Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp

1 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP Chuyên ngành: VẬT LÍ HẠT NHÂN NĂM 2019 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP Người thực hiện: PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG Người hướng dẫn khoa học:ThS LÊ QUANG VƯƠNG LỜI CẢM ƠN Trong suốt trình học tập thực khóa luận này, sinh viên nhận nhiều giúp đỡ từ quý Thầy/Cơ, Giờ đây, khóa luận hồn thành, sinh viên xin gửi lời cảm ơn chân thành đến:  ThS Lê Quang Vương – người hướng dẫn khoa học, tận tình bảo tạo điều kiện thuận lợi để sinh viên hồn thành khóa luận  Quý Thầy-Cô Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm Tp HCM giảng dạy suốt năm qua Những kiến thức mà sinh viên thu nhận qua giảng, môn học Thầy-Cô tảng để sinh viên tiếp thu giải vấn đề khóa luận Hơn nữa, kiến thức cịn hành trang cho sinh viên tiếp công việc sau  Quý Thầy-Cô Hội đồng bảo vệ khóa luận đóng góp ý kiến để khóa luận hồn thiện  Phịng thí nghiệm Vật lý hạt nhân Trường Đại học Sư Phạm Tp.HCM đáp ứng điều kiện sở vật chất, trang thiết bị cần thiết để học viên thực khóa luận  Viện y tế cơng cộng Thành phố Hồ Chí Minh hỗ trợ đo đạc mẫu phân tích hệ phổ kế gamma  Các thành viên gia đình bên động viên chia sẻ lúc khó khăn để an tâm có thêm động lực thực khóa luận TP Hồ Chí Minh, ngày 07 tháng 05 năm 2019 Sinh viên Phạm Thị Thùy Dương Mục lục LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ MỞ ĐẦU CHƯƠNG I-TỔNG QUAN 1.1 Tình hình nghiên cứu vấn đề liên quan đến khóa luận 1.1.1 Tình hình nghiên cứu giới 1.1.2 Tình hình nghiên cứu Việt Nam 1.1.3 Mục tiêu nội dung khóa luận 1.2 Cơ sở lí thuyết 1.2.1 Chuỗi phóng xạ tự nhiên 1.2.2 Qui luật phân rã phóng xạ 1.2.3 Cân phóng xạ 1.2.4 Tương tác xạ gamma với vật chất 1.2.5 Hiệu suất đỉnh lượng toàn phần 1.2.6 Hệ số tự hấp thụ 1.3 Kết luận chương CHƯƠNG II-ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 Đối tượng nghiên cứu 2.1.1 Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe 2.1.2 Mẫu chuẩn mẫu phân tích 2.2 Phương pháp nghiên cứu 2.2.1 Các phương pháp xác định hoạt độ 2.2.2 Công thức xác định hoạt độ 2.3 Kết luận chương CHƯƠNG III-KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh lượng toàn p 3.2 Xác định hoạt độ mẫu phân tích 3.3 Kết luận chương KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ PHỤ LỤC DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT  Các ký hiệu: Ký hiệu λ ρ ε I A  Các chữ viết tắt: Chữ viết tắt ETNA FWHM HPGe IAEA MCNP MDA WDXRF DANH MỤC CÁC BẢNG STT 12 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ STT 10 11 12 14 15 MỞ ĐẦU Xác định hoạt độ phương pháp đo cân phương pháp sử dụng phổ biến Tuy nhiên, với phương pháp cần phải xử lí mẫu cẩn thận có thời gian nhốt mẫu khoảng 20 đến 30 ngày để trình cân xảy Dẫn đến nhiều nhược điểm mẫu sinh học dễ hư hỏng, mẫu đá xảy tượng thoát khí Rn mẫu khơng đóng kín dẫn đến sai số q trình phân tích Từ nhược điểm phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ đề xuất với khả khắc phục nhược điểm phương pháp đo cân Cùng với đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết (HPGe) với ưu điểm độ phân giải lượng cao sử dụng phổ biến phép phân tích hoạt độ đồng vị phóng xạ phát gamma Khóa luận thực với mục tiêu xác định hoạt độ số mẫu môi trường phổ gamma ghi nhận đầu dò HPGe phương pháp trực tiếp Để xác định hoạt độ đồng vị phóng xạ hệ phổ kế gamma phương pháp đo trực tiếp, có hai vấn đề chủ yếu cần phải giải là: (1) chuẩn hiệu suất ghi nhận đỉnh lượng tồn phần, (2) tính tốn hệ số hấp thụ vật liệu Hiệu suất đỉnh phụ thuộc vào nhiều yếu tố như: đặc trưng phân rã đồng vị phóng xạ diện mẫu, lượng xạ gamma tới, hình học đầu dị, khoảng cách từ mẫu đến đầu dị, kích thước thành phần hóa học mẫu Hệ số hấp thụ phụ thuộc vào thành phần hóa học mẫu Do đó, việc hiệu chỉnh cho vấn đề cần phải thực phép đo cụ thể, khó khăn gặp phải tiến hành phương pháp trực tiếp Khóa luận tập trung trình bày phương pháp xác định hoạt độ số mẫu môi trường (ở mẫu đá qua xử lí) hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe Trong q trình xác định, nhận thấy có đóng góp tỷ lệ 226 Ra hệ gamma Sử dụng kết từ nghiên cứu khác tổng số đếm đỉnh 186,21 keV có 57,2% 226 Ra với tồn trạng thái cân [9],[11] Các tính tốn sử dụng để xác định hoạt độ 226 Ra cho phép đo trực tiếp nhanh chóng cách sử dụng đỉnh 186 keV Nội dung khóa luận bao gồm:  Trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu chủ đề liên quan đến khóa luận; mục tiêu nội dung nghiên cứu; sở lý thuyết sử dụng khóa luận  Mô tả đối tượng nghiên cứu phương pháp sử dụng khóa luận  Trình bày kết xác định hoạt độ mẫu phân tích sau tính tốn hệ số hấp thụ vật liệu, so sánh phương pháp đánh giá độ sai biệt CHƯƠNG I TỔNG QUAN 1.1 Tình hình nghiên cứu vấn đề liên quan đến khóa luận 1.1.1 Tình hình nghiên cứu giới Hiệu suất ghi đỉnh lượng toàn phần đại lượng quan trọng, ảnh hưởng đến kết phân tích hoạt độ đồng vị phóng xạ hệ phổ kế gamma Trong phép đo mẫu mơi trường, hàm lượng đồng vị phóng xạ diện mẫu thường thấp, nên yêu cầu mẫu đo phải chuẩn bị dạng thể tích với kích thước lớn Khi đó, hiệu suất đỉnh phép đo bị ảnh hưởng hiệu ứng tự hấp thụ mẫu Trong điều kiện hình học đo, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào thành phần nguyên tố mật độ khối lượng mẫu, mà khác biệt mẫu đo khác Do đó, việc tính tốn hiệu suất đỉnh hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cần phải thực mẫu đo Đường chuẩn hiệu suất đỉnh cho phép đo quan tâm xác định thực nghiệm nghiên cứu Vukanac cộng [19] Phương pháp địi hỏi phải có mẫu tham khảo với hình học, thành phần nguyên tố mật độ khối lượng tương tự mẫu phân tích Khi đó, hoạt độ đồng vị phóng xạ mẫu phân tích xác định dựa đường chuẩn hiệu suất thực nghiệm Tuy nhiên, phương pháp thực nghiệm khó ứng dụng nhiều phịng thí nghiệm, khơng đủ điều kiện để chế tạo mẫu tham khảo tốn thời gian tiền bạc Do đó, phương pháp tính tốn phát triển để giải vấn đề Một số chương trình mô đxa phát triển sử dụng rộng rãi MCNP, GEANT, EGS chương trình tính toán ETNA, EFTRAN, TRUECOIN Độ tin cậy chương trình tính tốn đánh giá nhiều cơng trình nghiên cứu Trong số nghiên cứu tiêu biểu sau: Radu cộng [18] đánh giá khả phương pháp chuyển hiệu suất, sử dụng chương trình ETNA, để tính tốn hiệu suất đỉnh cho vài hình học đo khác dựa đường chuẩn hiệu suất đỉnh thu từ hình học đo tham khảo nguồn dạng điểm Trong nghiên cứu này, hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe đồng trục loại n sử dụng để ghi nhận phổ thực nghiệm Các nguồn phóng xạ chuẩn M2 M3 M4 M5 Các giá trị hoạt độ -1 226 Ra trình bày bảng có giá trị từ (65,70 ±1,38) -1 Bq.kg (93,19 ± 1,71) Bq.kg đo trực tiếp từ (64,70 ± 1,32) 37 -1 Bq.kg (106,19 ± 1,87) Bq.kg hai phương pháp 20% _1 đo cân với độ sai biệt Hình 3.6 So sánh hoạt độ đồng vị 226 Ra mẫu phân tích 3.3 Kết luận chương Trong chương 3, khóa luận trình bày nội dung: xây dựng đường công hiệu suất ghi đỉnh lượng toàn phần mẫu chuẩn RGU-1 với độ sai biệt nhỏ 8% Tính tốn hoạt độ mẫu phân tích có giá trị khoảng từ (55,14 ± 3,12) Bq.kg -1 -1 -1 (70,24 ± 0,77) Bq.kg đo trực tiếp (57,56 ± 3,21) Bq.kg (70,88 ± 0,78) Bq.kg-1 đo cân với độ sai biệt nhỏ 9% Các giá trị hoạt độ 226Ra trình bày bảng có giá trị từ (65,70 ±1,38) Bq.kg -1 (93,19 ± 1,71) Bq.kg-1 đo trực tiếp từ (64,70 ± 1,32) Bq.kg-1 (106,19 ± 1,87) Bq.kg- đo cân với độ sai biệt hai phương pháp 20% 38 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Khóa luận đạt kết sau:  Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh lượng toàn phần với độ sai biệt không 8%  Xác định hệ số tự hấp thụ mẫu  Xác định hoạt độ 226 Ra, 234 Th, 214 Pb, 214 Bi trong mẫu phân tích phương pháp trực tiếp phương pháp cân bằng, độ sai biệt hai phương pháp nhỏ 20%  Các kết đạt cho thấy phương pháp đo trực tiếp đáng tin cậy áp dụng để xác định hoạt độ thời gian chờ đợi 226 Ra sau chuẩn bị mẫu mà khơng cần Như vậy, khóa luận hoàn thành mục tiêu nghiên cứu đề Đồng thời, để đạt kết tốt việc phân tích hoạt độ đồng vị phóng xạ mẫu mơi trường, luận văn kiến nghị công việc nghiên cứu nên thực sau:  Xác định nồng độ nguyên tố hóa học có mẫu phân tích tính tốn xác hệ số tự hấp thụ  Đánh giá ảnh hưởng hiệu ứng trùng phùng đồng vị phát nhiều lượng gamma  214 Pb, 214 Bi đến kết xác định hoạt độ Tiến hành đo đạc nhiều mẫu phân tích với bề dày, thành phần khác để đánh giá độ tin cậy phương pháp 39 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Châu Văn Tạo (2013), Vật lí hạt nhận đại cương, Nhà xuất Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh [2] Hồng Đức Tâm (2019), Phân tích sai số liệu thực nghiệm, Nhà xuất Trường Đại học Sư Phạm Thành phố Hồ Chí Minh [3] Ronald G-William S (1983), Vật lí đại, Nhà xuất Giáo dục Tài liệu tiếng Anh [4] Huy N.Q, Luyen T.V (2004), A method to determine 238U activity in environmental soil samples by using 63.3-keV-photopeak-gamma HPGe spectromete, Applied Radiation and Isotopes, 61, 1419–1424 [5] Huy N.Q (2010), The influence of dead layer thickness increase on efficiency decrease for a coaxial HPGe p-type detector, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 621, 390–394 [6] Huy N.Q, Binh D.Q (2014), A semi-empirical approach to analyze the activities of cylindrical radioactive samples using gamma energies from 185 to 1764 keV, Applied Radiation and Isotopes, 94, 82–88 [7] Loan T.T.H, Thanh T.T, Phuong D.N (2007), Gamma spectrum simulation and coincidence summing factor calculation for point sources using MCNP code, Communication in Physics, 2, 110–116 [8] Loan T.T.H, Phuong D.N, Phong D.P.H (2009), Investigating the effect of matrices and densities on the efficiency of HPGe spectroscopy using MCNP, Communications in Physics, 19, 45-52 [9] Thanh.T.T, Ferreux L., Lépy M.C., Tao C.V (2010), Determination activity of radionuclides in marine sediment by gamma spectrometer with anti cosmic shielding, Journal of Environmental Radioactivity, 101, 780-783 40 [10] Thanh T.T, Tao C.V, Loan T.T.H, Au B.H (2012), A detail investigation of interactions within the shielding to HPGe detector response using MCNP code, Kerntechnik, 77, 458-461 [11] Thanh T.T, Vuong L.Q (2018), Validation of an advanced analytical procedure applied to the measurement of environmental radioactivity, Journal of Environmental Radioactivity 184-185, 10 [12] Vuong L.Q, Tao C.V, Thanh T.T (2017), Revision of nuclear data of U-235 and Ra-226 for the 186 keV gamma-ray peak for the determination of activity in environmental samples, J Radioanal Nucl Chem 314:1273-1277 [13] Corte F.De (2005), Direct gamma-spectrometic measurement of the Ra-226 186,2 keV line for detecting U-238/Ra-226 disequilibrium in determining thi environmental dose rate for the luminescence dating of sediments, Aplplied Radiation and Isotopes 63:509-598 [14] Ebaid Y.Y (2009), Use of gamma ray spectrometry for Uranium isotopic analysis in enviromental samples, Physics Department Faculty of Science, Fayoum University, Fayoum, 63514 Egypt [15] Ebaid Y.Y (2005), U-235 -  emission contribution to the 186 keV energy transition of Ra-226 in environmental samples activity calculations, International Congress Seres 1276: 409-411 [16] Kazem K, Ali K, Yilin X, Fatemeh S (2018), Chemical composition of rock-forming minerals and crystallization physicochemical conditions of the Middle Eocene I-type Haji Abad pluton, SW Buin-Zahra, Iran, Arabian Journal of Geosciences 11:717 [17] Völgyesi P 2014), Using the 186-keV peak for 226Ra determination in Hungarian coal-slag samples by gamma-ray activity concentration spectroscopy, J Radioanal Nucl Chem 302:375-383 [18] Radu D., Stanga D., Sima O (2009), ETNA software used for efficiency transfer from a point source to other geometries, Applied Radiation and Isotopes,67,1686–1690 41 [19] Vukanac I., Djurasevic M., Kandic A., Novkovic D., Nadjerdj L., Milosevic Z (2008), Experimental determination of the HPGe spectrometer efficiency curve, Applied Radiation and Isotopes, 66 Tài liệu tham khảo website: [20] http://www.nucleide.org/Laraweb/index.php [21] https://physics.nist.gov/PhysRefData/Xcom/html/xcom1.html [22]https://nucleus.iaea.org/rpst/ReferenceProducts/ReferenceMaterials/Radionuclides /IAEA-RGU-1.htm 42 PHỤ LỤC Phụ lục A: Hoạt độ động vị phóng xạ có mẫu phân tích xác định phương pháp trực tiếp phương pháp cân phóng xạ chưa hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ Mẫu 234 Th 226 Ra 214 Pb 214 Bi 214 Bi 234 Th 226 Ra 214 Pb 214 Bi 214 Bi Phụ lục B : Hoạt độ động vị phóng xạ có mẫu phân tích xác định phương pháp trực tiếp phương pháp cân phóng xạ hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ Mẫu 44 Mẫu Mẫu Năng Mẫu (keV) Hoạt độ Hoạt độ trực tiếp cân (Bq.kg (Bq.kg 234 Th 226 Ra 214 Pb 214 Bi 214 Bi Độ sai biệt (%) 45 PHỤ LỤC C: Độ sai biệt đỉnh M2 M3 M4 M5 226 Ra đỉnh lại đo trực tiếp PHỤ LỤC D: Độ sai biệt đỉnh M2 226 Ra đỉnh lại đo cân 46 M3 M4 M5 47 ... tích (b) 2.2 Phương pháp nghiên cứu 2.2.1 Các phương pháp xác định hoạt độ Phương pháp cân phương pháp xác định hoạt độ phổ gamma thông qua việc xác định hoạt độ đồng vị cháu Đây phương pháp sử dụng... dụng phương pháp xác định hoạt độ trực tiếp hệ phổ kế gamma ghi nhận đầu dò HPGe số mẫu mơi trường sau so sánh với kết đo từ phương pháp xác định cân hoạt độ Từ giải thích xác định hoạt độ số mẫu. .. độ đồng vị có mẫu phân tích với phương pháp đo trực tiếp Đồng thời xác định hệ số tự hấp thụ mẫu định xử lí kết hoạt độ với hệ số tự hấp thụ xác định So sánh kết với hoạt độ xác định phương pháp