht thùc nghiƯm 30 2.1 Phơng pháp chế tạo mẫu 30 2.1.1 Chế tạo mẫu bia 30 2.1.2 Chế tạo màng mỏng La0.7Sr0.3MnO3 phơng ph¸p bèc bay 30 xung laser 2.2 C¸c phÐp ®o ph©n tÝch tÝnh chÊt cđa vËt liƯu 35 2.2.1 Phân tích cấu trúc nhiễu xạ kế tia X 35 2.2.2 Phép đo tính chất từ 35 2.2.3 Các phép đo điện trở từ trở 36 Chơng Kết thảo luận 38 3.1 Kết nghiên cứu vật liệu bia 38 3.1.1 Phân tích cấu trúc 38 3.1.2 Phép đo tính chất điện - từ 38 3.2 Kết nghiên cứu vật liệu liệu màng mỏng 40 3.2.1 ảnh hởng nhiệt độ ủ lên tính chất màng mỏng 40 3.2.1.1.Phân tích cÊu tróc 40 3.2.1.2 PhÐp ®o tÝnh chÊt tõ 41 3.2.1.3.ảnh hởng nhiệt độ ủ lên tính chất từ trở 42 3.2.2 ảnh hởng chiều dày lên tính chất màng mỏng 44 3.2.2.1 Phân tích cấu trúc 44 3.2.2.2 Phép đo tính chất điện - từ 45 3.2.2.3 ảnh hởng chiều dày lên tính chất tõ trë 47 3.2.3 HiÖu øng tõ trë tõ tr−êng thấp 49 Kết luận 55 Danh mục công trình công bố 56 Tài liệu tham khảo 57 Thank you for evaluating AnyBizSoft PDF Splitter A watermark is added at the end of each output PDF file To remove the watermark, you need to purchase the software from http://www.anypdftools.com/buy/buy-pdf-splitter.html Mở đầu Trong năm gần đây, vật liệu có kích thớc nanô mét đà đợc quan tâm nghiên cứu mạnh mẽ khả ứng dụng chúng Hiệu ứng giam giữ lợng tử xuất loại vật liệu nguyên nhân gây tính chất đặc biệt cha đợc quan sát vật liệu cổ điển trớc Nghiên cứu vật liệu nanô phong phú đa dạng lý thuyết thực nghiệm Các kết đà mở triển vọng ứng dụng to lớn dựa tÝnh chÊt quang ®iƯn – tõ Tõ ®ã cã thĨ tạo thiết bị, linh kiện nhằm phục vụ, nâng cao đời sống ngời Trong vật liƯu cã cÊu tróc nan«, vËt liƯu tõ nan« cã vị trí đặc biệt đà thu hút đợc quan tâm nghiên cứu Các hạt từ nanô đợc xem nh− cã triĨn väng lín c¸c øng dơng xư lý môi trờng đặc biệt y sinh Một khía cạnh khác vật liệu từ nanô đà đợc quan tâm nghiên cứu hiệu ứng từ trở màng mỏng kích thớc nanô mét Từ kết thu đợc, ngời ta hy vọng ứng dụng nâng cao khả xử lý thông tin, thu nhỏ kích thớc linh kiện điện tử Nghiên cứu vật liệu từ đợc tập trung mạnh vào họ vật liệu có cấu trúc perovskite ABO3 (A nguyên tố đất hiếm, B kim loại chuyển tiếp) Ngoài xuất hiệu øng tõ trë khæng lå (Colossal MagnetoResistance - CMR), hä vËt liƯu ABO3 cßn thĨ hiƯn nhiỊu tÝnh chÊt lý thú khác thu hút đợc quan tâm nghiên cứu Hầu hết vật liệu perovskite ABO3 thể tính chất phản sắt từđiện môi Khi đợc pha tạp lỗ trống cách thay phần nguyên tố đất (R) kim loại kiềm thổ (A') nh Ba, Ca, Sr, Pb hợp chất R1A'xBO3 thể mối tơng quan mạnh mẽ tính chất điện-từ cấu trúc x tinh thể Các tính chất không thay đổi theo nồng độ pha tạp mà phụ thuộc mạnh vào tác nhân bên nh nhiệt độ, từ trờng, điện trờng, áp suất v.v Hiệu ứng CMR thờng xảy mạnh lân cận nhiệt độ chuyển pha sắt từ - thuận từ TC hợp chất sắt từ manganite A0.7A'0.3MnO3, kèm theo chuyển pha kim loại - điện môi tính dẫn nhiệt độ TP Ngoài hiệu ứng CMR xảy nhiệt độ chuyển pha sắt từ - thuận từ, mẫu đa tinh thể, ngời ta thấy hiệu ứng từ trở xuất vùng nhiệt độ thấp từ trờng thấp Các tính chất điện - từ manganite đợc giải thích sở tợng méo mạng (méo Jahn - Teller méo GdFeO3) chế trao đổi kép Gần đây, tợng bất đồng tách pha vật liệu đợc coi yếu tố đóng vai trò quan trọng tính dẫn mà đặc biệt hiệu ứng từ trở từ trờng thấp Thêm vào đó, đồng tồn cạnh tranh tơng tác trái dấu manganite vấn đề đáng quan tâm lẽ nguyên nhân gây nên tợng bất thoả từ, với yếu tố bất trật tự khác làm cho c¸c vËt liƯu thĨ hiƯn c¸c tÝnh chÊt thủ tinh từ Song song với việc nghiên cứu vật liệu dạng khối, vật liệu manganite dạng màng mỏng với tính chất trội chúng đà thu hút đợc quan tâm nghiên cứu đặc biệt Bên cạnh việc khám phá hiệu ứng từ trở lớn nhiệt độ phòng, vật liệu màng mỏng perovskite manganite đà đợc quan tâm nghiên cứu lý khác khả chế tạo đợc màng mỏng có chất lợng cao nh tạo đợc đơn tinh thể perovskite đa thành phần Các màng mỏng perovskite manganite đà đợc nghiên cứu chế tạo nhiều phơng pháp khác nh phơng pháp phún xạ catốt (Cathod Sputtering), phơng pháp epitaxy chùm phân tử (Molecular Beam Epitaxy - MBE) phơng pháp lắng đọng hoá học từ pha kim loại - hữu (Metal- Organic Chemical Vapour Deposition - MOCVD) Tuy nhiên, phơng pháp phổ biến phơng pháp bốc bay xung laser (Pulse Laser Deposition - PLD) PLD phơng pháp có nhiều u điểm việc chế tạo màng mỏng ôxit đa thành phần nguyên lý làm việc đơn giản, hợp phần vật liệu bia đợc đảm bảo trình bốc bay Các nghiên cứu gần tính chất màng mỏng manganite bị ảnh hởng mạnh hiệu ứng gây biến dạng mạng, đợc xem nh yếu tố để phân biệt tính chất vật liệu màng với vật liệu khối Sự biến dạng mạng gây nên ảnh hởng đế sai khác số mạng đế - màng, trình xử lý nhiệt hiệu ứng kích thớc Đó nguyên nhân làm thay đổi tính chất nh cấu trúc, vi cấu trúc, nhiệt độ chuyển pha kim loại điện môi (TMI), nhiệt độ chuyển pha sắt từ - thuận từ TC đặc biệt ảnh hởng lên hiệu ứng từ trở vật liệu Nghiên cứu tính chất điện - từ manganite chủ đề đà thu hút quan tâm mạnh giới nh Việt nam, kết nghiên cứu kỹ lỡng có hệ thống Tuy nhiên, nớc nghiên cứu dừng lại vật liệu dạng khối Các kết nghiên cứu vật liệu manganite dạng màng mỏng vấn đề cha đợc giải Hơn nữa, việc chế tạo màng mỏng bớc tất yếu để tiến tới chế tạo linh kiện tiếp cận với nghành Khoa học Công nghệ nanô Việc nghiên cứu ảnh hởng hiệu ứng kích thớc lên tính chất điện - từ hiệu ứng từ trở màng mỏng manganite hứa hẹn cho triển vọng ứng dụng to lớn, mà đề tài thú vị cho nghiên cứu Kết nghiên cứu vật liệu manganite hợp chất La0.7Sr0.3MnO3 cho giá trị từ trở cao nhiệt độ chuyển pha sắt từ-thuận từ TC cao (~365K) Hợp chất đợc xem phù hợp cho việc nghiên cứu ứng dụng nhiệt độ phòng Từ lý dựa vào điều kiện thiết bị sẵn có, hớng nghiên cứu phòng thí nghiệm nên đà lựa chọn đề tài cho luận văn là: Nghiên cứu màng mỏng La0,7Sr0,3MnO3 kích thớc nanô mét chế tạo phơng pháp bốc bay xung laser Mục tiêu luận văn: + Chế tạo thành công màng mỏng La0.7Sr0.3MnO3 phơng pháp bốc bay xung laser + Nghiên cứu ảnh hởng điều kiện chế tạo lên tính chất từ trở màng mỏng La0.7Sr0.3MnO3 + Nghiên cứu hiệu ứng từ trở từ trờng thấp màng mỏng đa tinh thể La0.7Sr0.3MnO3 Nội dung luận văn: Luận văn đợc tiến hành nghiên cứu phơng pháp thực nghiệm, kết hợp với việc phân tích số liệu thực nghiệm nhằm đa nhận định ảnh hởng điều kiện chế tạo lên hiệu ứng từ trở hiƯu øng tõ trë tõ tr−êng thÊp Bè cơc cđa luận văn: + Mở đầu + Chơng 1: Vật liệu màng mỏng perovskite manganite + Chơng 2: Kỹ thuật thực nghiệm + Chơng 3: Kết thảo luận + Kết luận + Tài liệu tham khảo Luận văn đợc thực Phòng thí nghiệm Vật lý Vật liệu Từ Siêu dẫn Phòng thí nghiệm trọng điểm Quốc gia Vật liệu Linh kiện Điện tử, Viện Khoa học Vật liệu,Viện Khoa học Công nghệ Việt nam Chơng 1: Vật liệu màng mỏng perovskite manganite Các vật liệu perovskite ABO3 (vị trí A đợc chiếm giữ nguyên tố đất hiếm, ký hiệu R, vị trí B- kim loại chuyển tiếp) đà đợc quan tâm nghiên cứu mạnh mẽ tính chất vật lý đa dạng phong phú Khi pha tạp phần đất kim loại có hoá trị 2+ (ký hiệu A') nh− Ba, Ca, Sr, mét sè vËt liÖu R1-xA'xBO3 (B = Mn, Co) đà làm thay đổi mạnh tính chất, đặc biệt tính chất từ tính chất dẫn vật liệu Sự biến đổi tính chất manganite không phụ thuộc vào thành phần pha tạp, mà phụ thuộc vào nhiệt độ, từ trờng, điện trờng, tác nhân quang học Liên hệ mật thiết với tính chất từ tính chất dẫn vật liệu hiệu ứng méo mạng, hiệu ứng polaron, chế trao đổi kép, tợng chuyển pha trật tự ®iƯn tÝch… C¸c tÝnh chÊt cđa vËt liƯu perovskite manganite trở nên phức tạp chúng bị giới hạn kích thớc Các nghiên cứu vật liệu màng mỏng perovskite manganite đà thay đổi đáng kĨ vỊ tÝnh chÊt so víi vËt liƯu d¹ng khèi Đối với màng mỏng manganite, cấu trúc tinh thể, tính chất điện từ bị ảnh hởng mạnh công nghệ chế tạo vật liệu nh quy tr×nh xư lý nhiƯt, hiƯu øng kÝch th−íc, hiƯu øng bề mặt, hiệu ứng biến dạng mạng gây sai khác số mạng vật liệu màng-đế Việc nghiên cứu vật liệu nhằm cung cấp cho ta hiểu biết sâu sắc tính chất, hiệu ứng vật lý nh tạo điều kiện ứng dụng vật liệu có hiệu Để tìm hiểu nghiên cứu loại vật liệu này, luận văn lần lợt đề cập đến số khái niệm perovskite manganite dạng khối nh biến đổi tính chất manganite dạng màng mỏng 1.1 Tổng quan perovskite manganite Các công trình nghiên cứu perovskite ABO3 tập trung vào vật liệu Mn (gọi "manganite") c¸c manganite thĨ hiƯn rÊt nhiỊu c¸c hiƯu øng vËt lý thú vị, đặc biệt hiệu ứng từ trở [17,10] Sự thay đổi hàng ngàn lần điện trë d−íi t¸c dơng cđa tõ tr−êng c¸c manganite ®−ỵc biÕt ®Õn nh− "hiƯu øng tõ trë khỉng lå" (colossal magnetoresistance-CMR) Hiệu ứng 10 CMR thờng đợc quan sát thấy gần nhiệt độ chuyển pha sắt từ-thuận từ TC ®i kÌm víi mét sù biÕn ®ỉi tÝnh chÊt dẫn vật liệu từ kim loại sang điện môi (hoặc bán dẫn) Để giải thích cho tợng từ nh mối liên hệ tính chất dẫn tính chất từ vật liệu R1-xA'xMnO3, chÕ trao ®ỉi kÐp (double-exchange - DE), ®−a bëi Zener [38] đợc coi nh mô hình cho việc giải thích tợng Tuy nhiên mô hình trao đổi kép DE cha đủ để giải thích cách định lợng tính chất dẫn hiệu ứng CMR quan sát đợc thực nghiệm Millis cộng [19,20] đà chứng minh đợc tranh vật lý vật liệu R1-xA'xMnO3 trở nên rõ ràng kết hợp chế DE hiệu ứng polaron, có nghĩa hiệu ứng liên kết mạnh điện tử phonon liên quan đến méo mạng tinh thể Jahn-Teller (Jahn-Teller lattice distortion) Các kết thực nghiệm cho thấy chứng thuyết phục tồn polaron từ (magnetic polaron) mối tơng quan chặt chẽ chúng với méo mạng Jahn-Teller [31] Một số khái quát cấu trúc tinh thể, cấu trúc điện tử, tơng tác, tợng điện-từ mối liên hệ tợng vật lý vật liệu perovskite ABO3 Mn đợc trình bày phần dới 1.1.1 Cấu trúc tinh thể tợng méo mạng 1.1.1.1 Cấu trúc tinh thể perovskite Cấu tróc tinh thĨ perovskite ABO3 lý t−ëng thc hƯ lËp phơng với tham số mạng a=b=c, ===900 Trong trờng hợp chung, cation A có kích thớc lớn, B cation có kích thớc bé Các cation A ion O2(hay đợc gọi ion ligan) tạo thành cấu trúc lập phơng tâm mặt, cation B có kích thớc bé nằm tâm hình lập phơng (Hình 1.1) Tổng điện tích dơng A B tổng điện tích âm ion Hình 1.1 CÊu tróc perovskite ABO3 lËp ph−¬ng lý t−ëng 53 sù định hớng tinh thể yếu tố ảnh hởng đến giá trị từ trở mẫu màng mỏng LSMO Các màng mỏng LSMO sau chế tạo đợc ủ nhiệt độ 600 oC 5h, định hớng tốt theo hớng (104) thu đợc giá trị từ trở cao Đây kết thu đợc luân văn Các kết đà đợc báo cáo hội nghị IWONN 2006 [3] 3.2.3 HiÖu øng tõ trë tõ tr−êng thÊp (Low Field MagnetoResistance-LFMR) Kết phân tích pha tinh thể giản đồ nhiễu xạ tia X cho thấy vạch đặc trng tất mẫu màng có độ rộng bán vạch lớn mẫu khối chứng tỏ màng chứa hạt tinh thể kích thớc bé Kết mở hớng nghiên cứu hiệu ứng kích thớc hạt biên hạt vật liệu màng mỏng Hình 3.15 trình bày phụ 12 thuộc nhiệt độ từ trở cho H = 3kOe mÉu LS6, LS8, LS14 vµ LS20 Trong giới hạn hệ đo, chúng cho mẫu LS6 Kết cho thấy hiệu ứng từ trở lớn không -MR(%) quan sát đợc từ trở TC LS20 LS14 LS8 LS6 quan sát thấy lân cận TC mà quan sát thấy vùng nhiệt độ thấp pha sắt từ Sự tồn giá trị từ trở cực đại lân cận TC đợc giải thích theo chế 050 100 150 200 250 300 Nhiệt độ (K) Hình 3.15 Sự phụ thuộc nhiệt độ từ trở mẫu từ trờng H=3kOe đợc xác định theo công thức MR=(RH-R0)/R0 DE Sự có mặt từ trờng dẫn đến đặt lại spin song song, giúp tăng cờng trao đổi kép trình nhảy điện tử Tuy nhiên, giá trị từ trở tăng mạnh vùng nhiệt độ thấp Các kết phù hợp với tác giả [11, 9, 15] 54 PhÐp ®o tõ trë phơ thc tõ tr−êng tÊt mẫu LS6, LS8 LS14 nhiệt độ khác đợc trình bày tơng ứng hình 3.16a, 3.16b 3.16c Đóng góp chủ yếu vào từ trở nhiệt độ 300K nội hạt theo chế DE dập tắt tán xạ spin-điện tử biên hạt Tuy nhiên, phụ thuộc từ trở vào từ trờng đo nhiệt độ 200K, 100K 50K cho thấy từ trở tăng mạnh vùng từ trờng thấp tiếp tục tăng giảm nhiệt độ Giá trị từ trở 1.2 0.6 M/M3kOe Tõ trë (%) 10 MÉu LS6 d) a) 1.2 -1 0.6 M/M3kOe Tõ trë (%) 10 T T T T 15 MÉu LS8 b) M/M3kOe Tõ trë (%) 10 T = 300K T = 200K T = 100K T =50K -1500 e) -1.2 1.2 0.6 -3000 MÉu LS8 -0.6 = 300K = 200K =100K =50K MÉu LS14 T=300K T=200K T=100K T=50K 0 15 MÉu LS6 -0.6 T = 300K T = 200K T =100K T =50K 15 T = 300K T = 200K T= 100K T = 50K T T T T = 300K =200K = 100K = 50K MÉu LS14 -0.6 f) c) 1500 Tõ tr−êng (Oe) 3000 -1.2 -3000 -1500 1500 3000 Tõ tr−êng (Oe) H×nh 3.16 Tõ trë phơ thc tõ tr−êng cđa mẫu LS6 (a), LS8 (b) LS14 (c) từ độ phụ thuộc từ trờng mẫu LS6 (d), LS8 (e) LS14 (f) nhiệt độ khác từ 50K ữ300K 55 tất mẫu tăng từ ~2% nhiệt độ 300K đến ~16% nhiƯt ®é 50K tõ tr−êng 3000 Oe Sù biÕn ®ỉi cđa tõ trë theo tõ tr−êng tr−êng hỵp giải thích theo chế DE Nh đợc trình bày tiếp theo, giá trị từ trở mẫu từ trờng thấp nhiệt độ thấp đợc đóng góp chủ yếu hiệu ứng đờng hầm phân cực spin qua biên hạt [11] Một đặc điểm dễ nhận thấy đờng cong MR(H) tách thành hai vùng rõ rệt Trong vùng từ trờng cao, MR(H) biến đổi gần nh tuyến tính với giá trị hệ số từ trở MR hầu nh không phụ thuộc vào nhiệt độ Vùng từ trờng thấp, H MR(H) biến đổi phi tuyến phụ thuộc mạnh vào nhiệt độ Đây đợc xem nh dấu hiệu hiệu ứng từ trở từ trờng thấp LFMR Sù biÕn ®ỉi tõ trë theo tõ tr−êng cã liên quan tới đờng cong từ trễ đợc hình 3.16 cho mẫu LS6, LS8 LS14 Cã thĨ nhËn thÊy, tõ trë biÕn ®ỉi theo từ trờng tơng ứng với với trình từ hóa đờng cong từ trễ Các kết tơng tự đà đợc quan sát tác giả [11,37] Từ phụ thuộc MR(H) đờng cong M(H) hệ mẫu đa tinh thể La2/3Sr1/3MnO3 tác giả [11] cho từ trở mẫu đa tinh thể đóng góp chủ yếu trình dẫn qua biên hạt nhạy với tác dụng từ trờng Hình 3.17 trình bày đờng cong MR(H) M(H) mẫu LS8 nhiệt độ khác Điện trở đạt cực đại lực kháng từ HC mômen từ M=0 giảm đinh hớng mômen từ hạt xếp theo từ trờng Giá trị điện trở nhỏ thu đợc tơng ứng xếp song song mômen từ Giá trị lực kháng từ HC tăng nhiệt độ giảm Từ xuất cực đại điện trở giá trị từ trờng HC, giá trị từ trở đợc tính lại theo công thức: /(0)=[(H)- (HC)]/ (HC) Quá trình dẫn phụ thuộc phân cực spin hệ hạt sắt từ đà thu hút đợc quan tâm nghiên cứu năm qua [12,37] Các nghiên cứu đà hạt sắt từ đợc phân bố ngăn cách biên không từ, hiệu ứng từ trở âm thu đợc phụ thuộc từ trờng lợng từ trao đổi, liên quan tới xác xuất xuyên hầm điện tử hai hạt sắt từ lân cËn cã 56 1.2 -5 0.6 T = 300K T = 100K MR M/MS MR Tõ trë (%) M/MS T = 200K 0.6 MR S 2.2 -0.6 T = 50K 0.6 MR M/MS ( M/M S 10 -0.6 M/M 0 0.6 M/MS Tõ trë (%) 1.2 0 ) 10 -0.6 -0.6 15 4.4 -3000 -1500 1500 -1.2 3000 20 -3000 Tõ tr−êng (Oe) -1500 1500 -1.2 3000 Từ trờng (Oe) Hình 3.17 Đờng cong MR(H) M(H) mẫu LS8 vẽ đồ thị nhiệt độ khác mômen từ xếp không song song Quá trình xuyên hầm điện tử đợc định chiều cao, độ rộng rào trật tự từ tơng đối hai hạt sắt từ lân cận Theo mô hình lý thuyết đợc trình bày phần tổng quan, phụ thuộc từ trở vào từ độ đợc đa công thức (15) Từ phụ thuộc MR vào m2, ta thấy suy giảm mạnh điện trở tơng ứng với tăng nhanh giá trị từ độ Vì vậy, xếp song song hạt sắt từ gây từ trờng làm tăng khả xuyên ngầm điện tử Giá trị từ trở thu đợc trờng hợp này, đợc biểu diễn gần theo công thức: /0 ~ -A(M/MS)2 M mômen từ tổng cộng, MS mômen từ bÃo hòa Thừa số A xác định độ lớn giá trị từ trở, phụ thuộc vào số lợng kích thớc hạt sắt từ Để kiểm chứng chế xuyên hầm phụ thuộc spin vùng từ trờng nhiệt độ thấp, phụ thuộc từ trở MR vào (M/MS)2 mẫu LS6, LS8 LS14 nhiệt độ khác đợc trình bày hình 3.18 57 Kết làm khớp đờng cong MR phụ thuộc (M/MS)2 theo c«ng thøc ∆ρ/ρ0 ~ - -5 LS6 A(M/MS)2 cho mẫu xác -10 nhận chế đờng hầm 200K 100K 50K 25K Fit Đờng làm khớp phụ thuộc spin chế -15 hiệu ứng từ trở vùng nhiệt độ từ trờng thấp Bảng trình bày số liệu hệ số làm khớp, dải từ trờng đợc dải từ trờng làm khớp mẫu LS6 Khi tăng nhiệt độ, hệ số làm khớp A dải từ trờng làm khớp bị suy giảm đáng kể Điều có nghĩa hiệu ứng đờng hầm phụ thuộc spin bÞ -5 [ ρ (H)- ρ (HC)]/ ρ (HC) (%) làm khớp giá trị từ trở thu LS8 -10 200K 100K 50K Đờng làm khớp Fit -15 -5 suy giảm mạnh tăng nhiệt độ Tại vùng nhiệt ®é cao, sù LS14 -10 200K 100K 50K 25K §−êng làm khớp Fit mở rộng biên hạt nh thăng giáng nhiệt -15 mô men từ hạt làm cho chế tán xạ từ trở nên trội Giá trị từ trở thu đợc theo mô hình điện tử xuyên ngầm phụ thuộc phân -1.2 -0.6 M/Ms 0.6 1.2 H×nh 3.18 Sù phơ thuộc MR vào tỷ số (M/MS) mẫu LS6, LS8 LS14 nhiệt độ khác Đờng nét liền đờng làm khớp (M/MS) đợc đề cập phần cực spin mẫu đa tinh thể manganite xảy vùng nhiệt độ thấp dải từ trờng tơng đối hẹp 58 Bảng 1: Số liệu kết làm khớp theo hàm /0 -A(M/MS)2 mẫu LS6 Nhiệt độ Hệ số làm khớp A Dải từ trờng làm khớp Giá trị từ trở dải từ trờng làm khớp T =25K 18.968 310 Oe ÷-950Oe 12% T=50K 16.679 315 Oe ÷-885 Oe 10.6% T=100K 11.723 340 Oe ÷ -830 Oe 8.7% T=200K 4.6912 375 Oe ữ-510 Oe 3% Kết nghiên cứu hiệu ứng từ trở từ trờng thấp dải nhiệt độ rộng mong muốn nhà nghiên cứu với hy vọng đa hiệu øng nµy vµo øng dơng thùc tiƠn 59 KÕt luận Nội dung Luận văn đợc tóm lợc qua kết luận nh sau: Đà xây dựng đợc quy trình công nghệ chế tạo thành công màng mỏng La0.7Sr0.3MnO3 phơng pháp bốc bay xung laser Các mẫu chế tạo có chất lợng tốt, đáp ứng yêu cầu nghiên cứu Kết phân tích nhiễu xạ tia X mẫu màng định hớng tinh thể so với mẫu khối Kết đo M(T) R(T) suy giảm nhiệt độ TC TP so với vật liệu bia Đà thu đợc giá trị từ trở cao (giá trị từ trở cao đạt 7% nhiệt độ phòng từ trờng 1.2T, lớn hai lần so với mẫu khối) tìm đợc phụ thuộc từ trở nhiệt độ phòng vào nhiệt độ ủ chiều dày màng Một kết quan trọng Luận văn phát mối liên hệ giá trị từ trở nhiệt độ phòng định hớng tinh thể màng mỏng Tất mẫu xuÊt hiÖn hiÖu øng tõ trë tõ tr−êng thÊp đóng góp biên hạt Kết phân tích từ đờng cong M(H) R(H) đà giải thích đợc hiệu ứng LFMR theo mô hình từ trở xuyên ngầm phụ thuộc phân cực spin Kết nghiên cứu hiệu ứng từ trở nhiệt độ phòng đà suy giảm tuyến tính điện trở theo từ trờng nhiệt độ phòng Các kết đà mở khả ứng dụng sensơ đo từ trờng nhiệt độ phòng 60 Danh mục công trình công bố: N V Dai, N C Thuan, L V Hong and N X Phuc (2006) “Magnetoresistance improvement and crystalline orientation in La0.7Sr0.3MnO3 thin films fabricated by pulsed laser deposition” Proccedings of 1st IWOFM and 3rd IWONN, pp.314-315 N V Dai, N V Khien, L V Hong, N X Phuc (2006) “Subsitution effect of Pb for Ca in La0.7Ca0.3MnO3” Proccedings of 1st IWOFM and 3rd IWONN, pp 307-210 D N H Nam, N V Dai, L V Bau, N V Khiem, , L V Hong, N X Phuc, R S Newrok, and P Nordblad “Effect of Selective dilution and magnetic properties of La0.7Sr0.3Mn1-xM’xO3 (M’=Ai, Ti) (2006) Proccedings of 1st IWOFM and 3rd IWONN, pp 212-213 D N H Nam, N V Dai, L V Bau, N V Khiem, L V Hong, N X Phuc, R S Newrok, and P Nordblad, (2006), “Selective dilution and magnetic properties of La0.7Sr0.3Mn1-xM’xO3 (M’=Ai, Ti)”, Physical Review B 73, p 184430 L V Bau, N V Khiem, N V Dai, D N H Nam, L V Hong, N X Phuc and P Nordblad, (2004), “Electric-Magnetic properties and Phase separation of La0.7Sr0.3Co1-xMnxO3 (x = - 0.5) compounds”, Proceeding of The 9th Asia Pacific Physics Conference (9th APPC), Hanoi, Viet Nam, pp 179 - 782 L V Bau, N V Khiem, D N H Nam, N V Dai, P Nordblad, L V Hong and N X Phuc, 2004), “Negative Magnetisation in the LaCr1y MnyO3 Compounds”, Proceeding of The 9th Asia Pacific Physics Conference (9th APPC), Hanoi 25th-31st, pp 261-263 61 Tài liệu tham khảo Tiếng Việt L.V.B¸u, Ln ¸n tiÕn sü Khoa häc VËt liƯu, ViÖn Khoa häc VËt liÖu (2006) TiÕng Anh Anderson P.W., Hasegawa H (1995), Phys Rev., 100, p 675 Dai N.V., Thuan N.C., Hong L.V and Phuc N.X (2006) “Magnetoresistance improvement and crystalline orientation in La0.7Sr0.3MnO3 thin films fabricated by pulsed laser deposition” Proccedings of 1st IWOFM and 3rd IWONN, pp.314-315 Dey P and Nath T K (2006) “Effect of grain size modulation on the magneto- and electronic-transport properties of La0.7Ca0.3MnO3 nanoparticles: The role of spin-polarized tunneling at the enhanced grain surface” Phys Rev B 73, 214425 Dey P and Nath T K (2006) “Tunable room temperature low-field spin polarized tunneling magnetoresistance of La0.7Sr0.3MnO3 nanoparticles” Appl Phys Lett 89, 163102 G C Xiong, Q Li, H L Ju, R L Greene, and T Venkatesan (1995) “Influence of preparation on resistivity behavior of epitaxial Nd0.7Sr0.3MnO3-δ and La0.67Ba0.33MnO3-δ thithin films” Appl Phys Lett 66 (13), 1689-1691 Gu J Y., Ogale S B., Rajeswari M., Venkatesan T., and Ramesh, Radmilovic R V., Dahmen U., and Thomas G., Noh T W (1998) “Inplane grain boundary effects on the magnetotransport properties of La0.7Sr0.3MnO3 -δ” Appl Phys Lett 72, 9, 1113-1115 62 Gunnarsson R., Ivanov Z G., Dubourdieu C., and Roussel H (2004) “Low-field magnetoresistance in perovskite manganites: Magnetic field, temperature,and current dependence” Phys Rev B 69, 054413 Gupta A., Gong G Q., Xiao G., Duncombe P R., Lecoeur P., Trouilloud P., Sun J Z (1996) “Grain-boundary effects on the magnetoresistance properties of perovskite manganite films” Phys.Rev B 54(22) 629-632 10 Helmolt R.V, Wecker J., Holzapfel B., Schultz L., and Samwer K (1993),"Giant Negative Magnetoresistance in Perovskitelike La2/3Ba1/3MnOx Ferromagnetic Films" Phys Rev Lett., 71(14), pp 2331 11 Hwang H Y., Cheong S.-W., Ong N P., and Batlogg B., (1996), “SpinPolarized Intergrain Tunneling in La2/3Sr1/3MnO3” Phys Rev Lett 77, pp 2041 - 2044 12 J.S Helman and B Abelest (1976) “ Tunneling of Spin- polarized electrons and magnetoresistance in glanular Ni films” Phys Rev Lett 37, 21, 1429-1432 13 Jin S., Tiefel T.H., McCormack M., Fastnacht R.A., Ramesh R and Chen L.H., (1994) “Thousandfold Change in Resistivity in Magnetoresistive La-Ca-Mn-O Films” Science 264, 413-415 14 Kanki T, Tanaka H and Kawai T 2001 Phys Rev B 64 224418 15 Li X W., Gupta A., Xiao G and Gong G Q., (1997), “Low-field magnetoresistive properties of polycrystalline and epitaxial perovskite manganite films” Appl Phys Lett 71 (8), pp 1124 - 1126 16 Liu S.M , Zhu X.B., Yang J , Song W.H , Dai J.M., Sun Y.P (2006) “The effect of grain boundary on the properties of La0.7Sr0.3MnO3 thin films prepared by chemical solution deposition” Ceramics International 32, 157–162 63 17 Maignan A., Simon Ch., Caignaert V., and Raveau B (1995), "Giant Magnetoresistance Ratios Superior to 1011 in Manganese Perovskites", Solid State Commun., 96(9), pp 623-625 18 Millis A J, Darling T and Migliori A (2000), J Appl Phys 83, 1588 19 Millis A.J., Littlewood P.B., and Shraiman B.I (1995), “Double Exchange Alone Does Not Explain the Resistivity of La1-xSrxMnO3” Phys Rev Lett., 74(25), pp 5144-5147 20 Millis A.J., Mueller R., Shraiman B.I (1996), "Dynamic Jahn-Teller Effect and Colossal Magnetoresistance in La1-xSrxMnO3", Phys Rev Lett., 77(1), pp 175-178 21 Nam D.N.H., Dai N.V., Bau L.V., Khiem N.V., Hong L.V., Phuc N.X., Newrock R.S and Norblad P (2006) “Selective dilution and magnetic properties of La0.7Sr0.3Mn1-xM’xO3 (M’=Al, Ti)” Phys Rev.B 73, 184430 22 O’Donnell J., Rzchowski M S., Eckstein J N., and Bozovic I., (1998), Appl Phys Lett.72, 1775 23 Orgiani P., Petrov Yu., Adamo, Aruta, Barone, De luca M., Galdi, Polichetti, Zola and L Maritato (2006) “In-plane anisotropy in the magnetic and transport properties of manganite ultrathin films” Phys Rev B 74, 134419 24 P Murugavel and T W Noh, Jong-Gul Yoon (2004) “Thickness dependent and annealing effects of underdoped lanthanum manganite thin films grown on Si substrates” J Appl Phys 95, 5, 2536 25 Rao R A., Lavric D., Nath T K., Eom C B., Wu L., and Tsui F., (1998), Appl Phys.Lett 73, 3294 26 Sharma R P., Xiong G C., Kwon C., Ramesh R., Greene R L., and Venkatesan T “Direct evidence for the effect of lattice distortions in the 64 transport properties of perovskite-type manganite films” Phys Rev B 54, 14, 10014-10018 27 Sheng P., Abeles B and Arie Y., (1976), Phys Rev Lett 31, 44 28 Steenbeck K., Eick T., Kirsch K., O’Donnell K., and Steinbei E (1997) “Influence of a 36.8° grain boundary on the magnetoresistance of La0.8Sr0.2MnO3-δ single crystal films” Appl Phys Lett 71 (7) 29 Sun J.Z., Abraham D.W., Rao R.A and Eom C.B., (1999) “Thicknessdependent magnetotransport in ultrathin manganite films” Appl Phys Lett 74, 3017-3019 30 Tedrow P M and Meservey R., (1973) Phys Rev 7, 318 31 Teresa J.M.D., Ibarra M.R., Algarabel P.A., Ritter C., Marquina C., Blasco J., Garcíca J., Moral A.D., and Arnold Z (1997), "Evidence for magnetic polarons in the magnetoresistive perovskites", Nature 386, pp 256-259 32 Tomioka Y., Kuwahara H., Asamitsu A., Kimura T., Kumai R., and Tokura Y (1998), “Effect of the magnetic field on the spin, charge and orbital ordered states in perovskite-type manganese oxides”, Physica B, 246-247, pp 135-140 33 Tsui F., Smoak M C., Nath T K., and Eon C B., (2000) “Straindependent magnetic phase diagram of epitaxial La0.67Sr0.33MnO3 thin films” Appl Phys Lett 76, 2421 34 Urushibara A., Moritomo Y., Arima T., Asamitsu A., Kido G., Tokura Y., (1995) “Insulator - metal trasition and giant magnetoresistance in La1-xSrxMnO3” Phys Rev B 51 14103-14109 35 Wang H S., Wertz E., Hu Y F., Li Q., and Schlom D G., J Appl 65 Phys 87, 7409 (2000) 36 Wu X W.,Rzchowsk M S i,, Wang H S., and Li Q., (2000) Phys Rev B 61, 501 37 Xiao J.Q., Jiang J.S and Chien C.L (1992) “Gian magnetoresistance in nonmultilayer magnetic system” Phys Rev Lett 68, 25, 3749-3752 38 Zener C., (1951) “Interaction between the d-Shells in the Transition Metals” Phys Rev., 82, pp 403-405 Thank you for evaluating AnyBizSoft PDF Splitter A watermark is added at the end of each output PDF file To remove the watermark, you need to purchase the software from http://www.anypdftools.com/buy/buy-pdf-splitter.html Thank you for evaluating AnyBizSoft PDF Merger! To remove this page, please register your program! Go to Purchase Now>> AnyBizSoft PDF Merger Merge multiple PDF files into one Select page range of PDF to merge Select specific page(s) to merge Extract page(s) from different PDF files and merge into one ... + Chế tạo thành công màng mỏng La0. 7Sr0. 3MnO3 phơng pháp bốc bay xung laser + Nghiên cứu ảnh hởng điều kiện chế tạo lên tính chất từ trở màng mỏng La0. 7Sr0. 3MnO3 + Nghiên cứu hiƯu øng tõ trë tõ... thùc nghiƯm 30 2.1 Phơng pháp chế tạo mẫu 30 2.1.1 Chế tạo mẫu bia 30 2.1.2 Chế tạo màng mỏng La0. 7Sr0. 3MnO3 phơng pháp bốc bay 30 xung laser 2.2 Các phép đo phân tích tính chất vật liệu 35 2.2.1... hớng nghiên cứu phòng thí nghiệm nên đà lựa chọn đề tài cho luận văn là: Nghiên cứu màng mỏng La0, 7Sr0, 3MnO3 kích thớc nanô mét chế tạo phơng pháp bốc bay xung laser Mục tiêu luận văn: + Chế tạo