Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác TIO2 biến tính với sắt trên tro trấu và ứng dụng trong xử lý chất hữu cơ ô nhiễm

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Vũ Thị Nghĩa Duyên NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TIO2 BIẾN TÍNH VỚI SẮT TRÊN TRO TRẤU VÀ ỨNG DỤNG TRONG XỬ LÝ CHẤT HỮU CƠ Ô NHIỄM LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – Năm 2014 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Vũ Thị Nghĩa Duyên NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TIO2 BIẾN TÍNH VỚI SẮT TRÊN TRO TRẤU VÀ ỨNG DỤNG TRONG XỬ LÝ CHẤT HỮU CƠ Ơ NHIỄM Chun ngành: Hóa mơi trường Mã số: 60440120 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC TS Nguyễn Minh Phương Hà Nội – Năm 2014 LỜI CẢM ƠN Với lòng biết ơn sâu sắc, em xin gửi lời cảm ơn chân thành tới TS Nguyễn Minh Phƣơng người giao đề tài tận tình bảo, hướng dẫn em suốt trình hồn thành luận văn Em xin cảm ơn thầy, giáo phịng thí nghiệm Hóa Mơi Trường, thầy, giáo khoa Hóa Học – Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên – ĐHQGHN anh, chị bạn phịng thí nghiệm Hố Mơi trường tạo điều kiện giúp đỡ em trình thực luận văn Hà Nội, 2014 Học viên Vũ Thị Nghĩa Duyên MỤC LỤC MỞ ĐẦU Chương 1: TỔNG QUAN 1.1 Thực trạng ô nhiễm chất hữu môi trường 1.1.1 Các nguồn phát thải chất hữu gây ô nhiễm 1.1.2 Khái quát ph m màu Rho amin B (RhB) 1.2 Một số phương pháp xử lý chất hữu gây ô nhiễm môi trường .5 1.3 Vật liệu quang xúc tác TiO2 vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính 11 1.3.1 Vật liệu quang xúc tác TiO2 11 1.3.2 Vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính 14 1.3.3 Giới thiệu chất mang vật liệu tổ hợp quang xúc tác 18 1.3.3.1 Giới thiệu chất mang 18 1.3.3.2 Giới thiệu chung tro trấu 19 1.3.4 Một số phương pháp điều chế vật liệu quang xúc tác TiO2 vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính 22 Chương 2: THỰC NGHIỆM 25 2.1 Dụng cụ hóa chất 25 2.1.1 Dụng cụ 25 2.1.2 Hóa chất 25 2.2 Tổng hợp vật liệu 26 2.2.1 Tổng hợp vật liệu quang xúc tác F -TiO2 ng phương pháp sol-g l kết hợp với th y nhiệt 26 2.2.2 Tổng hợp vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/tro trấu (Fe-TiO2/RHA) b ng phương pháp sol-gel kết hợp với th y nhiệt 26 2.3 Một số yếu tố ảnh hưởng tới trình tổng hợp vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe- TiO2/RHA 26 2.3.1 Quá trình tiền xử lý vỏ trấu 26 2.3.2 Nghiên cứu ảnh hưởng c a lượng tro trấu đưa vào 27 2.3.3 Nghiên cứu ảnh hưởng c a thời gian khuấy sol Fe-TiO2 với tro trấu 27 2.4 Khảo sát hoạt tính vật liệu trình xử lý RhB 27 2.4.1 Khảo sát lượng vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/RHA 28 2.4.2 Khảo sát ảnh hưởng c a pH 28 2.4.3 So sánh khả xử lý RhB c a vật liệu điều kiện ánh sáng tự nhiên đèn compact 28 2.4.4 Khảo sát khả tái sử dụng vật liệu 28 2.5 Các phương pháp nghiên cứu đ c trưng cấu trúc vật liệu 29 2.5.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X XRD 29 2.5.2 Phương pháp phổ hồng ngoại IR 30 2.5.3 Phương pháp hi n vi điện tử qu t SEM 30 2.5.4 Phương pháp phổ tán xạ lượng tia X (EDX) 31 2.5.5 Phương pháp phổ hấp thụ UV-Vis 32 2.6 Phương pháp xác định RhB 33 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 34 3.1 Nghiên cứu tối ưu hóa trình tổng hợp vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe- TiO2/RHA 34 3.1.1 Nghiên cứu lựa chọn phương pháp tiền xử lý vỏ trấu 34 3.1.2 Nghiên cứu ảnh hưởng c a thời gian nung, nhiệt độ nung tro trấu 37 3.1.3 Nghiên cứu ảnh hưởng c a lượng tro trấu đưa vào 40 3.1.4 Nghiên cứu ảnh hưởng c a thời gian khuấy sol với tro trấu trình tổng hợp 42 3.1.5 Một số đ c trưng c a vật liệu tổng hợp điều kiện tối ưu 43 3.2 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến trình phân h y RhB c a vật liệu 48 3.2.1 Khảo sát lượng vật liệu đưa vào 48 3.2.2 Khảo sát ảnh hưởng c a pH 49 3.2.3 So sánh cường độ chiếu sáng 50 3.2.4 Khảo sát khả tái sử dụng vật liệu 51 KẾT LUẬN 53 TÀI LIỆU THAM KHẢO 54 Hình 1.1 Cơng thức hóa học c a Rho amine B Hình 1.2 Cơ chế tạo gốc hoạt động vật liệu án Hình 1.3 Cơ chế trình xúc tác quang vật liệu Hình 1.4 Cấu trúc tinh th Hình 1.5 Cấu trúc tinh th Hình 1.6 Năng lượng vùng cấm giảm nhờ iến tính với Nitơ H nh Nguyên l c a ph p phân tích EDX H nh Đồ thị ảnh hưởng c a phương pháp ti RhB c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.2 Phổ IR c a mẫu quang xúc tác RHA-0; RHA-1; RHA-2; RHA-3 Hình 3.3 Đồ thị ảnh hưởng c a nhiệt độ nung tro trấu đến hiệu suất xử l RhB c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.4 Giản đồ XRD c a vật liệu F -TiO2/RHA nung nhiệt độ khác Hình 3.5 Đồ thị ảnh hưởng c a thời gian nung tro trấu đến hiệu suất xử l RhB c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.6 Giản đồ XRD c a vật liệu F -TiO2/RHA nung thời gian khác Hình 3.7 Đồ thị ảnh hưởng c a lượng tro trấu đưa vào đến hiệu suất xử l RhB c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.8 Phổ UV-Vis c a vật liệu TiO2, Fe-TiO2, Fe-TiO2/RHA với hàm lượng tro trấu 2%; 4%; 6%; 8%; 10% Hình 3.9 Phổ EDX c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.10 Giản đồ XRD c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.11 Ảnh SEM c a vật liệu F -TiO2/RHA Hình 3.12 Phổ IR c a vật liệu RHA-3-600 C/6h Hình 3.13 Phổ IR c a vật liệu Fe- TiO2/RHA-3-600 C/6h Hình 3.14 Đồ thị ảnh hưởng c a pH ung ịch đến hiệu suất xử l RhB c a vật liệu F -TiO2/RHA sau 90 phút chiếu sáng Hình 3.15 Đồ thị hiệu suất xử l RhB qua lần tái sử DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Các thơng số vật lí c a TiO2 ạng anatas rutil Bảng Ảnh hưởng c a phương pháp tiền xử l c a vật liệu F -TiO2/RHA Bảng Hiệu suất phân h y RhB c a mẫu RHA-2; Bảng Ảnh hưởng c a nhiệt độ nung tro trấu đến liệu F -TiO2/RHA Bảng Kích thước hạt tính th o phương trình D Bảng Ảnh hưởng c a thời gian nung tro trấu đến liệu F -TiO2/RHA Bảng Kích thước hạt tính th o phương trình Deb Bảng Ảnh hưởng c a lượng tro trấu đưa vào đến liệu F -TiO2/RHA Bảng c Ảnh hưởng c a thời gian khuấy sol với tro a vật liệu Fe-TiO2/RHA Bảng Thành phần nguyên tố có vật liệu Fe-TiO2/RHA Bảng Ảnh hưởng c a lượng vật liệu đến hiệu suấ Fe-TiO2/RHA Bảng Ảnh hưởng c a pH ung ịch đến hiệu suất Fe-TiO2/RHA Bảng 12 Hiệu suất xử l liệu F -TiO2/RHA Bảng Hiệu suất xử l EDX Ebg IR RH RHA RhB SEM TIOT UV-Vis XRD MỞ ĐẦU Cùng với phát tri n c a kinh tế- xã hội, vấn đề ô nhiễm môi trường ngày trở nên nghiêm trọng Nguyên nhân ch yếu gây ô nhiễm môi trường hoạt động sản xuất c a nhà máy khu công nghiệp, hoạt động sản xuất c a làng nghề sinh hoạt c a người dân đô thị lớn Việc phát tri n làng nghề có vai trị quan trọng phát tri n kinh tế - xã hội giải việc làm địa phương Tuy nhiên, hậu môi trường hoạt động sản xuất c a làng nghề đ lại ngày nghiêm trọng Hình thức đơn vị sản xuất c a làng nghề đa ạng, có th gia đình, hợp tác xã ho c doanh nghiệp Tuy nhiên, sản xuất mang tính tự phát, sử dụng công nghệ th công lạc hậu, chắp vá, m t b ng sản xuất chật chội, việc đầu tư xây ựng hệ thống xử l nước thải quan tâm, ý thức bảo vệ môi trường sinh thái c a người dân làng nghề chưa cao nên tình trạng ô nhiễm môi trường làng nghề ngày trầm trọng Do vậy, vấn đề bảo vệ môi trường không cấp thiết cấp quản lí, doanh nghiệp, mà cịn trách nhiệm c a hệ thống trị tồn xã hội Điều đòi hỏi nhà khoa học cơng nghệ khơng ngừng nghiên cứu, tìm biện pháp đ xử lý chất gây ô nhiễm môi trường Trong năm gần đây, việc sử dụng chất xúc tác bán dẫn TiO 2, ZnO, C S, chất oxi hóa khử đ phân h y chất hữu ền vững xem phương pháp hiệu quả, có tri n vọng thay phương pháp truyền thống việc xử lý chất hữu mơi trường nước, khơng khí Đ c m c a - + chất ưới tác động c a ánh sáng sinh c p electron (e ) lỗ trống (h ) có khả phân h y chất hữu ho c chuy n hóa kim loại độc hại thành chất không gây ô nhiễm môi trường [20] Hiện nay, vật liệu quang xúc tác TiO2 thu hút nhiều quan tâm tính chất quang xúc tác mạnh, tính bền hóa học, chi phí thấp thân thiện mơi trường Ngồi việc sử dụng làm chất xúc tác đ xử lý chất hữu độc hại kim loại n ng nước thải c a ngành công nghiệp như: dệt, nhuộm, in, mạ, vật liệu nano TiO2 cịn sử dụng việc làm khơng khí, dùng cho máy điều hòa nhiệt độ, sơn cao cấp đ chống mốc, diệt khu n sử dụng đ phân h y thuốc trừ sâu Mới đây, nano TiO sử dụng làm chất xúc tác đ phân h y nước tạo hydrogen nguồn lượng mới, quan tâm nghiên cứu phát tri n Tuy nhiên nhược m c a xúc tác quang hóa TiO xúc tác có hoạt tính điều kiện chiếu sáng vùng tử ngoại nên khó có khả ứng dụng rộng, hiệu m t sử dụng lượng làm tăng giá thành sử dụng Nguồn lượng ánh sáng m t trời lớn tia UV chiếm từ 3- 5% nên xúc tác quang TiO2 tận dụng nguồn lượng Do vậy, có nhiều nghiên cứu việc điều chế biến tính TiO2 đ nâng cao khả ứng dụng, có th dùng ánh sáng nhìn thấy ho c ánh sáng m t trời thay tia UV [6] Nhiều nghiên cứu gần cho thấy TiO2 biến tính cation kim loại chuy n tiếp cho thấy kết tốt, tăng cường tính chất quang xúc tác vùng ánh sáng khả kiến Trong nhiều báo cáo, hạt tinh th nano TiO biến tính cation sắt th hoạt tính quang xúc tác tốt so với TiO2 tinh khiết ưới ánh sáng nhìn thấy Một nhược m c a vật liệu TiO2 có kích thước nanomet nên đưa vào môi trường nước tạo dạng huyền phù, gây khó khăn thu hồi vật liệu Đ khắc phục nhược m trên, đưa thêm tỉ lệ phù hợp tro trấu vào vật liệu tổ hợp quang xúc tác Tro trấu biết chất mang có diện tích bề m t lớn, o có khả hấp phụ tốt chất ô nhiễm tâm hoạt động c a xúc tác bề m t giúp cho trình phân h y chất nhiễm c a xúc tác thuận lợi Ngoài ra, tro trấu nguồn nguyên liệu giá thành rẻ, sẵn có Việt Nam nước trồng lúa gạo Chính chọn đề tài: “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính với sắt tro trấu ứng dụng xử lý chất hữu ô nhiễm” Kết phân tích phổ XRD Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample Fe-TiO2-RHA(2) 100 90 d=3.540 80 70 Lin (Cps) 60 50 d=2.348 40 d=1.478 30 20 10 10 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Duyen K22 mau Fe-TiO2-RHA(2).raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 10.000 ° - End: 70.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 14 s - 2-Theta: 10.000 ° - Theta: 5.00 1) Left Angle: 23.050 ° - Right Angle: 28.090 ° - Left Int.: 18.1 Cps - Right Int.: 17.8 Cps - Obs Max: 25.090 ° - d (Obs Max): 3.546 - Max Int.: 60.7 Cps - Net Height: 42.7 Cps - FWHM: 1.542 ° - Chord Mid.: 01-089-4921 (C) - Anatase, syn - TiO2 - Y: 91.60 % - d x by: - WL: 1.5406 - Tetragonal - a 3.77700 - b 3.77700 - c 9.50100 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - I41/amd (141) - Hình 3.10 Giản đồ XRD c a vật liệu Fe-TiO2/RHA Từ giản đồ XRD hình 3.10 cho thấy pic đ c trưng cho cấu trúc TiO 0 o o o o dạng anatas vị trí 2θ = 25,3 ; 37,8 ; 48 ; 53,90 ; 55 62,52 Như sau biến tính cấu trúc pha anatas khơng thay đổi Kích thước hạt tính theo phương trình Debye – Scherre b ng 8,2 Kết cho thấy vật liệu thu có kích thước hạt nano cấu trúc TiO2 hầu hết dạng anatas Kích thước hạt tính th o phương trình Debye – Scherre phù hợp với kết ảnh SEM ưới 45 70 ết chụp hiển vi điện tử qu t Hình 3.11 Ảnh SEM c a vật liệu Fe-TiO2/RHA Kết cho thấy vật liệu tổng hợp có kích thước cỡ hạt nhỏ 10 nm hạt tinh th phân bố tương đối đồng 46 Kết phổ IR Hình 3.12 Phổ IR c a vật liệu RHA-3-600 C/6h Từ phổ IR c a vật liệu RHA-3-600 C/6h hình 3.12, ta thấy xuất số -1 pic đ c trưng c a liên kết Si-OH nhóm OH 3469,20 cm ; 1640,11 cm -1 ao động c a nhóm C=O ao động c a nhóm siloxan (-S ứng với ứng với -1 -1 463,84 cm ; 803,22 cm đ c trưng cho ao động c a nhóm Si-H [21] Hình 3.13 Phổ IR c a vật liệu Fe-TiO2/RHA 47 Phổ IR c a vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/RHA hình 3.13 ta thấy xuất -1 dải hấp thụ số sóng 441 cm ứng với liên kết Ti- O- Ti, liên kết Ti- O- Fe -1 -1 -1 698 cm , 739 cm c a liên kết Fe- OH, liên kết Ti- O 625 cm dải hấp thụ -1 1381 cm c a nhóm COOH [25] Bên cạnh đó, ta thấy xuất số pic với -1 -1 cường độ yếu c a liên kết Si-OH nhóm OH 3437 cm , 1616 cm ứng với ao -1 động c a nhóm C=O C-OH, dải hấp thụ số sóng 1094 cm ứng với dao -1 động c a nhóm siloxan (-Si-O-Si-OH), 1037 cm ứng với -1 -1 liên kết Si- O, số sóng 812 cm 473 cm đ c trưng cho [21] Điều có th o hàm lượng c a tro trấu mẫu vật liệu (6% khối lượng tro trấu so với khối lượng TiO2) nên pic xuất không rõ phổ IR c a tro trấu 3.2 KHẢO SÁT CÁC YẾU TỐ ẢNH HƢỞNG ĐẾN QUÁ TRÌNH XỬ LÝ RhB CỦA VẬT LIỆU Vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/RHA tổng hợp điều kiện tối ưu ùng đ khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến trình xử lý RhB Khảo sát lƣợng vật liệu đƣa v o Khảo sát khả xử lý RhB với lượng vật liệu sử dụng khác 100 mL RhB có nồng độ 20 ppm pH c a dung dịch Nguồn sáng sử dụng thí nghiệm đèn compact 36 W Kết thu bảng 3.10 Bảng 3.10 Ảnh hưởng c a lượng vật liệu đến hiệu suất xử lý RhB c a vật liệu Fe-TiO2/RHA Thời gian 30 ph tối 30 60 90 120 48 Từ kết bảng 3.10 cho thấy lượng vật liệu sử dụng tối ưu cho trình xử lý RhB 0,12 g/L Khi lượng xúc tác đưa vào tăng lên 0,15 g/L hiệu suất xử lý RhB lại giảm Điều có th giải thích lượng xúc tác đưa vào lớn tạo cản quang dung dịch, giảm hiệu c a q trình quang hóa hoạt tính c a xúc tác dẫn đến hiệu suất xử lý RhB giảm Khảo sát ảnh hƣởng pH pH có ảnh hưởng lớn đến tính chất bề m t c a vật liệu xúc tác Đối với TiO 2, pH > bề m t c a chúng tích điện âm pH < bề m t c a lại tích điện ương Tại pH= bề m t xúc tác gần khơng tích điện Tốc độ c a phản ứng xúc tác quang có th thay đổi cách đáng k hấp phụ c a ion bề m t vật liệu giá trị pH khác Vì khảo giá trị pH dung dịch 2, 4, 6, Kết thu ảng 3.11 Bảng 3.11 Ảnh hưởng c a pH dung dịch đến hiệu suất xử lý RhB c a vật liệu Fe-TiO2/RHA Thời gian phút 30 ph tối 30 60 90 120 49 Hiệu suất xử l RhB H% Hình 3.14 Đồ thị ảnh hưởng c a pH dung dịch đến hiệu suất xử lý RhB c a vật liệu Fe-TiO2/RHA (sau 90 phút chiếu sáng) Từ kết ảnh hưởng c a pH dung dịch đến hiệu suất xử lý RhB hình 3.14 bảng 3.11 cho thấy - Nếu tăng pH từ đến hiệu suất xử lý giảm pH tăng ẫn đến lượng OH- tăng Khi xúc tác chuy n thành ion tích điện âm phương trình a TiOH + OH TiOH + H+ TiO + H2O (a) TiOH2+ (b) Các nhóm cacboxylic c a RhB ị ion hóa nên mang điện tích âm Vì pH cao làm giảm khả hấp phụ RhB ề m t xúc tác nên hiệu suất xử lý giảm - Ở pH thấp pH< 4) hiệu suất xử lý thấp Điều có th o RhB ị hấp phụ với lượng lớn ề m t chất xúc tác gây cản trở thâm nhập c a ánh sáng Kết cho thấy pH dung dịch tốt cho trình phân h y dung dịch RhB 3.2.3 So sánh cƣờng độ chiếu sáng Khảo sát hoạt tính c a vật liệu ưới ánh sáng đèn compact 36 W ưới ánh sáng m t trời thời gian nhiệt độ trung bình thời m tiến hành thí nghiệm nêu Kết thu bảng 3.12 50 Bảng 3.12 Hiệu suất xử lý RhB điều kiện nguồn chiếu sáng khác c a vật liệu Fe-TiO2/RHA Sau Kết từ bảng 3.12 cho thấy, hiệu suất xử lý RhB c a vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/RHA ưới ánh sáng m t trời cho kết tốt tương đương dùng nguồn sáng đèn compact 36 W thời m tiến hành thí nghiệm vào cuối mùa thu nên nhiệt độ ngồi trời khơng cao, cường độ chiếu sáng c a ánh sáng m t trời yếu Tuy nhiên, kết cho thấy vật liệu hồn tồn có khả ứng dụng vào thực tiễn 3.2 Khảo sát khả tái sử dụng vật liệu Ưu m c a vật liệu quang xúc tác có khả tái sử dụng nhiều lần Việc thu hồi tái sử dụng vật liệu xúc tác giúp giảm chi phí hạn chế nhiễm mơi trường Vì tơi tiến hành khảo sát khả tái sử dụng c a vật liệu Kết thu bảng 3.13 Bảng 3.13 Hiệu suất xử lý RhB c a vật liệu Fe-TiO2/RHA qua lần sử dụng Sau 120 phút Mẫu đầu Lần Lần Lần Lần Lần 51 102 H% 100 99,8 99,0 98,9 98 95,9 96 94,1 94 92 90 87,9 88 86 84 82 80 Mẫu đầu Lần Lần Lần Lần Lần Hình 3.15 Đồ thị hiệu suất xử lý RhB qua lần tái sử dụng c a vật liệu Fe-TiO2/RHA Kết cho thấy xúc tác th hoạt tính tốt sau lần sử ụng Khả xử lý RhB đạt hiệu suất xử lý cao (trên 85%) qua lần sử ụng Hiệu suất xử lý c a vật liệu giảm dần có th tâm hoạt động c a xúc tác ị chiếm giữ phần chất ô nhiễm vật liệu xúc tác bị lượng qua lần tái sinh 52 KẾT LUẬN Trong khuôn khổ nghiên cứu c a luận văn đạt kết sau Đã tổng hợp vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/RHA với điều kiện tổng hợp tối ưu sau: - Vỏ trấu sau rửa b ng nước cất hoạt hóa b ng axit HNO 31M 24 giờ, tro trấu nung 600 C - Lượng tro trấu đưa vào 6% theo khối lượng - Thời gian khuấy sol Fe-TiO2 với tro trấu Vật liệu tổ hợp quang xúc tác Fe-TiO2/RHA tổng hợp có tính chất đ - c trưng sau: Vật liệu tổng hợp có cấu trúc anatas, hạt tương đối đồng nhất, có kích thước < 10 nm - Vật liệu TiO2 biến tính với Fe đưa lên tro trấu có phổ hấp thụ ánh sáng chuy n dịch mạnh sang vùng ánh sáng khả kiến - Vật liệu có khả xử lý 99,8% RhB sau chiếu sáng Lượng vật liệu tối ưu sử dụng 0,12 g/L Tại pH=4, hiệu suất xử lý RhB c a vật liệu tốt đạt 99,2% sau chiếu sáng Vật liệu có th tái sử ụng lần mà hoạt tính xúc tác đạt 85% Đồng thời vật liệu có th xử lý RhB điều kiện ánh sáng m t trời với hiệu suất 96,2% Kết hứa hẹn khả ứng dụng vật liệu tổng hợp thực tế xử l môi trường nước 53 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Vũ Đăng Độ 2003 , Các phương pháp vật lý hóa học, Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội TS Nguyễn Thế Đồng, GS.TS Trần Hiếu Nhuệ, PGS.TS Cao Thế Hà, TS Ð ng Văn Lợi, ThS Nguyễn Thị Thiên Phương, ThS Ðỗ Thanh Bái, TS Nguyễn Phạm Hà, TS Nguyễn Thị Phương Loan, ThS Phạm Thị Kiều Oanh (2011), Tài liệu kỹ thuật: Hướng dẫn đánh giá phù hợp công nghệ xử lý nước thải giới thiệu số công nghệ xử lý nước thải ngành chế biến thủy sản, dệt may, giấy bột giấy, Tổng cục môi trường Trần Văn Nhân, Ngơ Thị Nga (2002), Giáo trình cơng nghệ xử lý nước thải, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội Nguyễn Đức Nghĩa 2007 , Hóa học nano-c ng nghệ vật liệu ngu n NXB Khoa học Tự nhiên Công nghệ, Hà Nội Trần Mạnh Trí, Trần Mạnh Trung 2005 , Các q trình oxi hóa nâng cao xử lý nước nước thải- Cơ sở khoa học ứng dụng, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội Trần Mạnh Trí 2005 ,“Sử ụng lượng m t trời thực trình quang xúc tác TiO2 đ xử l nước nước thải cơng nghiệp, Tạp chí khoa học c ng nghệ, tập 43, số Tiếng Anh A il Elhag Ahm , Farook A am 2007 , “In ium incorporated silica from ric husk an its catalytic activity”, Microporous and Mesoporous Materials, 103, pp 284-295 B.S Ndazi, S Karlsson, J.V Tesha, C.W Nyahumwa 2007 , “Ch mical an physical modifications of rice husks for use as composite pan ls”, Composite: Part A, 38, pp 925-935 Chen Y., et., al (2004), "Film device to visualize UV irradiation", Journal of photochemistry and photobiology A: Chemistry, 163, pp 271-286 54 10 Choi W., Termin A., Hoffmann M R (1994), "The role of metal ion dopants in quantum-sized TiO2: correlation between photoreactivity and charge carrier recombination dynamics", Journal of Physical Chemistry, 98, pp 1366913679 11 Cong Y., Zhang J., Chen F., Anpo M., and He D (2007), "Preparation, Photocatalytic Activity, and Mechanism of Nano-TiO Co-Doped with Nitrogen and Iron (III)", Journal of Physical Chemistry C 111(28), pp 10618-10623 12 Damodar R.A., et., al 2008 , “Pumice stone supported titanium dioxide for removal of pathogen in drinking wat r an r calcitrant in wast wat r”, Solar Energy, 82, pp 1099-1106 13 Ding Z., Hu X., et al 2001 , “Synth sis o anatas TiO2 supported on porous soli s y ch mical vapor position”, Catalysis Today, 68, pp 173-182 14 Fabiyi M E., Skelton R.L (2000), "Photocatalytic mineralisation of methylene blue using buoyant TiO2-coated polystyrene beads", Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 132, pp 121-128 15 Farook molybdenum catalysts prepared via sol-g l m Microporous and Mesoporous Material, 141, pp 119-127 16 Farook Thankappan 2013 , “Utilization o nanocomposite as photocatalyst and adsorbent for the removal of methylene blue in aqu ous”, Applied Surface Science, 264, pp 718-726 17 Gelover S., et al (2004), “Titanium dioxide sol–gel deposited over glass and its application as a photocatalyst or wat r contamination”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 165, pp 241-246 18 Kamat, P.V 2002 “Photophysical, photoch mical an photocatalytic asp cts o m tal nanoparticl s”, Journal of Physical Chemistry.B, 106(32), pp 7729-7744 55 19 Kan Z., Zeda M., Wonchun O (2010), "Degradation of Rhodamine B by Fe- Carbon nanotubes/ TiO2 composites under UV light in Aerated solution", Chinese Journal of catalysis, 31, pp 751-758 20 Khata A.R., M.B.Kasiri 2010 , “R vi w Photocatalytic gra ation o organic dyes in the presence of nanostructured titanium dioxide: Influence of the ch mical structur o y s”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 328, pp 8-26 21 K.Y.Foo, B.H Ham a sor nt: A ju icious r cycling o 2009 , “Utilization o ric husk ash as novel th colloi al agricultural wast ”, Advances in Colloid and Interface Science, 152, pp 39-47 22 Li Y., Kim S.J 2005 , “Synthesis and Characterization of Nano titania Particles Embedded in Mesoporous Silica with Both High Photocatalytic Activity an A sorption Capa ility”, Journal of physical chemistry B, 109, pp 12309-12315 23 Liu H., Wu Y., Zhang J (2011), "A new approach toward carbon-modified vanadium-doped titanium dioxide photocatalysts", Applied materials and interfaces 3(5), pp 1757-1764 24 Michael K Seery, Reenamole George, Patrick Floris, Suresh C Pillaib 2007 , “Silv r op titanium ioxi nanomat rials or nhanc visi l light photocatalysis”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 189, pp 258–263 25 P Kokila, V S nthilkumar, K Pr m Naz r 2011 , “Preparation and photo 3+ catalytic activity of Fe - doped TiO2 nanoparticl s”, Scholars Research Library Archives of Physics Research, 2(1),pp 246-253 26 Rocka llow E M., St wart L K., J nks W S 2009 , “Is sulfur-doped TiO2 an ctiv visi l light photocatalyst or r m iation?”, Applied Catalysis B: Environmental, 91, pp 554-562 27 Shamik Chowdhury, Rahul Mishra, Papita Saha, Praveen Kushwaha (2011), “A sorption th rmo ynamics, kin tics an gr n onto ch mically mo i i r ric isost ric heat of adsorption of malachite husk”, Desalination, 265, pp 159-168 56 28 Slamet, H W., Nasution, E., Purnama, S., Kosela, and Gunlazuardi J (2005), “Photocatalytic r uction o CO2 on copperdoped titania catalysts prepared by improved-impr gnation m tho ”, Catalysis Communications, 6(5), pp 313–319 29 Wang X., Tang Y., Leiw M Y., Lim T T (2011), "Solvothermal synthesis of Fe-C codoped TiO2 nanoparticles for visible-light photocatalytic removal of emerging organic contaminants in water", Applied Catalysis A: General, 409-410, pp 257-266 30 Wu Y., Zhang J., Xiao L., Chen F (2010) "Properties of carbon and iron modified TiO2 photocatalyst synthesized at low temperature and photodegradation of acid orange under visible light", Applied Surface Science, 256, pp 4260-4268 31 Xiao Y., Dang L., An L., et al (2008), "Photocatalytic degradation of Rhodamine B and Phenol by TiO2 loaded on mesoporous graphitic Carbon", 32 Yang X., Cao C., Erickson L., Klabunde K., et al (2009), "Photo-catalytic degradation of Rhodamine B on C-, S-, N-, and Fe-doped TiO under visible-light irradiation", Applied Catalysis B: Environmental, 91, pp 657-662 33 o Yongm i Wu, Jinlong Zhang, Ling Xiao, F ng Ch n 2010 , “Prop rti s carbon and iron modified TiO2 photocatalyst synthesized at low temperature and photo gra ation o aci orang un r visi l light”, Applied Surface Science, 256, pp 4260-4268 34 Zhang W., Li Y., Wang C., Wang P (2011), "Kinetics of heterogeneous photocatalytic degradation of rhodamine B by TiO2-coated activated carbon: Roles of TiO2 content and light intensity", Desalination, 266, pp 40-45 57 ... pháp xử lý chất hữu gây ô nhiễm môi trường .5 1.3 Vật liệu quang xúc tác TiO2 vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính 11 1.3.1 Vật liệu quang xúc tác TiO2 11 1.3.2 Vật liệu quang xúc tác. .. đề tài: ? ?Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính với sắt tro trấu ứng dụng xử lý chất hữu ô nhiễm? ?? Chƣơng : TỔNG QUAN 1.1 THỰC TRẠNG Ô NHIỄM CHẤT HỮU CƠ TRONG MÔI TRƢỜNG 1.1 Các... mang tro trấu 1.3 VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TiO2 VÀ VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TiO2 BIẾN TÍNH 1.3 Vật liệu quang xúc tác TiO2 Titan đioxit vật liệu quang xúc tác bán dẫn sử dụng nhiều thực tế TiO2 tồn