Tổng quan về các phản ứng hạt nhân trong phân tích kích hoạt neutron (NAA), đặc biệt là NAA trên lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu sử dụng phương pháp chuẩn hóa k0 (viết tắt là k0 -NAA) được thực hiện và trình bày trong bài viết. Các phản ứng hạt nhân gây ra bởi các neutron ở những vùng năng lượng khác nhau: neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và neutron nhanh hay neutron phân hạch, đóng góp vào tổng hoạt độ phóng xạ tạo thành với những lượng khác nhau được phân tích và đánh giá.
THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN CÁC PHẢN ỨNG HẠT NHÂN TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LÒ PHẢN ỨNG Tổng quan phản ứng hạt nhân phân tích kích hoạt neutron (NAA), đặc biệt NAA lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu sử dụng phương pháp chuẩn hóa k0 (viết tắt k0-NAA) thực trình bày báo cáo Các phản ứng hạt nhân gây neutron vùng lượng khác nhau: neutron nhiệt, neutron nhiệt neutron nhanh hay neutron phân hạch, đóng góp vào tổng hoạt độ phóng xạ tạo thành với lượng khác phân tích đánh giá Phản ứng hạt nhân quan tâm chủ yếu NAA phản ứng (n, γ), nhiên, phản ứng ảnh hưởng (nhiễu) phản ứng ngưỡng (n, p) quan tâm Khi tổng quan phản ứng hạt nhân, tốc độ phản ứng mối liên hệ chúng với số liệu hạt nhân cần xem xét Ngoài ra, việc đánh giá độ không bảo đảm đo (sai số) số liệu hạt nhân, nguồn sai số lan truyền sai số đến tốc độ phản ứng nhận diện Sau cùng, việc tổng quan phản ứng hạt nhân NAA - phân tích mối liên hệ phản ứng hạt nhân với số liệu hạt nhân (hệ số k0, Q0, lượng cộng hưởng hiệu dụng Er số liệu liên quan khác) Vì vậy, việc tổng quan phản ứng hạt nhân NAA cần thiết bổ ích nhằm phát triển phương pháp luận NAA xây dựng phương pháp xác định thực nghiệm phù hợp cho việc hiệu phản ứng hạt nhân ảnh hưởng (nhiễu) từ nâng cao độ xác kết phân tích MỞ ĐẦU số k0, Q0 vài số liệu khác số vật lý lấy từ số liệu hạt nhân Do tính chọn lọc độ nhạy cao, phân tích kích [4] Trong thực tế, hệ số k0 số liệu hoạt neutron (NAA) chiếm vị trí quan trọng hạt nhân liên quan thường xác định số phương pháp phân tích vật lý hóa thực nghiệm số liệu hạt nhân học NAA kỹ thuật phân tích khơng hủy thường khơng quán [5,6,7] mẫu cho việc xác định hàm lượng mức ppm (μg/g) khoảng 60 ngun Mục đích cơng việc xem xét cách tố, cách thực hai phép chiếu số tổng quan phản ứng hạt nhân NAA phép đo phổ gamma sau thời gian rã khác lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu Vấn đề Độ xác NAA hiệu ứng matrix quan trọng phản ứng hạt nhân tính tốc (hiệu ứng nền) bỏ qua sở độ phản ứng mối liên hệ chúng với số vật lý hoàn toàn khác biệt so sánh với kỹ liệu hạt nhân Cuối phân tích mối thuật phân tích khác, làm cho NAA đặc biệt phù liên hệ phản ứng hạt nhân NAA hợp để phê chuẩn vật liệu tham khảo (Stand- với số liệu hạt nhân (hệ số k0, Q0, ard Reference Materials - SRMs) lượng cộng hưởng hiệu dụng Er số liệu hạt nhân liên quan khác) Phương pháp chuẩn hóa k0 NAA (k0-NAA), khái niệm đưa vào năm 1975 [1], 1.1 Hoạt độ riêng hiểu phương pháp chuẩn hóa Khi mẫu đặt trường neutron, hạt nhân tuyệt đối [2,3] Phương pháp dựa vào hệ mẫu bắt neutron để tạo thành hạt 20 Số 63 - Tháng 6/2020 THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN nhân kích thích, sau hạt nhân kích thích trở trạng thái cách hát xạ gamma - gọi phản ứng (n, γ) Thông thường tia gamma phát cách tức thời từ sản phẩm bắt neutron bị kích thích phát sau khoảng thời gian trễ định Nếu việc chiếu xạ thực trường neutron với phần đáng kể neutron lượng cao, xảy số phản ứng ngưỡng (threshold reactions) hạt nhân khác có mẫu tạo hạt nhân sản phẩm giống hạt nhân đo Ngoài ra, số nguyên tố phân hạch có mẫu gây phân hạch tạo thành hạt nhân trùng với hạt nhân sản phẩm phản ứng (n, γ) Đây phản ứng nhiễu phải tính đến q trình xác định tốc độ phản ứng Trong trình chiếu xạ, số sản phẩm bắt neutron phân rã số lại tiếp tục bắt neutron để tạo thành hạt nhân khác bị hay gọi phản ứng đốt cháy (burn-up) Ở mật độ thông lượng neutron cao, hạt nhân bia bị suy giảm, điều ảnh hưởng đến việc đo hạt nhân sản phẩm Phương trình vi phân tính đến thay đổi tốc độ phản ứng hạt nhân quan tâm biểu diễn sau: thời gian rã thời gian chiếu Do đó, từ hoạt độ đo được, ta xác định tốc độ phản ứng hàm lượng hạt nhân đo, miễn biết xác thông lượng neutron số hạt nhân tương ứng Như vậy, tốn cịn lại tính tốc độ phản ứng số hạt nhân liên quan 1.2 Tốc độ phản ứng Tốc độ phản ứng A hạt neutron qua mẫu chứa hạt nhân thơng số hóa tiết diện phản ứng σ(v) - đặc trưng cho hạt nhân phổ thông lượng neutron (v) - liên quan đến mật độ số neutron qua mẫu n(v) với tốc độ v: (v) = v n(v) (2) Biểu diễn theo động E neutron (hạt tới) tương đương với tốc độ v, (3) Trong phương trình (3), m khối lượng neutron, tốc độ phản ứng là: (4) Hằng số K đảm bảo tích phân (E) theo lượng tạo thơng lượng neutron tồn phần Biểu thức tương đương cho tốc độ phản ứng theo vận tốc neutron: (1) (5) Trong phương trình (1), thơng lượng neutron, σ tiết diện phản ứng, N số hạt nhân mẫu, λ số phân rã γ xác suất phân hạch Các số: “m” thị cho hạt nhân đo, “c” thị cho hạt nhân sản phẩm sau trình bắt neutron, “f” thị cho hạt nhân phân hạch “h” thị cho hạt nhân tạo thành hạt nhân “c” phản ứng ngưỡng neutron có lượng cao với tiết diện phản ứng σh Tích phân chia thành hai phần, phần lượng neutron cadmium (tương ứng với vận tốc neutron vcd) phần neutron có lượng nhiệt (6) Hơn nữa, thông lượng neutron nhiệt lại chia thành phần lượng cộng hưởng phần neutron nhanh (hay neutron phân hạch) (7) Hoạt độ riêng mẫu hoạt độ đo kết thúc chiếu, hiệu thay đổi hàm Thực tế, phần đóng góp phổ neutron phân lượng hạt nhân phân rã thời gian đo, hạch việc tính tốc độ phản ứng toàn phần Số 63 - Tháng 6/2020 21 THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN khơng đáng kể vị trí chiếu neutron độ phản ứng, tương ứng, cho biểu thức nhiệt hố tốt Tuy nhiên, vị trí có thành sau: phần neutron nhiệt (epithermal neutrons) (10) cao, đặc biệt trường hợp phổ neutron nhanh (phân hạch) đáng kể, lúc phản ứng ngưỡng đóng góp đáng kể: Trong phương trình (10), (8) (11) Những biểu thức biểu diễn cách xác mặt vật lý toán học, nhiên Các số “a” “s” thị cho mẫu chuẩn, thực tế tiết diện thông lượng neutron không tương ứng, xác định thực nghiệm cách đủ xác Việc biểu diễn chi tiết phải tính đến hiệu ứng giãn nở Doppler ảnh hưởng nhiệt độ neutron hiệu ứng tự che chắn neutron Khơng làm tính tổng qt mặt vật lý, 1.3 Các hệ số tiết diện σ0, g-Westcott tự che phương trình tích phân (8) suy chắn neutron nhiệt Gth: dạng biểu thức qua số [9]: Sự đóng góp neutron nhiệt vào tốc độ phản (9) ứng biểu diễn theo vận tốc: (12) Trong phương trình (9), ký hiệu có ý nghĩa Đối với nguyên tố tuân theo quy luật 1/v tiết sau: diện biểu diễn: (13) Trong pt (13), Thay vào phương trình (12), ta có: Khả áp dụng độ xác biểu thức (14) phụ thuộc vào xấp xỉ gần liên quan Trong pt (14), Nt mật độ neutron nhiệt toàn đến việc xác định số hạt nhân phần, nghĩa là: Tổng số neutron nhiệt Phương pháp chuẩn hóa k0 NAA dựa vào đơn vị thể tích - total number of thermal neutrons phép đo tỷ số hoạt độ riêng (và tốc độ phản ứng) per unit volume) hạt nhân cần xác định nguyên tố chọn làm chuẩn thường vàng (Au), có tiết Biểu diễn theo lượng, tốc độ phản ứng diện tia gamma biết xác (411.8keV) định nghĩa sau: Tỷ số hoạt độ riêng mẫu Aa hoạt độ riêng chuẩn As tỷ số tốc 22 Số 63 - Tháng 6/2020 (15) THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN Thay động vào pt (13), ta có: Vào thời điểm năm 1960’s hình thức luận Westcott phát triển, kiến thức hàm (16) tiết diện thiếu việc xác định phổ neutron hạn chế, chủ yếu dựa vào Trong đó, E0 lượng neutron nhiệt phương pháp tính giải tích tương ứng với v0 = 0,0253 eV Chúng ta giới thiệu định nghĩa thay Giả sử thơng lượng neutron nhiệt có phân cho hệ số g-Westcott hệ số g tổng quát để tính tốc độ phản ứng áp dụng cho hạt bố Maxwell: nhân không tuân theo quy luật 1/v đối (17) với phổ neutron bị lệch khỏi phân bố Maxwell Trong pt (17), k số Boltzmann, T nhiệt So sánh pt (6) (9): độ neutron K số: (22) (18) Một cách tùy ý: Đối với hạt nhân tuân theo quy luật 1/v, (23) (19) Bỏ qua hệ số suy giảm thông lượng neutron nhiệt Tiết diện bắt neutron nhiệt trung bình định Gth thời điểm xem xét (giả sử 1), nghĩa sau: định nghĩa hệ số g tổng quát sau: (20) Mở rộng giới hạn tích phân từ đến , thay tích phân tử số pt (20) hàm sử dụng mối liên hệ lượng nhiệt độ E0 = kT0, tiết diện neutron: (21) (24) Thay σth hạt nhân tuân theo quy luật 1/v phổ neutron có phân bế Maxwell, mối liên hệ hệ số g-Westcott (gw) g-tổng quát (g) sau: (25) Lưu ý pt (21) hạt nhân tuân theo quy luật 1/v phổ neuNgoài khả áp dụng phổ tùy ý, khác biệt tron phân bố Maxwell định nghĩa hệ số g-tổng quát giới Trong thực tế, tiết diện lệch khỏi quy luật hạn tích phân E , thường lấy 0,55eV cd 1/v phổ neutron bị biến dạng (tùy thuộc 1.4 Tích phân cộng hưởng I0, hệ số truyền qua vào vị trí chiếu) khỏi phân bố Maxcadmium (Fcd) hệ số Q0 well Tác giả Westcott cố gắng điều chỉnh cho trường hợp hạt nhân có tiết diện khơng Tích phân cộng hưởng tham khảo I0 thường lý tưởng cách giới thiệu hệ số g-Westcott, xác định tiết diện bắt neutron nhiệt giả sử phổ neutron có phân bố điều kiện phổ neutron lý tưởng tuân theo Maxwell Thậm chí Westcott gặp khó khăn phân bố 1/E, tách phần đóng góp 1/v tiết diện khỏi vùng phía lượng cộng hưởng Ecd (26) Số 63 - Tháng 6/2020 23 THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN Tương tự, hệ số Q0 tham khảo cho, (27) Các phép đo phổ neutron thường thực lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu, cách gần tuân theo quy luật 1/E vùng lượng neutron nhiệt Tiết diện bắt neutron tồn phần cadmium biểu diễn Hình (Phần a) Tích phân cộng hưởng tính gần thơng qua tốc độ phản ứng Icd Việc giới thiệu hàm truyền qua cadmium t(E) định nghĩa xác tích phân cộng hưởng đo lớp vỏ bọc cadmium Icd phổ neutron thực φ*(E): (28) Phương trình (28) giảm xuống đến mức lý tưởng Hình a) Tiết diện bắt neutron tồn phần vùng tích phân giới hạn từ cận vật liệu cadmium; b) Hàm truyền qua cadmium Ecd đến cận E3, phổ neutron nhiệt vỏ bọc Cd có bề dày mm dạng 1/E t(E): Phương trình (28) giảm xuống Đối với chùm neutron hẹp chiếu vào bia nhỏ, đến mức lý tưởng vùng tích phân giới sử dụng tiết diện toàn phần cadmium σcd, hàm hạn từ cận Ecd đến cận E3, phổ neutron truyền qua cadmium tính cách nhiệt dạng 1/E t(E): xác (29) (32) Một dạng thực tế hàm truyền qua cadmium thu cách giả sử suy giảm theo hàm mũ neutron qua vỏ bọc cadmium: Từ pt (32), ta suy ra, (33) Độ lệch giá trị Fcd khỏi đơn vị (=1) phát sinh từ hàm truyền qua cadmium khác biệt Trong đó, d bề dày lớp vỏ bọc cadmium, σcd việc lấy giới hạn tích phân cận tiết diện bắt neutron cadmium Ncd mật Trong sở liệu NAA, có hạt nhân độ số nguyên tử cadmium lớp vỏ bọc Nó có hệ số Fcd khác đơn vị (=1) Ví dụ, giá trị được tính sau: dùng phổ biến 186W Fcd = 0,908 [5] (31) Với tích phân cộng hưởng xác định Trong ρcd mật độ cadmium, NA số Avoga- nhất, giá trị Q cho phổ neutron tổng quát có dro Mcd khối lượng nguyên tử Mol cad- thể xác định theo cách tương tự với phương mium trình (27): (30) 24 Số 63 - Tháng 6/2020 THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN (34) Giá trị Q0 tham khảo cho phổ 1/E lý tưởng xác định phương trình (27) 2.5 Hệ số tự che chắn neutron cộng hưởng Gf Trong trường hợp khơng có chất hấp thụ mạnh lị, phổ neutron hàm theo lượng hàm trơn Khi chất hấp thụ cộng hưởng diện với số lượng đáng kể, cộng hưởng có xu hướng tạo độ dốc phổ neutron (35) Trong pt (35): σ0 - Tiết diện Bondarenko số đo độ pha loãng hiệu dụng vật liệu hấp thụ cộng hưởng, σa - Tiết diện hấp thụ vật liệu hấp thụ cộng hưởng, σs - Tiết diện tán xạ vật liệu hấp thụ cộng hưởng, σp - Tiết diện tán xạ vật liệu hấp thụ cộng hưởng, λ - Tham số Goldstein-Cohen – “số đo” độ rộng cộng hưởng, (E) - Phổ trơn (không bị nhiễu loạn cộng hưởng) Lý thuyết cộng hưởng dựa giả định nguyên tử hấp thụ bao quanh vật liệu làm chậm có tiết diện xấp xỉ số, (36) Trong pt (36), Na - Mật độ số nguyên tử hấp thụ Na, Ni - Mật độ số Ni hạt nhân điều hành thứ i, σi - Tiết diện bắt neutron hạt nhân làm chậm thứ i, λi - Tham số (liên quan đến tham số Goldstein-Cohen) đo lường độ hiệu dụng vật liệu làm chậm Theo định nghĩa, λi = hydro Suy diễn áp dụng cho mơi trường đồng vơ hạn, mẫu kích hoạt có kích thước hữu hạn (37) Tiết diện thoát biểu diễn cách đơn giản sau: (38) Ở đây, a - Hệ số Bell (luôn giả định số có giá trị =1.16), l - độ dài quãng đường trung bình Độ dài quãng đường trung bình cho thể tích V cho bởi, (39) Trong đó, V thể tích S diện tích bề mặt Hệ số tự che chắn neutron nhiệt mô tả ảnh hưởng hấp thụ cộng hưởng xác định bởi: (40) 2.6 Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng Er Tích phân cộng hưởng I0 hệ số Q0 phụ thuộc vào dạng phổ neutron nhiệt (41) Trong pt (41), α số biểu diễn độ lệch phổ neutron nhiệt khỏi dạng 1/E; Giả sử cộng hưởng biểu diễn công thức Breit-Wigner, hệ số Q0(α): (42) Bằng cách đảo ngược phương trình (42), biểu thức tính lượng cộng hưởng hiệu dụng phụ thuộc độ lệch phổ neutron nhiệt Er (α) Ta thu [5,6]: Số 63 - Tháng 6/2020 25 THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN (43) ứng mối liên hệ chúng với số liệu hạt nhân xem xét Sau cùng, việc tổng quan phản ứng hạt nhân NAA - phân tích mối liên hệ phản Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng tính qua ứng hạt nhân với số liệu hạt nhân (hệ tích phân sau: số k0, Q0, lượng cộng hưởng hiệu dụng Er (44) số liệu liên quan khác) Giới hạn tích phân αhi αlo cận +0.1 Vì vậy, việc tổng quan phản ứng hạt nhân NAA cần thiết bổ ích nhằm phát triển cận -0.1, tương ứng phương pháp luận NAA xây dựng 2.7 Sự đóng góp phổ phân hạch vào tốc độ phương pháp xác định thực nghiệm phù hợp cho phản ứng việc hiệu phản ứng hạt nhân ảnh Phổ phân hạch tích phân biểu diễn hưởng (nhiễu) từ nâng cao độ xác cách tốn học sau: kết phân tích [10,11] (45) Phần phổ phân hạch h phụ thuộc vào việc chuẩn hóa phổ Hồ Mạnh Dũng Trung tâm Hạt nhân Tp Hồ Chí Minh (46) TÀI LIỆU THAM KHẢO Trong đó, (47) [1] Simonits A, De Corte F, Hoste J (1975) Single-comparator methods in reactor neutronactivationanalysis J Radioanal Chem 24:31–46 [2] De Corte F (1987) In: The k0-standardization method: a move to the optimization of neutron Các phản ứng hạt nhân NAA xem xét activation analysis Aggregate Thesis, Gent Unimột cách tổng thể, đó, neutron versity, Belgium vùng lượng khác nhau: neutron nhiệt, neutron nhiệt neutron nhanh, tạo hoạt [3] Ho Manh Dung, Pham Duy Hien, Application độ phóng xạ đóng góp vào tổng hoạt độ phóng and development of k0-standardization method xạ hạt nhân tạo thành với lượng khác of neutron activation analysis at Dalat research phân tích đánh giá Phản ứng reactor, J Radioanal Nucl Chem 257 (2003) 643hạt nhân quan tâm chủ yếu NAA 647 KẾT LUẬN phản ứng (n,γ), nhiên, phản ứng ảnh [4] Jovanovic S, De Corte F, Simonits A, Moens hưởng (nhiễu) phản ứng ngưỡng (n, p) L, Vukotic P, Hoste J (1987) The effective resocũng quan tâm nance energy as a parameter in (n, γ) activation Khi tổng quan phản ứng hạt nhân, tốc độ phản analysis with reactor neutrons J Radioanal Nucl Chem 113:177–185 26 Số 63 - Tháng 6/2020 THÔNG TIN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN [5] M Blaauw: The Derivation and Proper Use of Stewart’s Formula for Thermal Neutron SelfShielding in Scattering Media, Nucl Sci Eng., 124, 431 (1996) [6] De Corte F, Simonits A (1989) k0-measurements and related nuclear-data compilation for (n, γ) reactor neutron-activation analysis J Radioanal Nucl Chem 133:43–130 [7] De Corte F, Van Lierde S (2001) Determination and evaluation of fission k0-factors for correction of the U-235(n, f) interference in k0NAA J Radioanal Nucl Chem 248:97–101 [8] De Corte F, Simonits A (2003) Recommended nuclear data for use in the k0 standardization of neutron activation analysis At Data Nucl Data Tables 85:47–67 [9] A Simonits, F De Corte, T El Nimr, L Moens, J Hoste: Comparative study of measured and critically evaluated resonance integral to thermal cross-section ratios, Part II, J Radioanal Nucl Chem Articles, 81 (1984) 397 Số 63 - Tháng 6/2020 27 ... lượng neutron số hạt nhân tương ứng Như vậy, tốn cịn lại tính tốc độ phản ứng số hạt nhân liên quan 1.2 Tốc độ phản ứng Tốc độ phản ứng A hạt neutron qua mẫu chứa hạt nhân thơng số hóa tiết diện phản. .. bắt neutron, “f” thị cho hạt nhân phân hạch “h” thị cho hạt nhân tạo thành hạt nhân “c” phản ứng ngưỡng neutron có lượng cao với tiết diện phản ứng σh Tích phân chia thành hai phần, phần lượng neutron. .. tốc neutron: (1) (5) Trong phương trình (1), thơng lượng neutron, σ tiết diện phản ứng, N số hạt nhân mẫu, λ số phân rã γ xác suất phân hạch Các số: “m” thị cho hạt nhân đo, “c” thị cho hạt nhân