Xác định hoạt độ các nguyên tố phóng xạ bằng phương pháp phổ kế gamma kết hợp LabSOCS và mô phỏng monte – carlo GEANT4

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Lê Quốc Việt XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ CÁC NGUYÊN TỐ PHÓNG XẠ BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ KẾ GAMMA KẾT HỢP LABSOCS VÀ MÔ PHỎNG MONTE-CARLO GEANT4 Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhân Mã số: 8440130.04 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Phan Việt Cương PGS TS Bùi Văn Loát Hà Nội - 2019 LỜI CẢM ƠN Trước tiên xin gửi lời cảm ơn đến ban lãnh đạo Viện Công nghệ Xạ hiếm, ban lãnh đạo Trung tâm Phân tích – Viện Cơng nghệ Xạ tạo điều kiện cho tơi tham gia khóa đào tạo sau đại học Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, với ThS Đồn Thanh Sơn cán Trung tâm Phân tích – Viện Công nghệ Xạ giúp đỡ công tác nghiên cứu sử dụng dụng cụ, trang thiết bị Trung tâm Tiếp theo, xin gửi lời cảm ơn đến Văn phịng Khoa Vật lý, Bộ mơn Vật lý Hạt nhân nhiệt tình giúp đỡ thời gian khóa đào tạo Xin gửi lời cảm ơn đến PGS.TS Bùi Văn Loát, ThS Nguyễn Thế Nghĩa, TS Hà Thụy Long ThS Somsavath giúp đỡ nhiều q trình học tập hồn thành luận văn Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn TS Phan Việt Cương, ThS Lê Tuấn Anh đồng nghiệp Viện Vật lý – Viện Hàn lâm Khoa học Việt Nam hướng dẫn, góp ý, bổ sung giúp tơi hồn thiện luận văn CHÂN THÀNH CẢM ƠN i MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN .i MỤC LỤC ii DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, VIẾT TẮT iv LỜI NÓI ĐẦU .v CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Phân rã phóng xạ nguồn gốc xạ gamma 1.2 Phương trình tốn học biểu diễn q trình phân rã .2 1.3 Tương tác xạ gamma với vật chất 1.3.1 Hiệu ứng quang điện 1.3.2 Hiệu ứng tán xạ Compton 1.3.3 Hiệu ứng tạo cặp 1.4 Độ suy giảm cường độ chùm gamma qua lớp vật chất 1.4.1 Hệ số suy giảm tuyến tính 1.4.2 Hệ số suy giảm khối 1.5 Hệ số tự hấp thụ nguồn thể tích .8 1.5.1 Xác định hệ số tự hấp thụ 1.5.2 Xác định hệ số suy giảm tuyến tính 10 1.6 Cơ sở vật lý phương pháp gamma xác định hoạt động phóng xạ đồng vị 12 1.6.1 Phân tích định tính 12 1.6.2 Phân tích định lượng 14 ii CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG MONTE – CARLO GEANT4 VÀ PHẦN MỀM LABSOCS 18 2.1 Phương pháp mô Monte-Carlo GEANT4 18 2.2 Phần mềm LabSOCS 21 2.2.1 Giới thiệu phần mềm LabSOCS 21 2.2.2 Sử dụng phần mềm LabSOCS 23 2.2.3 Khảo sát sai số khác biệt thành phần mẫu mật độ khối LabSOCS 29 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 32 3.1 Kết phân tích mẫu chuẩn 32 3.1.1 Mô tả mẫu thực nghiệm 32 3.1.2 Kết tính tốn với mẫu đất 32 3.1.3 Kết tính toán với mẫu thực vật 35 3.1.4 Kết tính tốn với mẫu nước 36 3.2 Kết so sánh đối chứng 38 KẾT LUẬN 40 TÀI LIỆU THAM KHẢO 42 PHỤ LỤC 45 Các mẫu cấu hình hộp đo có sẵn LabSOCS 45 Thông tin loại vật liệu có sẵn thư viện LabSOCS 47 Hình ảnh số mẫu chuẩn 49 Bài báo 49 iii DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, VIẾT TẮT ANGLE Ứng dụng tính tốn hiệu suất ghi tiên tiến dành cho HPGe NaI detector ISOCS In-Situ Sourceless Calibration Software: Phần mềm hiệu chuẩn không dùng nguồn trường LabSOCS Laboratory Sourceless Calibration Software: Phần mềm hiệu chuẩn không dùng nguồn phịng thí nghiệm HPGe High Purity Germanium: Germanium siêu tinh khiết REXX Restructured Extended Executor: loại ngôn ngữ lập trình cấp cao phát triển Mike Cowlishaw PC Personal Computer: máy tính cá nhân NIST National Institute of Standards and Technology: Viện Tiêu chuẩn Công nghệ Quốc gia (Mỹ) MCNP Monte Carlo N-Particle: gói phần mềm mơ q trình hạt nhân GEANT4 Geometry and Tracking 4: công cụ mô đường hạt qua vật chất sử dụng phương pháp Monte-Carlo CERN Conseil Européen pour la Recherche Nucléaire: Tổ chức nghiên cứu hạt nhân Châu Âu LPM Landau – Pomeranchuk – Migdal: hiệu ứng vật lý lượng cao làm giảm tiết diện hiệu ứng xạ hãm hiệu ứng tạo cặp lượng cao mật độ vật chất lớn EUR Euro: Đồng tiền chung Châu Âu VND Việt Nam Đồng iv LỜI NÓI ĐẦU Trong phương pháp xác định hoạt độ nguyên tố phóng xạ, phương pháp phổ gamma phương pháp sử dụng rộng rãi Phương pháp phổ gamma phương pháp không phá hủy không cần phải chuẩn bị mẫu Hệ phổ kế gamma độ phân giải cao dựa detector bán dẫn sử dụng nhiều lĩnh vực nghiên cứu cơng nghiệp Nó cho phép phân tích định tính định lượng đồng vị phóng xạ bên vật liệu Giống tất kĩ thuật phân tích khác, để phân tích định lượng, phương pháp phổ gamma yêu cầu mẫu chuẩn để thiết lập đường chuẩn hiệu suất thực nghiệm Các mẫu chuẩn có giá thành đắt, vận chuyển lâu đơi không khả dụng độ phức tạp mẫu cần đo Mẫu chuẩn cần thay sau thời gian định (nhất đồng vị có chu kì bán rã ngắn) Cũng có khó khăn để xây dựng đường chuẩn hiệu suất sử dụng mẫu chuẩn yêu cầu cần phải biết mật độ khối, thành phần cấu tạo để hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ, đặc biệt nguồn thể tích Để vượt qua khó khăn này, nhiều nhà khoa học đưa chương trình cho phép tính tốn, mơ phỏng, dự đốn đường chuẩn hiệu suất (ANGLE, ISOCS/LabSOCS,…) Các chương trình cho phép mô đường cong hiệu suất cho nhiều loại detector khác khoảng lượng từ 59-1836 keV, so sánh thực nghiệm với nguồn chuẩn nhiều cấu hình đo khác Để xây dựng đường chuẩn hiệu suất mà không cần nguồn chuẩn, chương trình cần cung cấp thơng tin cấu hình đo (loại hình dạng detector, hình dạng mẫu, vị trí tương đối mẫu detector, …) thông tin thành phần mật độ khối mẫu đo [13] v Trong khn khổ luận văn này, tơi tóm tắt tổng quan xạ gamma, tương tác chúng với vật chất, phương pháp phổ gamma phần mềm LabSOCS khảo sát sử dụng phần mềm LabSOCS, yếu tố ảnh hưởng đến sai số phương pháp phổ gamma ứng dụng LABSOCS tính tốn hoạt độ nguyên tố phóng xạ cho mẫu chuẩn IAEA, so sánh với phương pháp mô Monte-Carlo GEANT4 kết hợp đo hệ số truyền qua Qua ứng dụng phần mềm LabSOCS để nâng cao độ xác, rút ngắn thời gian giảm giá thành cho phương pháp phổ gamma công tác phân tích dịch vụ vi CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Phân rã phóng xạ nguồn gốc xạ gamma Những nghiên cứu chất tượng phóng xạ chứng tỏ rằng: hạt nhân nguyên tử không bền tự phân rã phát hạt khác hạt alpha - + (α), beta (β ), positron (β ) thường kèm theo xạ điện từ hay xạ gamma (ɣ) Hình 1: Sơ đồ 60 Co phân rã hạt nhân 60 Ni Bình thường bên hạt nhân, nucleon chiếm đầy mức lượng thấp hạt nhân trạng thái Giả sử lý đó, nucleon từ mức lượng bên nhận lượng từ bên nhảy lên mức lượng bên cao Mức lượng bên có lỗ trống tương ứng với hạt nhân trạng thái kích thích Trạng thái kích thích hạt nhân trạng thái khơng bền, nucleon mức lượng tử có lượng cao giải phóng lượng cịn dư có giá trị hiệu hai mức lượng để nhảy vào lấp chỗ trống lớp Tùy theo cách giải phóng lượng dạng xạ điện từ hay giải phóng lượng cịn dư cách truyền lượng dư cho electron quỹ đạo có xạ gamma electron biến hoán nội phát [2] 1.2 Phương trình tốn học biểu diễn q trình phân rã Q trình phân rã phóng xạ q trình thống kê Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân phóng xạ bị suy giảm theo thời gian = = − = − đó: H0 N0 hoạt độ số hạt nhân phóng xạ thời điểm ban đầu H N hoạt độ số hạt nhân phóng xạ cịn lại sau thời gian t = số phân rã hạt nhân phóng xạ 1/2 T1/2 chu kì bán rã hạt nhân phóng xạ Hình 2: Quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời gian 1.3 Tương tác xạ gamma với vật chất Khi vào môi trường vật chất, xạ gamma khơng gây ion hóa trực tiếp hạt tích điện mà thơng qua tương tác với electron hạt nhân nguyên tử Có ba tương tác xạ gamma với nguyên tử là: hiệu ứng quang điện, hiệu ứng tán xạ Compton hiệu ứng tạo cặp 1.3.1 Hiệu ứng quang điện Bức xạ gamma có lượng lớn lượng liên kết electron lớp vỏ nguyên tử mơi trường, tương tác với electron đó, xạ gamma truyền tồn lượng để giải phóng electron khỏi nguyên tử, electron gọi electron quang điện Động electron quang điện = − hiệu lượng xạ gamma tới lượng liên kết electron quỹ đạo n Hiệu ứng quang điện có xác suất xảy cao electron lớp vỏ bên nguyên tử, electron lớp nguyên tử giải phóng bên ngồi, electron lớp vỏ bên ngồi nhảy xuống chỗ phát xạ tia X đặc trưng độ chênh lệch lượng liên kết electron hai lớp vỏ ngun tử Hình 3: Mơ tả hiệu ứng quang điện [2] Xác suất xảy hiệu ứng quang điện nguyên tử: ~ đ L.T Anh, P.V Cuong, N.C Tam et al Nuclear Inst and Methods in Physics Research, A 941 (2019) 162305 Table Results for M106 All the results were expressed with 95% confidence intervals Radionuclides 212 228 ℎ= 228 = 226 = 228 = 212 = 208 ∕ 214 Table Results for M108 All the results were expressed with 95% confidence intervals Radionuclides 212 228 ℎ= 228 = 226 = 228 = 212 = 208 ∕ 214 Fig The full-energy peak efficiency curve was derived from gamma-spectrum of 180 g RGU-1 for detector system described in Section The black squares present the Table experimental data, while the red line is the fit curve The error bars are not seen Results for M122 All the results were expressed with 95% confidence intervals Radionuclides 212 228 ℎ= 228 = 226 = 228 = 212 = 208 because of being smaller than the size of square symbols ∕ 214 Table Results for M134 All the results were expressed with 95% confidence intervals Radionuclides 228ℎ= 212 228= 228 226= 214 = 212 = 208 ∕ samples were calculated based on intrinsic calibration curve for in sample M125 The results are listed in Tables to The activity of 228 Th was estimated at 583.191 keV of was determined at 911.204 keV of keV of 214 208 228 Tl, while the activity of 228 Ra Ac The ∕ ratio at 609.312 Bi was used to calculate the activity of 226 Ra in the rest four samples The details of the calculation are: 228 = ℎ 228 226 = = where A 226− − 125 is the F 226∕ 125 is intrinsic calibration curve for 226 Ra in sample M125 directly compared to ones deduced by FEPEC method Fig presents the full-energy peak efficiency curve of the detector system 4.6 Uncertainty calculation The uncertainties of results areas in the spectra, the came from all the quantities uncertainty of the emission appearing in the equations used probabilities , the uncertainty of to calculate activity, they were: the fit The total uncertainty was the statistics uncertainty of peak calculated by uncertainty propagation equation [21] A 95% confidence interval, corresponding to the coverage factor of t = 1.96, was used in the calculation of the uncertainty It is easily seen in Fig that for simulated samples lies within ±1% (region marked by two purple dash-lines) This means the chemical composition for some typical environmental samples affects insignifi-cantly on the efficiency at 1460.83 keV Therefore, the efficiency value calculated from Sample-ref can be safely applied for various types of environmental samples without correction for selfabsorption, as long as the densities and volumes are identical L.T Anh, P.V Cuong, N.C Tam et al Nuclear Inst and Methods in Physics Research, A 941 (2019) 162305 Table 10 Principal components in ash (seaweed, vegetable, fish, rice), sea sediment [22] and soil [20] samples Environmental samples Seaweed (Undaria pinnatifida) Vegetable (Brassica oleracea) Fish (Trachurus trachurus) Rice Sea sediment Dry soil Fig The full-energy peak efficiency at 1460.83 keV, varies with the density of RGK1 The open green circles present the values calculated by Geant4 The simulated data Fig 10 The dependence of C on density for 7.6 cm × cm cylindrical samples The were fitted with function ( ) = a* +b The two black dash lines are corresponding to the results for Soil/Sample-Ref and Cellulose/Sample-Ref pairs were calculated by LabSOCS [20], while ones for Sample-1/Sample-Ref and Sample-2/Sample-Ref pairs values (1460.83 keV, 1.3 g/cm ) [1 ± 0.03] were determined experimentally through Cutshall’s method [5] The two black dash line are corresponding to = ± 0.03 lines, while the smooth black line is for C = Fig shows the dependence of full-energy peak efficiency, , at 1460.83 keV on density The open green circles present values obtained by simulation with Geant4, only one value marked with the red square symbol is experimental datum The simulation was conducted with the same geometry setup as the experiment, only density corresponding to RGK-1 was varied in Geant4 code The two dash lines shows the 3% of (1460.83 keV) = (0.532 ± 3%) region In practical work, if samples having wide density range are analyzed, one can consider (1460.83 keV) in 3% region ( ≈ 0.8–1.7 g/cm ) unchanged and use value (1460.83 keV) = (0.532 ± 0.003) for radioactivity calculation, as long as all samples have the same shape with Sample-Ref This will be time-saving because one does not have to re-prepare Sample-Ref with different density Similarly, for Soil and Cellulose, there also exists a 3% region, in which the relative absorption correction factor can be considered unchanged and equal to (see two dash lines in Fig 10) The results for Soil and Cellulose were obtained by using LabSOCS It is easily seen in Fig 10, even with cellulose composition, there is a density range ( ≈ 0.9–1.6g/cm ) which C lies in 3% region Concluding remarks A development for determining the radio-activities in environmen-tal samples using only one value of detector full-energy peak efficiency was presented The ‘‘holy grail’’ of this method is to build an intrin-sic efficiency calibration from experimental ∕ ratios of the same radionuclide in the same spectrum This is also the limitation of this method However, if a set of samples are analyzed and from one of their -spectra, an intrinsic efficiency function is derived, then the of intrinsic efficiency function and the absolute efficiency at the energy 40 of 1460.84 keV corresponding to -ray of K IAEA-RGK-1 was used in separation to investigated samples, therefore making our work differ from the work proposed by Felsmann and Denk [15], where reference material KCl was blended uniformly into investigated samples The absolute efficiency at 1460.83 keV varies insignificantly with the chemical composition of typical environmental samples (Fig 8) This implies that the relative self-absorption correction factor at 1460.83 keV can be ignored as long as analyzed samples have the same density, volume and container’s shape as the Sample-Ref Even in the case of different densities, one can safely remove relative selfabsorption correction factor within the suitable density range (Fig 10) The absolute efficiency at 1460.83 keV depends linearly on the radionuclides in other samples can be determined without constructing their own intrinsic efficiency curves The intrinsic efficiency function can be improved by constructing from gamma lines of all radionuclides in the measured sample In this 228 226 paper, gamma-rays from Th or Ra series were used for building intrinsic efficiency function, F (E) Some gamma-lines can encounter true coincidence summing effect Correction factors can be determined by Geant4 simulation In environmental measurements, however, acceptable counting uncertainties are usually high and con-sequently coincident summing corrections might be ignored [23,24] ∗ IAEA-RGK-1 was chosen as a perfect candidate for determining because it fulfills the criteria mentioned in Section The accuracy of results derived from this method depends on the precision of the value density of RGK-1 reference material However there exists a density L.T Anh, P.V Cuong, N.C Tam et al Nuclear Inst and Methods in Physics Research, A 941 (2019) 162305 range that this efficiency value can be considered as unchanged with [3] http://nucleardata.nuclear.lu.se/toi/radSearch.asp acceptable deviation (±3%) compared to value for = 1.3 g/cm (Fig 9) Besides being used in activity determination, another application of this method is to use for constructing full-energy peak efficiency function using only RGK-1 reference and an unknown-activity environmental sample The accuracy of F (E) function depends on the statistical uncertain- [4] https://www.nndc.bnl.gov/nudat2/indx_adopted.jsp [5] N.H Cutshall, et al., Nucl Instrum Methods 206 (1983) 309–312 [6] G Cinelli, et al., J Environ Radioact 155–156 (2016) 31–37 [7] S Agostinelli, et al., Nucl Instrum Methods A 506 (2003) 250–303 [8] http://www.fluka.org/fluka.php [9] https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencematerials/ radionuclides/IAEA-RGK-1.htm ties of the areas of peaks which are used for calculating ratios In practical work, for time-saving, when plenty of samples are analyzed, only one sample should be measured for a long span of time for getting high statistic at interested peaks The intrinsic efficiency of this sample will be applied for other samples as in Section 4.5 The results obtained in our work were confirmed by environmental reference materials (Sample-1, Sample-2) Five soil samples were also be used to test how this method works for real environmental samples It can be concluded that the method described in this paper can be a reliable alternative for radioactivity determination of environmental samples In this paper, only activities of radionuclides which emit measurable gamma-line with energy from 238 keV–3000 keV can be determined In future work, the F (E) function will be extended for energy below 238 keV References [1] P.P Povinec, et al., Radioactivity in the Environment, Volume 11: Analysis of Environmental Radionuclide, Elsevier, 2008 [2] M.F L’Annunziatta, Handbook of Radioactivity Analysis, third ed., Academic Press, 2012 [10] MGA++ Software User’s Manual Software Version 1.03, EG & G ORTEC [11]R Gunnink, et al., MGAU: a new analysis code for measuring U-235 enrichments in arbitrary samples, UCRL-JC-114713 (1994) [12] [13] C.T Nguyen, et al., Nucl Instrum Methods Phys Res B 243 (2006) 187 J Zsigrai, et al., Nucl Instrum Methods Phys Res B 359 (2015) 137– 144 [14] [15] [16] T.A Le, et al., Appl Radiat Isot 142 (2018) 220–226 M Felsmann, H.J Denk, J Radioanal Nucl Chem 157 (1992) 47–55 https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencemat erials/ radionuclides/IAEA-RGTh-1.htm [17] https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencemat erials/ radionuclides/IAEA-RGU-1.htm [18] G.R Gilmore, Practical Gamma-Ray Spectrometry, second ed., John Wiley & Sons, 2008 [19] [20] https://root.cern.ch Model S574 LabSOCS Calibration Software, available from Canberra Industries, Meriden CT, USA [21] P.R Bevington, D.K Robinson, Data reduction and error analysis for the physical sciences, 3rd ed., McGraw-Hill Higher Education [22] [23] [24] K Satoh, et al., J Radioanal Nucl Chem 84 (1984) 431–440 M Garcia-Talavera, et al., J Radiat Isot 54 (2001) 769–776 K.P Maphoto, Determination of Natural Radioactivity Concentrations in Soil: A Comparative Study of Windows and Full Spectrum Analysis (M.Sc degree Thesis in Physics), The University of the Western Cape, South Africa, 2004 ... gamma sử dụng LABSOCS phương pháp phổ gamma sử dụng mô GEANT4 kết hợp đo hệ số truyền qua 40 Phương pháp phổ gamma kết hợp sử dụng phần mềm LABSOCS để xác định hoạt độ nguyên tố phóng xạ cho nhiều... Trong phương pháp xác định hoạt độ nguyên tố phóng xạ, phương pháp phổ gamma phương pháp sử dụng rộng rãi Phương pháp phổ gamma phương pháp không phá hủy không cần phải chuẩn bị mẫu Hệ phổ kế gamma. .. yếu tố gây sai số cho phương pháp phổ gamma dựa phần mềm LABSOCS Đưa so sánh tính tốn hoạt độ ngun tố phóng xạ sử dụng phương pháp: phương pháp phổ gamma sử dụng mẫu chuẩn, phương pháp phổ gamma