Bản luận văn gồm 3 chương cùng với phần mở đầu, kết luận và phụ lục. Chương 1 trình bày tóm tắt về phản ứng hạt nhân, nhiệt hóa nơtron và tiết diện bắt nơtron nhiệt. Trong phản ứng hạt nhân đi sâu vào phản ứng bắt nơtron cùng với các quá trình vật lý đi kèm. Chương 2 trình bày thí nghiệm và phân tích số liệu nhằm xác định tiết diện bắt nơtron của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd. Chương 3 trình bày kết quả thực nghiệm xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd cùng với các ý kiến đánh giá, bình luận về kết quả.
Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ VĂN HẢI NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG HẠT NHÂN 108Pd(n,γ)109Pd GÂY BỞI NƠTRON NHIỆT LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – 2015 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải MỞ ĐẦU Phản ứng hạt nhân làm biến đổi sâu sắc hạt nhân nguyên tử phát loại hạt/bức xạ khác nhau, mang theo thông tin liên quan tới đặc trưng hạt nhân q trình tương tác với hạt/bức xạ tới Phân tích thơng tin thu từ phản ứng hạt nhân nhận biết cấu trúc tính chất hạt nhân, nguồn gốc lượng hạt nhân đồng vị phóng xạ khả ứng dụng chúng Chính mà từ lâu phản ứng hạt nhân trở thành hướng nghiên cứu quan trọng sử dụng để khám phá hạt nhân nguyên tử Phản ứng hạt nhân xảy tương tác loại hạt, xạ khác alpha (α), proton (p), nơtron (n), photon (γ) với hạt nhân nguyên tử Trong thực tế nghiên cứu ứng dụng đến cho thấy phản ứng hạt nhân với nơtron phổ biến mà lý quan trọng nơtron trung hòa điện tích nên tương tác với loại hạt nhân nguyên tử có số khối từ nhỏ tới lớn mà khơng chịu tác dụng lực đẩy culong Ngồi ra, nguồn phát nơtron phổ biến nhiều so với nguồn phát loại hạt, xạ khác Ngày nơtron tạo từ nguồn nơtron đồng vị, từ lò phản ứng hạt nhân mà từ nhiều loại máy gia tốc hạt khác nhau, có khả tạo nơtron giải lượng rộng, thông lượng lớn, cho phép tiến hành nghiên cứu nhiều phản ứng hạt nhân với nơtron Trong luận văn tác giả chọn phản ứng bắt nơtron (n,γ) để nghiên cứu Cho tới phản ứng hạt nhân (n,γ) nghiên cứu nhiều hạt nhân/đồng vị khác Các kết nghiên cứu giúp mở rộng hiểu biết bí mật hạt nhân nguyên tử chế phản ứng, đồng thời cung cấp nhiều số liệu hạt nhân có giá trị phục vụ nghiên cứu lĩnh vực ứng dụng có ý nghĩa khoa học kinh tế tính tốn thiết kế lò phản ứng hạt nhân, che chắn an tồn phóng xạ, chế tạo đồng vị phóng xạ, đánh giá phá hủy vật liệu xạ, phân tích kích hoạt xác định hàm lượng nguyên tố,…Tuy nhiên, đối tượng nghiên cứu nhu cầu hiểu biết hạt nhân nguyên tử, chế phản ứng khả ứng dụng phản ứng hạt nhân nói chung phản ứng bắt nơtron nói riêng khơng có giới hạn, độ xác số liệu hạt nhân đòi hỏi ngày cao Ngồi ra, phản ứng bắt nơtron kênh quan trọng tổng hợp hạt nhân từ sau Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải nguyên tố sắt (Fe) niken (Ni) Chính mà phản ứng bắt nơtron thu hút quan tâm nghiên cứu nước Bản luận văn “Nghiên cứu phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd gây nơtron nhiệt” tập trung xác định thực nghiệm tiết diện phản ứng Trong tự nhiên Palladium (Pd) kim loại có màu trắng bạc, bóng, mềm dễ uốn, có khả hấp thụ Hydro tới 900 lần thể tích nhiệt độ phòng, chống xỉn màu, dẫn điện ổn định, chống ăn mòn hóa học cao chịu nhiệt tốt Do tính chất đặc biệt Palladium (Pd) nên kim loại vật liệu quan trọng việc chế tạo chuyển đổi xúc tác để xử lý loại khí độc hại khói tơ, sản xuất linh kiện điện tử, công nghệ sản xuất lưu trữ Hydro Ngồi Palladium sử dụng ngành nha khoa y học Đồng vị 109Pd sinh từ phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd với chu kỳ bán dã 13.7 h có tiềm ứng dụng y học phóng xạ Cho tới có số tác giả xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng 108 Pd(n,γ)109Pd Tuy nhiên, số liệu công bố khác tương đối lớn, nằm khoảng từ 5.95±0.08 barn đến 14±2 barn, chênh lệch lên tới ∼ 135% Do đó, khó đánh giá tìm số liệu tốt để sử dụng Vì việc xác định thêm số liệu tiết diện để bổ xung vào thư viện số liệu hạt nhân phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd cần thiết Cho tới hầu hết nghiên cứu phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd sử dụng nơtron phát theo chế độ liên tục từ nguồn nơtron đồng vị lò phản ứng phân hạch Trong nghiên cứu sử dụng nơtron phát theo chế độ xung từ máy gia tốc electron tuyến tính, lượng cực đại 100 MeV Tiết diện phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd xác định phương pháp kích hoạt kết hợp với kỹ thuật phổ gamma Hoạt độ đồng vị phóng xạ 109 Pd đo phổ phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết, HPGe Tiết diện phản ứng xác định phương pháp tương đối, nghĩa so sánh với tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân Au(n,γ)198Au biết σo,Au = 98.65±0.09 barn Nhằm nâng cao 197 độ xác kết nghiên cứu thực số hiệu nhằm giảm sai số gây hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma, hiệu ứng cộng đỉnh tia gamma trùng phùng thác hiệu ứng tự chắn chùm nơtron nhiệt Tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd thu luận văn 8.57±0.79 barn Kết phân tích đánh giá chương 3 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Bản luận văn gồm chương với phần mở đầu, kết luận phụ lục Chương trình bày tóm tắt phản ứng hạt nhân, nhiệt hóa nơtron tiết diện bắt nơtron nhiệt Trong phản ứng hạt nhân sâu vào phản ứng bắt nơtron với trình vật lý kèm Chương trình bày thí nghiệm phân tích số liệu nhằm xác định tiết diện bắt nơtron phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd Chương trình bày kết thực nghiệm xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd với ý kiến đánh giá, bình luận kết Bản luận văn dài 59 trang, có 20 hình vẽ đồ thị, 10 bảng biểu 40 tài liệu tham khảo Bản luận văn hoàn thành Trung tâm Vật lý Hạt nhân, Viện Vật lý, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ PHẢN ỨNG (n,γ) VÀ NHIỆT HÓA NƠTRON 1.1 Phản ứng hạt nhân 1.1.1 Khái niệm phản ứng hạt nhân Phản ứng hạt nhân nhân tạo tạo từ phòng thí nghiệm Rutherford năm 1919 bắn chùm hạt alpha (α) từ nguồn đồng vị vào hạt nhân Nitơ (N) tạo 17O Proton (p) α + 14N → 17O + p Ngày nay, gây nhiều loại phản ứng hạt nhân khác đa dạng chùm hạt/bức xạ tới tạo từ lò phản ứng máy gia tốc khác Một phản ứng hạt nhân thường viết sau: a +A→ B + b (1.1) Trong a hạt/bức xạ tới, A hạt nhân bia tham gia phản ứng, B b sản phẩm phản ứng Sau phản ứng hạt nhân xuất nhiều hạt bay theo phương khác [2] Phản ứng hạt nhân xảy chùm hạt xạ tương tác với hạt nhân khoảng cách gần (cỡ 10−13cm) sau phản ứng hạt nhân có phân bố lại lượng, xung lượng phát nhiều hạt, xạ Hạt xạ kích thích hạt nhân (hạt/bức xạ tới) gây phản ứng alpha (α), proton (p), nơtron (n), xạ gamma (γ),… Trong trình xảy phản ứng hạt nhân trạng thái tương tác ban đầu a + A gọi kênh lối vào trạng thái cuối b + B gọi kênh lối Một phản ứng hạt nhân thường viết dạng rút gọn sau: A(a,b)B Ký hiệu tiện lợi ta dùng để phân loại phản ứng dựa vào tính chất chung, ví dụ: phản ứng (α,n) phản ứng (γ,n) Các phản ứng hạt nhân sinh nhiều hạt thường ký hiệu dựa vào đặc trưng riêng loại phản ứng, ví dụ: (n,2n), (n,np), (γ,2n), (γ,2np), (γ, xnyp), (p,xnyp), Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải 1.1.2 Các loại phản ứng hạt nhân Phản ứng hạt nhân hay trình tương tác hạt nhân xảy hạt tới a hạt nhân bia A thông thường xảy theo trình sau đây: a Tán xạ đàn hồi Tán xạ đàn hồi trình xảy mơ tả sau: a+A → a+ A hay A(a,a)A (1.2) Trong trình tán xạ đàn hồi nhận dạng trạng thái nội hạt tới bia không thay đổi, động tốc độ hạt tới thay đổi, hạt thay đổi hướng chuyển động Sản phẩm phản ứng hạt tới hạt nhân bia trạng thái Ví dụ: n+208Pb → n+208Pb hay 208Pb(n,n)208Pb b Tán xạ không đàn hồi Tán xạ khơng đàn hồi q trình xảy có dạng sau: a+A → a' + A* hay A(a,a')A* (1.3) Trong q trình tán xạ khơng đàn hồi nhận dạng hạt khơng đổi Tuy nhiên, q trình thay đổi trạng thái nội với hạt nhân bia chuyển lên trạng thái kích thích hạt tới a thường phát với lượng giảm, ký hiệu a' Ví dụ: α +40Ca → α' +40Ca* hay 40Ca(α,α')40Ca* Nếu hạt tới a hạt nhân phức tạp (ion nặng) chuyển sang trạng thái kích thích thay cho hạt nhân bia hạt tới hạt nhân bia bị kích thích Ví dụ 12C +208Pb → 12C*+208Pb* hay 208Pb(12C,12C*)208Pb* c Phản ứng biến đổi hạt nhân Phản ứng biến đổi hạt nhân hay gọi phản ứng hạt nhân thực trình tương tác tạo hạt kênh khác hạt kênh vào, nghĩa hạt sau phản ứng b B khác hạt trước phản ứng a A: a+A → b + B hay A(a,b)B (1.4) Nhiều trường hợp kênh vào có kênh phản ứng khác kênh vào khác có sản phẩm phản ứng Ví dụ: p + 7Li → 7Be + n p + 7Li → 2α p + 63Cu → 63Zn + n α + 60Ni → 63Zn + n Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Trong thực tế có nhiều loại phản ứng biến đổi hạt nhân như: phản ứng với hạt tích điện, phản ứng với ion nặng, phản ứng bắt nơtron, phản ứng chuyển đổi, phản ứng quang hạt nhân, Bởi tên gọi “phản ứng hạt nhân” dành cho q trình tán xạ đàn hồi, tán xạ khơng đàn hồi trình phản ứng thực 1.1.3 Các định luật bảo toàn phản ứng Phản ứng hạt nhân a+A → b + B tuân thủ định luật bảo tồn sau đây: a Bảo tồn điện tích Định luật bảo tồn điện tích u cầu tổng số điện tích trước phản ứng phải tổng số điện tích sau phản ứng, tức là: Za + ZA = Zb + ZB (1.5) Trong Za , ZA , Zb , ZB điện tích hạt a, A, b, B b Bảo toàn số nucleon Định luật bảo toàn số nucleon yêu cầu tổng số nucleon trước sau phản ứng phải Aa + AA = Ab + AB (1.6) Trong Aa , AA , Ab , AB số nucleon hạt a, A, b, B c Bảo toàn lượng Định luật bảo toàn lượng yêu cầu tổng số lượng thành phần trước phản ứng phải tổng số lượng thành phần sau phản ứng (mac2+ Ea) + (mAc2 + EA) = (mbc2 + Eb) + (mBc2 + EB) (1.7) Trong ma, mA, mb, mB; mac2, mAc2, mbc2, mBc2 Ea, EA, Eb, EB khối lượng, lượng tĩnh động hạt a, A, b, B d Bảo toàn động lượng Định luật bảo toàn động lượng yêu cầu tổng số động lượng thành phần trước phản ứng phải tổng số động lượng thành phần sau phản ứng pa + pA = pb + pB (1.8) Trong pa , pA , pb , pB động lượng hạt a, A, b, B 1.1.4 Năng lượng phản ứng Định luật bảo toàn lượng toàn phần cho phản ứng (1.1) viết dạng: M A c2 + K A + M a c2 + K a = M Bc2 + K B + M b c2 + K b (1.9) với Mi Ki khối lượng nghỉ động hạt i, c vận tốc ánh sáng chân không Năng lượng phản ứng, kí hiệu Q, xác định sau: Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Q = ( M A + M a ) − ( M B + M b ) c (1.10) Kết hợp với (1.9), biểu thức tính Q viết dạng khác: Q = ( KB + Kb ) − ( KA + Ka ) (1.11) Nếu Q > 0, phản ứng (1.1) phản ứng tỏa nhiệt (tỏa lượng): lượng nghỉ lượng liên kết hạt nhân ban đầu chuyển thành động sản phẩm Nếu Q < 0, phản ứng (1.1) phản ứng thu nhiệt (thu lượng): động ban đầu hạt tới chuyển thành lượng nghỉ lượng liên kết sản phẩm Nếu Q = 0, phản ứng (1.1) trình tán xạ đàn hồi: lượng nghỉ (hay khối lượng hạt) tổng động trước sau phản ứng bảo toàn 1.1.5 Động học phản ứng Xét phản ứng (1.1) hệ tọa độ phòng thí nghiệm Hạt nhân bia (hạt nhân A) coi đứng yên (năng lượng chuyển động nhiệt nhỏ so với lượng khác phản ứng hạt nhân) Gọi mặt phẳng phản ứng mặt phẳng tạo đường hạt tới sản phẩm Theo định luật bảo tồn xung lượng p a = pB + pb, đường sản phẩm lại nằm mặt phẳng (Hình 1.1) Hình 1.1 Định luật bảo tồn xung lượng phản ứng a + A → b +B Dựa vào định lý hàm số cosin tam giác, định luật bảo tồn xung lượng viết lại sau: p 2B = pa2 + p 2b − 2p a p b cos θ (1.12) Mặt khác, theo lý thuyết cổ điển lượng xung lượng có mối liên hệ p2 = 2MK, phương trình (1.12) trở thành: M B K B = M a K a + M b K b − M a M b K a K b cos θ Kết hợp (1.11) (1.12) ta có: (1.13) Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Ma M bK a K b M M Q = 1 + b ÷K b − 1 − a ÷K a − cos θ MB MB MB (1.14) Nếu phản ứng biết khối lượng hạt ban đầu khối lượng sản phẩm lượng phản ứng tính theo cơng thức (1.10) Còn với phản ứng mà khối lượng sản phẩm chưa biết thơng qua việc đo động hạt tới hạt phát (Ka Kb) với góc θ chúng, phương trình (1.14) chứa ẩn Mb MB Khi đó, thay Q vào (1.10) ta tính khối lượng sản phẩm Phương trình (1.13) viết lại dạng phương trình bậc hai Kb sau: Ma M b Ka M Q + Ka ( MB − Ma ) Kb − cos θ K b − B =0 M + M M + M b B b B u= Đặt (1.15) M Q + K a ( M B − Ma ) Ma M bK a cos θ ; ω = B MB + Mb MB + Mb nghiệm (1.14) có dạng: K(θ) = u ± u + ω (1.16) Biểu thức (1.15) cho ta giá trị động hạt b phát theo góc θ Biểu thức áp dụng cho hạt nhân dư B cách thay số b số B Để biểu thức dấu (1.15) có nghĩa thì: u2 + ω ≥ Với phản ứng tỏa nhiệt ta ln có ω > 0, u2 + ω > Với phản ứng thu nhiệt, ω < Ka phải lớn giá trị để u + ω ≥ phản ứng xảy Giá trị nhỏ Ka xác định biểu thức: u2 + ω = Ma MbKa Hay ( MB + Mb ) cos θ + M BQ + K a ( M B − M a ) =0 MB + Mb (1.17) Với θ = (hai hạt B b chuyển động hướng), K a đạt giá trị nhỏ ngưỡng phản ứng thu nhiệt: Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải K th = −Q Mb + MB Mb + MB − Ma (1.18) Mặt khác, viết lại (1.3) dạng: Ma + MA = Mb + M B + Q c2 (1.19) Khi đó, trường hợp MB >> Q/c2 biểu thức (1.18) đơn giản thành: K th = −Q MA + Ma MA (1.20) 1.2 Hạt nhân hợp phần, hạt nhân kích thích 1.2.1 Phản ứng hạt nhân- Hạt nhân hợp phần * Cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần Đối với chế phản ứng hạt nhân hợp phần, hạt tham gia tương tác (a A) tạo nên hạt nhân hợp phần C sau hạt nhân hợp phần phân rã thành hạt thứ cấp ( b B ) a + A → C C → b + B (1.21) N Bohr giả thuyết rằng, giai đoạn tạo nên hạt nhân hợp phần C phân rã hạt nhân độc lập với Khả phân rã hạt nhân hợp phần không phụ thuộc vào cách tạo nên hạt nhân hợp phần mà phụ thuộc vào lượng, mơmen động lượng tính chẵn lẻ hạt nhân Điều minh họa thời gian xảy phản ứng hạt nhân qua giai đoạn hạt nhân hợp phần Nếu hạt nhân có kích thước cỡ 10-12 cm hạt vào bay qua hạt nhân với tốc độ 10 10 cm/s thời gian để hạt qua hạt nhân 10-12 /1010 = 10-22 sec Thời gian gọi thời gian đặc trưng hạt nhân Đối với phản ứng hạt nhân hợp phần, hạt nhân hợp phần tồn hàng triệu hay hàng tỷ lần lâu thời gian đặc trưng nói trước phân rã thành hạt thứ cấp Chính mà hạt nhân hợp phần, phân rã, “quên” cách tạo nên [2; tr80] Tương tác nucleon hạt nhân nguyên tử mạnh nên hấp thụ nơtron lượng hạt tới phân bổ cách nhanh chóng tồn hạt nhân Hạt nhân sau trở thành trạng thái kích thích khoảng thời gian 10-14-10-15 s Có thể nói hạt nhân bắt neutron trở thành hạt nhân hợp phần [13, tr3] Các hạt nhân hợp phần bị kích thích mạnh lượng liên kết nơtron, cộng thêm động Năng lượng kích thích giải phóng cách phát hạt (p, n, 2n, d, α…) xạ điện từ (γ) Mỗi q trình có 10 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Au In kích hoạt Hình 3.4 biểu diễn sơ đồ phân rã đơn giản đồng vị 109 Pd Hình 3.2 Phở gamma đặc trưng mẫu Au kích hoạt nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 330 phút, thời gian đo 10 phút Hình 3.3 Phở gamma đặc trưng mẫu In kích hoạt nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 344 phút, thời gian đo 200 giây 46 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Bảng 3.1 Các thông số phản ứng hạt nhân Au(n,γ)198Au, 197 Phản ứng hạt nhân 108 109 Thời gian bán rã, T1/2 Pd(n,γ) Pd 13.7012 h (24) Au(n,γ)198Au 2.69517 d (21) 197 115 In(n,γ)116mIn 54.29 (17) 115 108 Pd(n,γ)109Pd , In(n,γ)116mIn [40] Các tia gamma Năng lượng (keV) Cường độ (%) 88.04 (5) 3.6 (3) 311.4 (1) 0.032 (3) 411.8 (17) 95.58 675.88 (7) 0.804 (3) 416.86 (3) 27.7 (12) 1097.326 (22) 56.2 (11) 1293.558 (15) 84.4 (17) Độ phổ cập đồng vị (%) 26.46 (9) 100 95.7 (2) Hình 3.4 Sơ đồ phân rã đơn giản hóa 109Pd ( lượng: keV) Từ sơ đồ phân rã thấy tia gamma với lượng 88.04 keV có cường độ tương đối lớn sử dụng để xác tốc độ phản ứng hạt nhân gamma lại có cường độ thấp nên khơng sử dụng 47 108 Pd(n,γ)109Pd Các tia Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải 3.2 Một số kết hiệu chỉnh Trong q trình tính tốn sử dụng hệ số hiệu chỉnh cadmium, FCd, cho phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd 197 Au(n,γ)198Au từ tài liệu tham khảo [15] Hệ số westcott, g, lấy từ tài liệu tham khảo [5] Giá trị hệ số hiệu chỉnh sử dụng để xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân: 108Pd(n,γ)109Pd 197Au(n,γ)198Au liệt kê bảng 3.2 Các hệ số tự chắn nơtron nhiêt, Gth, hệ số tự hấp thụ tia gamma sử dụng để đo hoạt độ phóng xạ mẫu Pd Au tính liệt kê bảng 3.3 Bảng 3.2 Các hệ số hiệu chỉnh sử dụng để xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt Phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd 197 Au(n,γ)198Au FCd [15] 1.00 1.009 g[5] 1.0096 1.006 Bảng 3.3 Hệ số tự chắn nơ tron nhiệt hệ số tự hấp thụ tia gamma sử dụng để đo hoạt độ mẫu Pd Au Phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd 197 Au(n,γ)198Au Hệ số tự chắn, Gth 0.9996 0.9902 Eγ (keV) 88.04 411.80 Fg(%) 0.945 0.998 3.3 Kết xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd Tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd xác định theo công thức (2.20) cho giá trị: σ0, Pd= 8.57 ± 0.79 barn Các nguồn sai số đóng góp vào sai số xác định tiết diện bắt nơtron kê bảng 3.4 Hai nguồn sai số lớn sai số xác định cường độ tia gamma hiệu suất ghi Các nguồn sai số khác sai số thống kê, sai số hình học đo, hệ số tự che chắn nơtron nhiệt…là tương đối nhỏ Sai số tổng cộng việc xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt 108Pd đánh giá luận văn 9.2 % Bảng 3.4 Các nguồn sai số xác định tiết diện nơtron nhiệt 48 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Sai số (%) Nguồn sai số 197 Au 109 Pd Tiết diện bắt nơtron nhiệt Sai số thống kê 0.32 1.52 Hình học 0.50 0.50 Hiệu suất detector 2.45 2.45 Khối lượng (của mẫu) 0.20 0.20 Thời gian sống 0.008 0.02 Cường độ tia Gamma - 8.33 Hệ số tự che chắn nơtron nhiệt 0.52 0.60 Hệ số g 0.11 0.20 Tiết diện nơtron nhiệt tham khảo 0.09 - Độ phổ cập đồng vị - 0.34 Sai số tổng cộng 2.58% 8.85% Bảng 3.5 liệt kê giá trị tiết diện luận văn với giá trị thực nghiệm giá trị đánh giá công bố Từ số liệu bảng 3.5 nhận thấy số liệu tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd xác định thực nghiệm có khác biệt tương đối lớn, giá trị nhỏ 5.95 barn [27] giá trị lớn 14 barn [26], chênh lệch ∼135% Do đó, việc có thêm số liệu thực nghiệm để so sánh cần thiết Giá trị tiết diện phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd với nơtron nhiệt xác định luận văn là: σ0, Pd= 8.57 ± 0.79 barn, phù hợp phạm vi sai số với kết thực nghiệm S.F Mughabghab [35], C.L Duncan et al.[12], S.F Mughabghab [34], E.Gryntakis et al [7], H Meister [17], L Seren at al [22] Kết luận văn lệch với kết thực nghiệm W.Slyon [37] 57,5% với kết M Sehgal et al [26] 63.4% Hai số liệu số liệu cũ, đo từ năm 1960 [37] 1959 [26] 49 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Kết luận văn phù hợp phạm vi sai số với tất số liệu đánh giá, trừ số liệu EAF-2010 [5] Giá trị tiết diện bắt nơtron nhiệt trung bình phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd bảng 3.5 8,9 barn Độ lệch kết luận văn giá trị trung bình 3,85% Những số liệu nói lên độ tin cậy kết luận văn Bảng 3.5 Tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd Năm 2014 2008 2006 2005 2005 2003 1987 1960 1959 1958 1947 2014 2011 2011 2011 2010 2010 2010 2006 1992 Tác giả σ0(barn) Kết thực nghiệm Kết luận Văn 8.57 ± 0.79 M Krticka et al [25] 7.2±0.5 S.F Mughabghab [35] 8.48±0.5 C.L Duncan et al.[12] 8.5±0.9 R.B Firestone et al [27] 5.95±0.08 S.F Mughabghab [34] 8.3±0.5 E.Gryntakis et al [7] 8.483±0.501 W Slyon [37] 13.5 M Sehgal et al [26] 14±2 H Meister [17] 9.3±0.7 L Seren et al [22] 11.2±2.0 Kết đánh giá Nudat2 [39] 8.48 ENDF/B-VII.1 [5] 8.48 JEFF-3.1.2 [5] 8.48 Atlat [5] 8.48±0.5 JENDL 4.0 [5] 8.04 ROSFOND-2010 [5] 8.48 EAF-2010 [5] 7.36 CENDL 3.1 [35] 8.47 BROND-2.2 [38] 8.25 Giá trị trung bình (kết thực 8.9 nghiệm đánh giá) Độ lệch (%)* Monitor 16.0 1.1 0.8 30.6 3.2 1.0 -57.5 -63.4 -8.5 -28.4 Au Co Au Au - 1.1 1.1 1.1 1.1 6.2 1.1 14.1 1.2 3.7 - 3.85 * Độ lệch: (%)=100% × (1 - ) Kết luận văn kết khác đo đánh giá cho phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd thời gian từ 1947 tới biểu diễn hình 3.5 để minh họa tiện so sánh 50 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Hình 3.5 Tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd biểu diễn theo thang thời gian KẾT LUẬN Bản luận văn trình bày kết xác định thực nghiệm tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd gây nơtron xung máy gia tốc electron tuyến tính có lượng cực đại 100 MeV Tiết diện phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd xác định phương pháp tương đối, sở so sánh với tiết 51 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải 197 diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân barn Tiết diện phản ứng hạt nhân 108 Au(n,γ)198Au có giá trị 98,65±0,09 Pd(n,γ)109Pd với nơtron nhiệt thu luận văn 8.57 ± 0.79 barn Giá trị sai khác với giá trị trung bình giá trị thực nghiệm đánh giá có ∼ 3.85% Điều khẳng định độ tin cậy kết thu luận văn hợp lý phương pháp kỹ thuật thực nghiệm, đặc biệt việc thực hiệu chỉnh cần thiết trình xử lý số liệu thực nghiệm Thơng qua thực luận văn, học viên củng cố bổ xung số kiến thức phản ứng hạt nhân nói chung phản ứng bắt nơtron nói riêng, đồng thời tiếp thu số kiến thức kinh nghiệm liên quan tới phương pháp kỹ thuật nghiên cứu vật lý hạt nhân thực nghiệm Tác giả luận văn hoàn thành nội dung đặt cho luận văn xác định tiết diện phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd Sau nghiên cứu, xác định thành công tiết diện bắt nơtron nhiệt phản ứng hạt nhân (n,γ) đồng vị 108 Pd tác giả luận văn nhận thấy tiếp tục nghiên cứu để xác định tiết diện tích phân cộng hưởng phản ứng hạt nhân 108 Pd(n,γ)109Pd Hy vọng thời gian tới tác giả luận văn có điều kiện để tiếp tục thực nội dung nghiên cứu 52 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải TÀI LIỆU THAM KHẢO Nguyễn Văn Đỗ, “Các phương pháp phân tích hạt nhân”, Nhà xuất Đại học Quốc gia, Hà Nội – 2004 Ngô Quang Huy, ''Cở sở Vật lý hạt nhân'', Nhà xuất Khoa học giáo dục, Hà Nội - 2006 Ngô Quang Huy, ''Vật lý Lò phản ứng hạt nhân'', Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội - 2004 Lê Hồng Khiêm, ''Phân tích số liệu ghi nhận xạ'', Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội - 2008 B Pritychenko, S F Mughabghab, “ Neutron thermal cross sections, Westcott Factors, Resonance Integrals, Maxwellian Averaged Cross Sections and Astrophysical Reation Rates Calculated from Major Evaluated Data Libraries”, Nuclear Data Sheets 113, 3120 (2012) E Orvint, “ Determination of the neutron capture resonace integrals of Mn- 55, In- 115, Sb-121, Sb-123 and La-139”, Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 30 (1968) 1355 E.Gryntakis, D.E Cullen, G.Mundy, “Handbook on Nuclear Activation Data”, IAEA Technical Reports Series No 273, Viena 1987 (tr 220) K Debertin and R G Heimer, “Gamma and X- ray spectrometry and semiconductor detectors”, North- Holland Elseiver, New York, 1988 L Breitenhuber, M.Pinter, “Activation resonace integral measurements”, Progress report EANDC (OR)- 68 (1968) 10 10 R Van Der Linden, F De Corte, J Hoste, “ A complilation of infinite dilution resonace integrals”, Journal of Nuclear Energy 20, 695, 1974 11 A Alian, H._J Born, J I Kim, “Thermal and epithermal neutron activation analysis the monostandard method”, Journal of Nuclear Energy,15 (1973) 535 12 C.L Duncan, K.S Krane, ''Neutron capture cross section of Pd'', Journal of Nuclear Energy 71 (2005) 054322 13 D De Soete, R Gijbels, J Hoste, “Neutron Activation Analysis”, John Wiley & 14 Sons Ltd, 1972 E Martinho, I F Goncalves, J Salgado, “Universal curve of epithermal neutron resonace self- shielding factors in foils, wires and spheres”, Applied Radiation and 15 Isotopes 58 (2003) 371- 375 F De Corte, A Simonits, A De Wispelaere, “ Comparative study of measured and critically evaluated resonace integral to thermal cross section ratios”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 133(1989) 131-151 53 Luận văn Thạc sĩ 16 Lê Văn Hải F Jallu et al, “Photoneutron production in Tungsten, Praseodymin, copper and and beryllium by using high energy electron linear accelerator”, Nuclear 17 Instruments and Methods in Physics Research B 155(1999) 373- 381 H.Meister, ''The activation cross sections of Mn-55, Cu-63, Pd-108, and In-115 for 18 thermal neutrons'', Journal of Nuclear Energy 13 (1958) 820 Harald A Enge, “Introduction to nuclear physics”, Addition- Wiley publishing 19 company, 1983 J D T Arruda-Neto, M Filadelto, “Feasibility study for the implementation of an intense linac- based neutron source facility in Sao Paulo”, Applied Radiation and 20 Isotopes, 50(1999) 491- 495 K Devan et al, “Photo- Neutrons produced at the Pohang Neutron Facility based on an Electron Linac”, Journal of the Korean Physical Society, Vol 49, No 1, 21 Journal of the Korean Physical Society, Vol 49, No 1, July 2006, pp 89- 96 K Shibata et al: "JENDL-4.0: A New Library for Nuclear Science and 22 Engineering", Journal of Nuclear Science and Technology, 48(1), 1-30 (2011) L Seren, H N Friedlander, S H Turkel, “Thermal neutron activation cross 23 section”, Physical Review, 72 (1947) 888 M Blaauw, “The confusing issue of the neutron capture cross- section to use in thermal neutron self- shielding computations”, Nuclear Instruments and Methods 24 in Physics Research, A 356(1995) 403 M Karadag, H Yucel, “Measurement of thermal neutron cross section and resonace integral for 186 W(n,γ)187W reaction by activation method using a single 25 monitor”, Annals of nuclear energy vol.31(2004) 1285- 1297 M Krticka et al: ''Thermal neutron capture cross section of palladium isotopes'', 26 Journal of Nuclear Energy 77 (2008) 054615 M Sehgal, H Hans, P Gill, ''Thermal neutron cross sections for producing some isomers'', Journal of Nuclear Energy 12 (1959) 261 27 R.B Firestone, M Krticka, D.P Mcnabb, B Sleaford, U Agvaanluvsan, T Belgya, Z.S Revay, Symp.on Capt Gamma Ray Spectroscopy, Notre Dame 2005 28 N E Holden, “Temperature dependence of the Westcott g- factor for Neutron reactions in Activation Analysis”, Pure and Applied Chemistry, 71(1999) 2309- 29 2315 Nguyen Van Do and Pham Duc Khue, “Neutron yields from thick Ta target bombarded by 65 MeV electron beam”, Communications in Physics, Vol.14, No.4(2004), pp 209- 214 54 Luận văn Thạc sĩ 30 Lê Văn Hải Nguyen Van Do, Pham Duc Khue, Kim Tien Thanh, Nguyen Thi Hien, ''Measurement of thermal neutron cross section and resonance integral for the 170 Er(n,γ)171Er reaction by using a gold monitor'', Journal of Nuclear Energy B 310 32 (2013) 10-17 Paul Reuss, “Neutron physics”, EDP Sciences (August 15, 2008) R Terlizze, U Abbondano, “ The La-139 cross sections: Key for the onset of the s- 33 34 process”, Physical Review, C75, 03 (2007) 58 Richard B Firestone et al, ''Table of Isotopes'', Version 1.0 (4-1996) S.F Mughabghab, “Thermal neutron capture cross section, resonance integrals 31 and g factor”, Progress report on Research INDC(NDS)-440, Distr PG+ R, IAEA 35 2003 S.F Mughabghab, ''Atlas of neutron resonances parameters and thermal cross sections Z=1-100'', NEUT.RES (2006) 36 Van Do Nguyen and Duc Khue Pham, “Measurements of neutron and Photon distributions by using an Activation Technique at the Pohang Neutron Facility”, Journal of the Korean Physical Society, Vol 48, No 3, March 2006, pp 382- 389 37 W.S Lyon, ''Reactor neutron activation cross sections for a number of elements'', 38 Journal of Nuclear Energy (1960) 378 BROND-2.2,Web: 39 NUDAT-2, Web: 40 Table of Isotopes, Web:< http://ie.lbl.gov/toi.html> 55 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải PHỤ LỤC Hình P.1 Trung tâm gia tốc Pohang, Hàn Quốc Hình P.2 Detector HPGe (ORTEC) 56 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Hình P.3 Hệ điện tử máy tính kết nối ghi nhân phở gamma Hình P.4 Giao diện phần mềm ghi nhận xử lý phổ GammaVision 57 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải HÖ sè tù chắn đối vớ i nơtron nhiệt Hỡnh P.5 S ph thuộc hệ số tự chắn nơtron nhiệt vào bề dày Pd 1.2 Au In 1.1 1.0 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 BỊdµy mÉu (mm) Hình P.6 Sự phụ thuộc hệ số tự chắn nơtron nhiệt vào bề dày mẫu Au- In Một số ví dụ tính tốn dựa phần mềm Mathematica 5.2 a Tính tốn tốc độ phản ứng vàng 58 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Ig=95.62/100 0.9562 e=1.78/100 0.0178 ti=9600 9600 tw=697262 697262 tc=600 600 r=2.0*10^(-6) � 10�6 lamda=0.693/(2.6952*24*3600) 2.97597 � 10�6 tcp=1/15 15 n0=0.1653*6.022*10^23/196.97 5.05375 � 1020 Nobs=(20779-249) 20530 TS=Nobs*lamda*(1-Exp[-lamda*tcp]) 1.21215 � 10�8 MS=n0*e*Ig*(1-Exp[-lamda*r])*(1-Exp[-lamda*ti])*Exp[-lamda*tw]*(1-Exp[-lamda*tc]) 322.973 R=TS/MS 3.75308 � 10�11 b Tốc độ phản ứng Pd eff=1.50/100 0.015 i=3.6/100 0.036 ti=9600 9600 tw=6*3600+47*60 24420 tc=1800 1800 r=2.0*10^(-6) � 10�6 lamda=0.693/(13.7012*3600) 0.0000140499 n0=0.1653*6.022*10^23*0.2646/107.9 2.44108 � 1020 S=(2877-568)*1.11/0.945 2712.16 tcp=1/15 15 59 Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải R=(S*lamda*(1-Exp[-lamda*tcp]))/(n0*eff*i*(1-Exp[-lamda*r])*(1-Exp[-lamda*ti])*Exp[lamda*tw]*(1-Exp[-lamda*tc])) 4.3097 � 10�12 c Tính tốn hệ số tự che chắn nơtron nhiệt (của Au) RSigAu=98.65*10^(-24) 9.865 � 10�23 DAu=19.28 19.28 MAu=196.97 196.97 NoAu=(6.022*10^23*DAu)/MAu 5.89451 � 1022 MSigAu=RSigAu*NoAu 5.81493 Si=2/(Sqrt[3.14])*MSigAu*0.003 0.0196893 Gth=(1-Exp[-Si])/Si 0.99022 d Tính tốn thiết diện phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd RPd=4.3*10^(-12) 4.3 � 10�12 RCdPd=2.55*10^(-12) 2.55 � 10�12 RAu=3.75*10^(-11) 3.75 � 10�11 RCdAu=1.73*10^(-11) 1.73 � 10�11 xichmaAu=98.65*10^(-24) 9.865 � 10�23 FcdAu=1.009 1.009 FcdPd=1.0 gAu=1.006 1.006 gPd=1.0096 1.0096 GthPd=0.998 0.998 GthAu=0.99 0.99 xichmaPd=xichmaAu*((RPd-FcdPd*RCdPd)/(RAuFcdAu*RCdAu))*(gAu/gPd)*(GthAu/GthPd) 8.51329 � 10�24 60 ... phản ứng biến đổi hạt nhân như: phản ứng với hạt tích điện, phản ứng với ion nặng, phản ứng bắt nơtron, phản ứng chuyển đổi, phản ứng quang hạt nhân, Bởi tên gọi phản ứng hạt nhân dành cho trình... hãm gây phản ứng quang hạt nhân (γ,xn) với hạt nhân bia để phát nơtron Các phản ứng quang hạt nhân phản ứng ngưỡng, photon có lượng lớn hơn ngưỡng gây phản ứng Đối với hạt nhân nặng, phản ứng. .. phép tiến hành nghiên cứu nhiều phản ứng hạt nhân với nơtron Trong luận văn tác giả chọn phản ứng bắt nơtron (n,γ) để nghiên cứu Cho tới phản ứng hạt nhân (n,γ) nghiên cứu nhiều hạt nhân/ đồng vị