Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)Nghiên cứu cấu trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 ở trạng thái lỏng và vô định hình (LA tiến sĩ)
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI NGUYỄN VĂN YÊN NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ SỰ KHÔNG ĐỒNG NHẤT ĐỘNG HỌC TRONG VẬT LIỆU SILICÁT BA NGUYÊN PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 Na2O.2SiO2 Ở TRẠNG THÁI LỎNG VÀ VƠ ĐỊNH HÌNH LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT HÀ NỘI - 2017 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI NGUYỄN VĂN YÊN NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ SỰ KHÔNG ĐỒNG NHẤT ĐỘNG HỌC TRONG VẬT LIỆU SILICÁT BA NGUYÊN PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 Na2O.2SiO2 Ở TRẠNG THÁI LỎNG VÀ VÔ ĐỊNH HÌNH Chuyên ngành: VẬT LÝ KỸ THUẬT Mã số: 62520401 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS NGUYỄN VĂN HỒNG PGS.TS LÊ THẾ VINH HÀ NỘI - 2017 LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu Tất số liệu kết nghiên cứu luận án trung thực, chưa cơng bố cơng trình nghiên cứu khác TM Tập thể hướng dẫn PGS.TS Nguyễn Văn Hồng Nghiên cứu sinh Nguyễn Văn Yên LỜI CẢM ƠN Tơi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến PGS.TS Nguyễn Văn Hồng PGS.TS Lê Thế Vinh, người thầy tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tơi hồn thành luận án Tơi xin chân thành cảm ơn giúp đỡ tạo điều kiện làm việc Bộ môn Vật lý tin học, Viện Vật lý kỹ thuật Phòng đào tạo Sau đại học Trường Đại học Bách khoa Hà Nội dành cho tơi suốt q trình nghiên cứu, thực luận án Cuối cùng, tơi xin bày tỏ lòng biết ơn đến gia đình, người thân, đồng nghiệp dành nhiều tình cảm, động viên giúp đỡ tơi vượt qua khó khăn để hồn thành luận án Hà Nội, ngày 18 tháng 12 năm 2017 Nguyễn Văn Yên MỤC LỤC Danh mục từ viết tắt ký hiệu Danh mục bảng biểu Danh mục hình vẽ đồ thị MỞ ĐẦU 12 CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Cấu trúc silica 16 1.2 Cấu trúc hệ vật liệu silicát 19 1.2.1 Hệ ơxít nhơm-silicát 19 1.2.2 Hệ ơxít chì-silicát 22 1.2.3 Hệ ơxít Natri-silicát 25 1.3 Động học hệ vật liệu silicát 27 1.3.1 Hệ ơxít nhơm-silicát 27 1.3.2 Hệ ơxít chì-silicát 30 1.3.3 Hệ ơxít Natri-silicát 32 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP TÍNH TỐN 2.1 Xây dựng mơ hình 35 2.1.1 Thế tương tác 35 2.1.2 Phương pháp mô 37 2.2 Động học 39 2.2.1 Phương pháp tính thơng số động học 39 2.2.2 Phương pháp tính động học khơng đồng 42 2.3 Phương pháp tính cấu trúc 43 2.3.1 Phương pháp phân tích cấu trúc 43 2.3.2 Phương pháp tính số cấu trúc đặc biệt 45 2.3.2.1 Phương pháp tính simplex 45 2.3.2.2 Phương pháp tính shell-core 46 CHƯƠNG VI CẤU TRÚC CỦA HỆ NHƠM-SILICÁT VÀ CHÌ-SILICÁT 3.1 Cấu trúc trật tự gần 49 3.1.1 Mơ hình PbO.SiO2 lỏng 49 3.1.2 Mơ hình Al2O3.2SiO2 vơ định hình 52 3.1.3 Mơ hình Al2O3.2SiO2 lỏng 56 3.1.4 Mô hình xAl2O3(1-x)SiO2 lỏng 61 3.2 Cấu trúc trật tự khoảng trung 64 3.2.1 Mơ hình PbO.SiO2 lỏng 64 3.2.2 Mơ hình Al2O3.2SiO2 vơ định hình 66 3.2.3 Mơ hình Al2O3.2SiO2 lỏng 69 3.2.4 Mơ hình xAl2O3(1-x)SiO2 lỏng 78 3.3 Kết luận chương 83 CHƯƠNG PHÂN TÍCH CẤU TRÚC BẰNG PHƯƠNG PHÁP SIMPLEX VÀ SHELL-CORE 4.1 Phương pháp simplex 84 4.1.1 Mô hình Na2O.2SiO2 lỏng 84 4.1.1.1 Void-simplex 84 4.1.1.2 Oxy-simplex Cation-simplex 86 4.1.2 Mơ hình Al2O3.2SiO2 lỏng 91 4.1.2.1 Cation-simplex Oxy-simplex 91 4.1.2.2 Cation-simplex-cluster 92 4.2 Phương pháp Shell-Core cho mơ hình Al2O3.2SiO2 lỏng 94 4.2.1 Shell-Core-particles 94 4.2.2 Shell-core-cluster 98 4.3 Kết luận chương 101 Chương ĐỘNG HỌC KHÔNG ĐỒNG NHẤT CỦA NATRI VÀ NHÔM SILICÁT 5.1 Động học không đồng 102 5.1.1 Mô hình Na2O.2SiO2 lỏng 102 5.1.1.1 Nguyên tử oxy lân cận 102 5.1.1.2 Nguyên tử Si Na 108 5.1.2 Mô hình Al2O3.2SiO2 lỏng 112 5.1.2.1 Nguyên tử oxy lân cận 112 5.1.2.2 Nguyên tử Al Si 116 5.2 Tương quan cấu trúc động học 119 5.2.1 Mơ hình Na2O.2SiO2 lỏng 119 5.2.2 Mơ hình Al2O3.2SiO2 lỏng 122 5.3 Kết luận chương 126 KẾT LUẬN 127 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ 128 TÀI LIỆU THAM KHẢO 129 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT VÀ KÝ HIỆU MD Động lực học phân tử DH Động học không đồng NBO Oxy không cầu BO Oxy cầu DOP Mức độ polymer hóa D Hệ số khuếch tán η Độ nhớt T Là nguyên tử Pb, Al, Si, Na AS2 Nhôm-silicát Al2O3.2SiO2 VS Void-simplex OS Oxy-simplex CS Cation- simplex CSC Cation - simplex-cluster SC Shell-Core SCP Shell-Core-particles SCC Shell-Core-cluster < rt2 > Dịch chuyển bình phương trung bình < SC > Kích thước cụm trung bình < NLK > Số liên kết trung bình NC Số lượng cụm SM Siêu phân tử SPL Hạt cứng DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Trang Bảng 2.1 Các thông số tương tác cho hệ PbO.SiO2 hệ Al2O3.2SiO2 36 Bảng 2.2 Các thông số tương tác hệ Na2O.2SiO2 [36] 37 Bảng 2.3 Thành phần số nguyên tử mật độ xAl2O3(1-x)SiO2 3500 38 K GPa Bảng 2.4 Mật độ mơ hình PbO.SiO2 Al2O3.2SiO2 38 Bảng 2.5 Hệ số khuếch tán nguyên tử hệ chì nhôm-silicát lỏng 41 Bảng 3.1 So sánh thực nghiệm đặc trưng cấu trúc hệ 48 PbO.SiO2 lỏng Bảng 3.2 So sánh thực nghiệm mô thông số cấu trúc hệ 48 Al2O3.2SiO2 vô định hình Bảng 3.3 So sánh thực nghiệm mơ thông số cấu trúc hệ 49 Al2O3.2SiO2 lỏng Bảng 3.4 Tỷ lệ khác loại O hệ PbO.SiO2 lỏng với 66 khoảng áp suất 0-30 GPa OT nguyên tử O liên kết với Pb Si; OSi nguyên tử O liên kết với hai nguyên tử Si; OPb nguyên tử O liên kết với nguyên tử Pb Bảng 3.5 Phân bố không gian liên kết hai TOx kề 74 chất lỏng AS2: Si-Si, Al-Al Al-Si liên kết SiOx với SiOx; AlOx với AlOx AlOx SiOx; Nc, Ne Nf tương ứng số liên kết góc, cạnh mặt Bảng 3.6 Phân bố nguyên tử O cầu đơn vị SiO4 áp suất 74 khác nhau: Q4 số đơn vị SiO4; Q4-0 số đơn vị SiO4 độc lập; Q4-1, Q4-2, Q4-3 Q4-4 số đơn vị SiO4 có 1, 2, nguyên tử O cầu Bảng 3.7 Phân bố số nguyên tử O cầu đơn vị SiO5 áp suất 75 khác nhau: Q5-0 số đơn vị SiO5 độc lập; Q5-1, Q5-2, Q5-3, Q5-4 Q5-5 số đơn vị SiO5 có 1, 2, 3, and nguyên tử O cầu Bảng 3.8 Phân bố số nguyên tử O cầu đơn vị SiO6 áp suất khác nhau: Q6-0 số đơn vị SiO6 độc lập; Q6-1, Q6-2, Q6-3, Q6-4, Q6-5 Q6-6 số SiO6 có 1, 2, 3, 4, nguyên tử O cầu 75 Bảng 3.9 Mạng Si-O, với Smc, Nmc tương ứng kích thước số 77 mạng Si-O Bảng 3.10 Mạng Al-O, với Smc, Nmc tương ứng kích thước số 77 mạng Al-O Bảng 3.11 Phân bố loại liên kết hai đơn vị cấu trúc liền kề TOx 81 chất lỏng xAl2O3(1-x)SiO2: Al - Al Al - Si liên kết đơn vị AlOx với AlOx AlOx với SiOx; Nc, Ne Nf tương ứng số liên kết góc, cạnh mặt Bảng 4.1 Đặc trưng void-simplex; mVS số void-simplex trung bình 85 cho ngun tử; RVS bán kính trung bình void-simplex tương ứng cấu hình áp suất 0.1MPa GPa Bảng 4.2 Đặc trưng cấu trúc Oxy-simplex (OS) với mOS tỷ lệ OS trung 87 bình tính ngun tử, ROS bán kính OS tương ứng Bảng 4.3 Đặc trưng cấu trúc CS với mCS số simplex trung bình 89 nguyên tử, RCS bán kính simplex tương ứng Bảng 4.4 Số OS áp suất từ GPa đến 20GPa, với mOS số lượng 91 OS, ROS bán kính tương ứng, NS số nguyên tử O có OS Bảng 4.5 Số CS áp suất từ GPa đến 20GPa, với mCS số CS, RCS 92 bán kính tương ứng, NS số cation có CS Bảng 4.6 Đặc trưng cấu trúc CSC với SCSC, mCSC tương ứng kích 92 thước số cụm CSC, NCSC số nguyên tử cation thuộc CSC, NAl/NSi tỷ lệ số nguyên tử Al Si CSC áp suất cao thấp Bảng 4.7 Đặc trưng SCP áp suất GPa 95 Bảng 4.8 Đặc trưng SCP áp suất 10 GPa 95 Bảng 4.9 Đặc trưng SCP áp suất 20 GPa 96 Bảng 4.10 Đặc trưng SCC lớn áp suất GPa 99 Bảng 4.11 Đặc trưng cấu trúc loại SCC áp suất GPa 99 Bảng 5.1 Phân bố kích thước cụm SC, số lượng cụm NC dịch 121 chuyển bình phương trung bình cụm tương ứng áp suất thấp (0.1 MPa) cho cụm chuyển động chậm Bảng 5.2 Phân bố kích thước cụm SC số lượng cụm NC dịch 121 Sự ảnh hưởng hạt SLP có kích thước lớn hạt nguyên tử (fSLP) hạt SLP chứa nguyên tử (dfm) sữ dụng để giải thích q trình khuếch tán dị thường hệ Al2O3.2SiO2 lỏng Thật Hình 5.25 thấy khoảng áp suất ban đầu hệ số khuếch tán ion tăng lên đạt giá trị lớn áp suất 10 GPa, sau giảm Q trình khuếch tán dị thường giải thích sau, áp suất thấp mật độ nguyên tử nhỏ dẫn đến yếu tố khuếch tán hạt SLP có nguyên tử (dfm) trở nên chiếm ưu Trong áp suất thấp thấy tồn nhiều hạt SLP có kích thước lớn (fSLP), với kích thước lớn dịch chuyển chậm áp suất thấp dfm lớn fSLP nhỏ HƯ sè khch t¸n x 10-6cm2/s 2.0 1.6 1.2 0.8 Si O Al 0.4 0.0 10 15 20 Pressure, GPa Hình 5.25 Sự phụ thuộc hệ số khuếch tán vào áp suất Khi khuếch tán chủ yếu hạt SLP có nguyên tử (một hạt chuyển động nhanh SLP) nhanh nên dẫn đến hệ số khuếch tán tăng lên Khi tăng đến giá trị áp suất mật độ bắt đầu tăng lên hạt SLP có hạt (dfm) trở nên thấp, làm cho hệ số khuếch tán giảm Đồng thời với áp suất tăng lên hạt SLP lớn bị giảm kích thước trở nên khuếch tán dễ dàng hơn, khuếch tán mơ hình yếu tố hạt fSLP định Tuy nhiên khuếch tán yếu tố fSLP chậm hạt dfm, nên q trình khơng thể xảy nhanh ban đầu hệ số khuếch tán giảm Vậy khuếch tán dị thường yếu tố chuyển động tương quan yếu tố mật độ Trong hình 5.25, với áp suất bé 10 GPa hệ số khuếch tán DAl > DO > DSi, hệ số khuếch tán đạt giá trị cực đại 10 GPa, áp suất lớn 10 GPa, hệ số khuếch tán DO > DAl > DSi Điều giải thích, áp suất thấp tồn hạt SLP có kích thước lớn kích thước hạt SiO(xt) lớn AlO(xt), Si nằm hạt SLP lớn nên di chuyển chậm Al Với nguyên tử Oxy vừa nằm 125 SLP SiO(xt) chậm AlO(xt) nhanh hơn, Oxy vừa có nhanh vừa có chậm, giá trị trung bình chậm Al lớn Si Khi áp suất tăng lên, số O SLP SiO(xt) giải phóng trở nên thành OT(0) chuyển động nhanh Vì số lượng Oxy mơ hình gấp 3.5 lần loại cation vi phần Oxy kẹt số SLP loại nhỏ TO(xt) kéo theo chuyển động chậm cation Số Oxy giải phóng lớn đáng kể giá trị trung bình dịch chuyển Oxy tăng lên lớn Al áp suất lớn 10 GPa 5.3 Kết luận chương 1/ Động học không đồng + Với hệ Na2O.2SiO2 áp suất thấp, DH quan sát thấy nguyên tử O Si, nguyên tử O chuyển động nhanh lân cận nhanh, nguyên tử O chuyển động chậm lân cận chuyển động chậm Nguyên tử O nhanh dịch chuyển vùng mật độ thấp, nguyên tử O chậm dịch chuyển vùng mật độ cao Ngoài ra, chúng tơi quan sát thấy DH thời điểm 20 ps 100 ps Không quan sát thấy DH nguyên tử Na, kết tương tự mô hệ áp suất cao + Với hệ Al2O3.2SiO2 DH quan sát thấy nguyên tử O, Al Si áp suất thấp thời gian 95.6ps Các nguyên tử O chuyển động nhanh lân cận chuyển động nhanh nguyên tử O lân cận chuyển động chậm Nguyên tử O nhanh dịch chuyển vùng mật độ cao, nguyên tử O chậm dịch chuyển vùng mật độ thấp DH quan sát thấy thời điểm 95.6ps nguyên tử O Ở áp suất cao, DH khơng quan sát thấy ba loại nguyên tử Al, Si O 2/ Tương quan cấu trúc động học + Với hệ Na2O.2SiO2, có chuyển động tương quan Si O, chuyển động chậm liên kết bền Si-O, Na chuyển động nhanh tự bên mô hình Trong hệ tồn hạt siêu phân tử SM chuyển động nhanh hạt chuyển động chậm Hạt chuyển động nhanh có kích thước lớn 13, hạt chuyển động chậm lớn 274 + Với hệ Al2O3.2SiO2 áp suất thấp tồn chuyển động tương quan Si-O, Al-O áp suất tăng lên không chuyển động tương quan Ở áp suất thấp tồn hạt SLP lớn, áp suất cao tồn SLP nhỏ hơn, điều dẫn đến thứ tự hệ số khuếch tán O khác áp suất thấp cao 126 KẾT LUẬN Luận án đạt số kết sau: 1/ Xây dựng hệ silicát ba ngun gồm: nhơm-silicát, chì-silicát natri-silicát Vi cấu trúc hệ khảo sát chi tiết qua hàm phân bố xuyên tâm, phân bố góc số phối trí Các thơng số cấu trúc động học phù hợp với thực nghiệm, mơ hình tin cậy để nghiên cứu đặc trưng khác 2/ Cấu trúc không đồng hệ Al2O3.2SiO2, Na2O.2SiO2 lỏng nghiên cứu thông qua phương pháp simplex Shell-core Cho thấy tồn vùng chứa cation Oxy, tức khơng đồng thành phần hóa học không đồng cấu trúc 3/ Động học không đồng (DH) khảo sát cho hệ Al2O3.2SiO2 Na2O.2SiO2 lỏng Với hệ Na2O.2SiO2 quan sát thấy DH O Si, không quan sát thấy DH Na Nguyên tử O nhanh chuyển động vùng mật độ thấp, nguyên tử O chậm chuyển động vùng mật độ cao Với hệ Al2O3.2SiO2 áp suất thấp quan sát thấy DH Al, O Si DH khơng quan sát thấy áp suất tăng lên Các nguyên tử O nhanh chuyển động vùng mật độ cao, O chậm chuyển động vùng mật độ thấp, điều ngược với hệ Na2O.2SiO2 Chúng tơi tìm thấy hệ Al2O3.2SiO2, Na2O.2SiO2 lỏng hạt siêu phân tử (SM, SLP) với kích thước lớn (hạt lớn 274 nguyên tử) Liên kết T-O bền (T Si Al) nguyên nhân dẫn đến tồn hạt siêu phân tử theo thời gian Kết phân tích cho thấy tương quan động học cấu trúc hệ Al2O3.2SiO2 Na2O.2SiO2 127 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ CỦA LUẬN ÁN N.V.Hong, N.V.Yen, M.T Lan, and P.K.Hung (2014) “Coordination and polyamorphism of aluminium silicate under high pressure: insight from analysis and visualization of molecular dynamics data” Can J Phys 92: 1573–1580 N.V.Yen, N.V Hong, P.K Hung and N.V.Huy (2015) “Structural heterogeneity and dynamics in liquid PbSiO3: insight from analysis and visualization of molecular dynamics data” Mater Res Express 2, 065201 P.K.Hung, Fumiya Noritake, N.V.Yen, L.T.San (2016) “Analysis for characterizing the structure and dynamics in sodium di-silicate liquid” J Non-Cryst Solids 452, 14–22 P.K.Hung, L.T.Vinh, T.B.Van, N.V.Hong, N.V.Yen (2017) “Insight into dynamics and microstructure of aluminum-silicate melts from molecular dynamics simulation” J Non-Cryst Solids 462, 1–9 Lan Thi Mai, Yen Van Nguyen, Hong Van Nguyen & Hung Khac Pham (2017) “Visualisation-based analysis of structure and dynamics of liquid aluminosilicate under Compression” Phys Chem Liq Vol 55, no 1, 62–84 N.T.T.Ha, N.V.Yen, P.K.Hung, N.V.Hong (2017) “The dynamics and structure heterogeneity of aluminum-silicate melts Molecular dynamics simulation” Int J Mod Phys B, Vol 31, 1750127 N.V.Yen, M.T.Lan, L.T.Vinh and N.V.Hong (2017) “Structural properties of liquid aluminosilicate with varying Al2O3/SiO2 ratios: Insight from analysis and visualization of molecular dynamics data” Mod Phys Lett B Vol 31, No 5, 1750036 128 Tài liệu tham khảo [1] A Grund, M Pizy (1952) Structure cristalline du metasilicate de sodium anhydre Na2SiO3 Acta Crystallogr 5, 837 [2] A Meyer, H Schober, D.B Dingwell, (2002) Structure, structural relaxation and ion diffusion in sodium disilicate melts Europhys.Lett 59, 708–713 [3] A Meyer, J Horbach, W Kob, F Kargl, H Schober (2004) Channel Formation and Intermediate Range Order in Sodium Silicate Melts and Glasses Phys Rev Lett 93, 027801 [4] A Pedone (2009) Properties Calculations of Silica-Based Glasses by Atomistic Simulations Techniques: A Review J.Phys.Chem.C, 113(49) 20773-20784 [5] A Roder, W Kob, and K Binder (2001) Structure and dynamics of amorphous silica surfaces J Chem Phys 114, 7602 [6] A Winkler, J Horbach, W Kob, K Binder (2004) Structure and diffusion in amorphous aluminium silicate: A molecular dynamics computer simulation, J Chem Phys 120, 384 [7] A Witkowska, J Rybicki, A Di Cicco (2005) Structure of partially reduced xPbO(1-x)SiO2 glasses: Combined EXAFS and MD study J Non-Cryst Solids, 351(5), 380–393 [8] A.C Vessal Wrigh, A.C Hannon, A C (1996): Alkali silicate glasses: interpreting neutron diffraction results using the molecular simulation technique J Non-Cryst Solids 196, 233-238 [9] A.C Wright (1990) Diffraction studies of glass structure J Non-Cryst Solids 123, 129-148 [10] A.C Wright (1994) Neutron scattering from vitreous silica V The structure of vitreous silica: what have we learned from 60 years of diffraction studies? J Non-Cryst Solids179, 84-115 [11] A.C Wright, R.A Hulme, D Grimley, R.N Sinclair, S.W Martin, D.L Price, F.L Galeener (1991) The structure of some simple amorphous network solids revisited, J Non-Cryst Solids 129, 213 [12] A.E Geissberger, P.J Bray (1983) Determination of the structure and bonding in amorphous SiO2 using "O” NMR J Non-Cryst Solids 54, 121-137 [13] A.K Pant, D.W.J Cruickshank (1968) The crystal structure of α-Na2Si2O5 Acta Crystallogr B 24, 13 129 [14] A.M Puertas, M Fuchs, M.E Cates(2005) Mode Coupling and Dynamical Heterogeneity in Colloidal Gelation: A Simulation Study J Phys Chem B, 109, 6666-6675 [15] A.Tandia, N.T Timofeev, J.C Mauro, K.D Vargheese (2011) Defect-mediated self-diffusion in calcium aluminosilicate glasses: A molecular modeling study J Non-Cryst Solids 357, 1780–1786 [16] B Langanke, H Schmalzried (1979) Ionic Transport in PbO - Si0,-Melts (I) Tracerdiffusion and Chemical Interdiffusion Ber Bunsenges Phys Chem 83,59-64 [17] B Ruta, Y Chushkin, G Monaco, L Cipelletti, E Pineda, P Bruna (2012) Atomicscale relaxation dynamics and aging in a metallic glass probed by X-ray photon correlation spectroscopy Phys Rev Lett 109, 165701 [18] B Shen, Z Y Wang, F Dong, Y R Guo, R J Zhang, Y X Zheng, S Y Wang, C Z Wang, K M Ho, L.Y Chen (2015) Dynamics and Diffusion Mechanism of Low-Density Liquid Silicon, J Phys Chem B 119, 14945−14951 [19] B.E Warren, J Biscoe (1938) Fourier analysis of X-ray patterns of soda–silica glass J Am Ceram Soc 21, 259-265 [20] B.V R Tata, P S Mohanty, M C Valsakumar (2002) Glass Transition and Dynamical Heterogeneities in Charged Colloidal Suspensions under Pressure Phys Rev Lett 88, [21] C Donati, S C Glotzer, P H Poole, W Kob, S J Plimpton (1999) Spatial correlations of mobility and immobility in a glass-forming Lennard-Jones liquid, Phys Rev E 60, 3107 [22] C Meade, R.J Hemley, H.K Mao (1992) High-pressure x-ray diffraction of SiO2 glass Phys Rev Lett 69, 1387-1390 [23] C.A Angell, L.M Torell (1983) Short term structural relaxation processes in liquids: Comparison of experimental and computer simulation glass transitions on picosecond timescales J Chem Phys 78, 937-945 [24] D De Sousa Meneses, M Malki, P Echegut (2006) Structure and lattice dynamics of binary lead silicate glasses investigated by infrared spectroscopy J Non-Cryst Solids, 352(8), 769–776 [25] D Sykes, J.D Kubicki (1996) Four membered rings in silica and 130 aluminosilicate Amer Mineral 81, 265- 272 [26] D Tinker, C.E Lesher, G.M Baxter, T Uchida, Y Wang (2004) Highpressure viscometry of polymerized silicate melts and limitations of the Eyring equation Am Mineral, 89 1701-1708 [27] D Wilfred, F.V Gunsteren, D Herman, J.C Berendsen (1990) Computer Simulation of Molecular Dynamics: Methodology, Applications, and Perspectives in Chemistry Angew Chem Int Ed, 29(9) 992-1023 [28] E Bourova, S.C Parker, P Richet (2000) Atomistic simulation of cristobalite at high temperature Phys Rev B 62, 12052-12061 [29] E Hemesath, L.R Corrales (2005) Sensitivity of structural results to initial configurations and quench algorithms of lead silicate glass J Non-Cryst Solids 351 1522–1531 [30] E Lascaris, M Hemmati, S.V Buldyrev, H.E Stanley, C.A Angell (2014) Search for a liquid-liquid critical point in models of silica J.Chem.Phys, 140, 224502 [31] E.M Rabinovich (1976) Lead in glasses J Mater Sci, 11(5), 925–948 [32] E.R Weeks, J C Cracker, A.C Levitt (2000) Three-Dimensional Direct Imaging of Structural Relaxation Near the Colloidal Glass Transition Scence 287, 28 [33] F Fayon, C Bessada, D Massiot, I Farnan, J.P Coutures (1998) 207 29 Si and Pb NMR study of local order in lead silicate glasses J Non- Cryst Solids 232–234, 403–408 [34] F Kargl, A Meyer (2004) Inelastic neutron scattering on sodium aluminosilicate melts: sodium diffusion and intermediate range order Chem Geol 213, 165–172 [35] F Mauri, A Pasquarello, B.G Pfrommer, Y.G Yoon, S.G Louie (2000) Si-OSi bond-angle distribution in vitreous silica from first-principles 29 Si NMR analysis Phys Rev B 62, R4786- R4789 [36] F Noritake, K Kawamura, T.Yoshino, Eiichi Takahashi (2012) Molecular dynamics simulation and electrical conductivity measurement of Na2O.3SiO2 melt under high pressure; relationship between its structure and properties J non.cryst.solid 358, 3109–3118 [37] F.A Seifert, B.O Mysen B O, D Virgo (1983) Raman study of densified 131 vitreous silica Phys Chem Glasses 24, 141-145 [38] F.L Galee ner (1982) Planar rings in glasses Solid State Commun 44, 10371040 [39] G Calas, G.S Henderson, J.F Stebbins (2006) Glasses and melts: Linking geochemistry and materials science, Elements 2, 265–268 [40] G.J Bair (1936) The constitution of lead oxide-silica glasses: I, atomic arrangement J Am Ceram Soc 19(1–12), 339–347 [41] G.N Greaves (1985) EXAFS and the structure of glass J Non-Cryst Solids 71, 203-217 [42] G.N Greaves, A Fontaine, P.R L agarde, D aoux, S.J Gurman (1981) Local structure of silicate glasses Nature 293, 611-616 [43] G.N Greaves, S Sen (2007) Inorganic glasses, glass-forming liquids and amorphizing solids Advances in Physics, 56, 1–166 [44] G.S Henderson (1995) A Si K-edge EXAFS/XANES study of sodium silicate glasses J Non-Cryst Solids 183, 43-50 [45] G.V Gibbs G, E.P Meagher, M.D Newton, D.K Swanson (1981) A comparison of experimental and theoretical bond length and angle variations for minerals and inorganic solids, and molecules In Structure and Bonding in Crystals (eds M O'Keefe and A Navrotsky), Ch Academic Press New York [46] H A Schaeff (1974) The Application of Silicon-30 in Self -Diffusion Investigations phys stat sol (a) 22, 28 [47] H Jabraoui, E.M Achhal, A Hasnaoui, J.L Garden, Y Vaills, S Ouaskit (2016) Molecular dynamics simulation of thermodynamic and structural properties of silicate glass: Effect of the alkali oxide modifiers J Non-Cryst Solids 448, 16–26 [48] H Ohno, S Kahara, N Umesaki, K Suzuya (2001) High-energy X-ray diffraction studies of non crystalline materials J Non-Cryst Solids 125, 293– 295 [49] H.F Poulsen , J Neuefeind, H.B Neumann, J.R Schneider, M.D Zeidler (1995) Amorphous silica studied by high energy x-ray diffraction J Non-Cryst Solids 188, 63-74 [50] H.F Poulsen, J Neufiend, H.B Neumann, J.R Schneider, M.D Zeildler (1995) 132 Amorphous silica studied by high energy X-ray diffraction J Non-Cryst Solids 188, 63 [51] H.Morikawa, S.I Miwa, M.Miyake, F Marumo (1982) Structural analysis of SiO2-Al2O3 J Am Ceram Soc 65, 78 [52] H.P Peter (1998) Computer simulations of structure and transport in glasses and supercooled liquids Curr Opin Solid State Mater Sci 391 [53] H.W Nesbitt, G.S Henderson, G.M Bancroft, R Ho (2015) Experimental evidence for Na coordination to bridging oxygen in Na-silicate glasses: Implications for spectroscopic studies and for the modified random network model J Non-Cryst Solids 409, 139–148 [54] J Horbach, W Kob (1999) Static and dynamic properties of a viscous silica melt Phys Rev B 60, 3169 [55] J Horbach, W Kob, K Binder (2001) Structural and dynamical properties of sodium silicate melts: an investigation by molecular dynamics computer simulation, Chem Geol 174 , 87–101 [56] J Lægsgaard (2002) theory of Al2O3 incorporationin SiO2 Phys Rev B 65, 174104 [57] J Neuefiend, K.D Liss (1996) Bond angle distribution in amorphous germania and silica Ber Bunsenges Phys Chem 100, 1341 [58] J Rybicki, A Rybicka, A Witkowska, G Bergma´nski, A Di Cicco, M Minicucci (2001) The structure of lead-silicate glasses: Molecular dynamics and EXAFS studies J Phys.: Condens Matter, 13(43), 9781–9797 [59] J.A Tossell, P Lazzaretti (1988) Calculation of NMR parameters for bridging oxygens in H3T-O-T'H3 linkages (T, T = A1, Si,P), for oxygen in SiH3O, SiH3OH and SiH3OMg+ and bridging fluorine in H3SiFSiH3+ Phys Chem Mineral 15, 564-569 [60] J.A Tossell, R.E Cohen (2001) Calculation of the electric field gradients at ‘tricluster’-like O atoms in the polymorphs of Al2SiO5 and in aluminosilicate molecules: models for tricluster O atoms in glasses J Non-Cryst Solids; 286:187–199 [61] J.D Kubicki, D Sykes (1993) Molecular orbital calculations of vibrations in three-membered aluminosilicate rings Phys Chem Minerals 19, 381-391 [62] J.F Mammone, S.K Sharma, M.F Nicol (1981) Ring structures in silica glass 133 A Raman spectroscopic investigation (abstr.) EOS 62, 425 [63] J.F Stebbins, Du, Lin.-Su, G Pratesi (2005) in press Aluminium coordination in natural silica glasses from the Libyan Desert (Egypt): high field NMR results Phys Chem Glasses 46, 340 [64] J.R Allwardt, S.K.Lee, J.F Stebbins (2003) Bonding preferences of nonbridging O atoms: Evidence from 17O MAS and 3QMAS NMR on calcium aluminate and low-silica Ca-aluminosilicate glasses, Am.Mineral, 88, 949–954 [65] K Binder, J Horbach, A Winkler, W Kob (2005) Modeling glass materials Ceram Int [66] 31:713–717 K D Vargheese, A.Tandia, and J.C Mauro (2010) Origin of dynamical heterogeneities in calcium aluminosilicate liquids J Chem Phys 132, 194501 [67] K Shimoda, K.Saito (2007) Detailed Structure Elucidation of the Blast Furnace Slag by Molecular Dynamics Simulation ISIJ International, 47 12751279 [68] K Suzuya, S Kohara, H Ohno (1999) A reverse monte carlo study of lead metasilicate glass Jpn J Appl Phys 38 144-147 [69] K Willem, Kegel A.V Blaaderen (2000) Direct Observation of Dynamical Heterogeneities in Colloidal Hard-Sphere Suspensions Science 278, 14 [70] K.Zheng, Z.Zhang, F.Yang, S.Sridhar (2012) Molecular Dynamics Study of the Structural Properties of Calcium Aluminosilicate Slags with Varying Al2O3/SiO2 Ratios ISIJ International, Vol 52 No 3, pp 342–349 [71] K.Zheng, F.Yang, X.Wang, Z Zhang (2014) Investigation of Self-Diffusion and Structure in Calcium Aluminosilicate Slags by Molecular Dynamics Simulation Materials Sciences and Applications, 5, 73-80 [72] L Huang, A.N Cormack (1990) The structure of sodium silicate glass J Chem Phys 93, 8180-8186 [73] L Huang, A.N Cormack (1991) Structural differences and phase separation in alkali silicate glasses J.Chem.Phys.95, 3634-3642 [74] L.V Woodcock, C Angell and P.A Cheesman (1976) Molecular dynamics studies of the vitreous state: Simple ionic systems and silica, J Chem Phys 65, 1565 [75] M Bauchy (2014) Structural, vibrational, and elastic properties of a calcium aluminosilicate glass from molecular dynamics simulations: the role of the 134 potential J Chem Phys.141(2):024507 [76] M Born, J.E Mayer (1932) For the lattice theory of ionic crystals Z Phys A: Hadrons Nucl, 75(1) 1-18 [77] M C Wilding, C J Benmore, J K R Weber (2010) High-Energy X-ray Diffraction from Aluminosilicate Liquids J Phys Chem B 114, 5742–5746 [78] M D Ediger (2000) Spatially Heterogeneous Dynamics In Supercooled Annu Rev Phys Chem 51, 99–128 [79] M Hideki, M.I Shin, M Michihiro, M Fumiyuki, S Toshiyuki (1982) Structural Analysis of SiO2-Al2O3 glasses J Am Ceram Soc 65, [80] M Imaoka, H Hasegawa, I Yasui (1986) X-ray diffraction analysis on the structure of the glasses in the system PbO-SiO2 J Non-Cryst Solids 85(3), 393–412 [81] M Leitner, B Sepiol, Stadler, L.-M, B Pfau (2012) Time-resolved study of the crystallization dynamics in a metallic glass Physical Review B, 86(6), 064202 [82] M Misawa, D.L P rice, K Suzuki (1980) The short-range structure of alkali disilicate glasses by pulsed neutron total scattering J Non-Cryst Solids 37, 85-97 [83] M Mizuno, M Takahashi, T Takaishi, T Yoko (2005) Leaching of lead and connectivity of plumbate networks in lead silicate glasses J Am Ceram Soc, 88(10), 2908–2912 [84] M.D Newton, G.V Gibbs (1980) Ab initio calculated geometries and charge distributions for H4SiO4 and H6Si207 compared with experimental values for silicates and siloxanes Phys Chem Minerals 6, 221-246 [85] M.E Tuckerman, G.J Martyna (2000) Understanding Modern Molecular Dynamics: Techniques and Applications, J Phys Chem B 104, 159 [86] M.T Dove, D.A Keen, A.C Hannon, I.P Swainson (1997) Direct measurement of the Si-O-Si bond length and orientional disorder in the hightemperature phase of cristobalite Phys Chem Mineral 24, 311-317 [87] Mischler, W Kob, K Binder (2002) Classical and ab-initio molecular dynamic simulation of an amorphous silica surface Comput Phys Commun 147, 222 [88] N.M Vedishcheva, B.A Shakhmatkin, M.M Shultz, B.Vessal, A.C Wrigh t, B Bachra, A.G Clare, A.C Hannon, R.N Sinclair (1995) A thermodynamic, molecular dynamics and neutron diffraction investigation of the distribution of 135 tetrahedral {Sin } species and the network of modifying cation environment in alkali silicate glasses J Non-Cryst Solids 192–193, 292-297 [89] N.V Hong, N.V Huy, and P.K Hung (2012) The correlation between coordination and bond angle distribution in network-forming liquids Mater Sci, 30, 121 [90] Nakano, R.K Kalia, P Vashishta (1994) First sharp diffraction peak and intermediate-range order in amorphous silica: finite-size effects in molecular dynamics simulations J Non-Cryst Solids 171, 157-163 [91] O.L.G Alderman, A.C Hannon, D Holland, S Feller, G Lehr, A Vitale (2013) Lone-pair distribution and plumbite network formation in high lead silicate glass, 80PbO.20SiO2 PCCP, 15(22), 8506 [92] P Petropoulos, H Ebendorff-Heidepriem, V Finazzi, R Moore, K Frampton, D Richardson (2003) Highly nonlinear and anomalously dispersive lead silicate glass holey fibers Optics Express, 11(26), 3568 [93] P Pfleiderer, J Horbach, K Binder (2006) Structure and transport properties of amorphous aluminium silicates: Computer simulation studies, Chem Geol 229, 186 [94] P.A.V.Johnson, A.C Wright, R.N.Sinclair (1983) Neutron scattering from vitreous silica II Twin-axis diffraction experiments J Non-Cryst Solids 58, 109 [95] P.F McMillan, G.H Wolf (1995) Vibrational spectroscopy of silicate liquids In Structure, Dynamics and Properties of Silicate Melts, pp 247-315 Mineralogical Society of Washington, Washington DC [96] P.H Gaskell, M.C Eckersley, A.C Barnes, P Chieux (1991) Medium-range order in the cation distribution of a calcium silicateglass Nature 350, 675–678 [97] P.K Hung, N.V Hong (2009) Simulation study of polymorphism and diffusion anomaly for SiO2 and GeO2 liquid Eur Phys J.B, 71, 105 [98] P.N.Pusey, W.V.Megen (1986) Phase Behaviour Of concentrated Suspension Of nearly Hard Colloidal Spheres Nature 320, 27 [99] Q Mei, C.J Benmore, J.K.R Weber (2007) Structure of Liquid SiO2: A Measurement by High-Energy X-Ray Diffraction Phys Rev Lett, 98, 057802 [100] Q Williams, R.J Hemley, M.B Kruger, R Jeanloz (1993) High-pressure infrared spectra of a-quartz, coesite, stishovite, and silica glass J Geophys 136 Res 93, 2280-2288 [101] R Car and M Parinello (1985) Unified Approach for Molecular Dynamics and Density-Functional Theory Phys Rev Lett 55, 2471 [102] R.A Barrio, P.L Galeener, E Martinez, R.J Elliott (1993) Regular ring dynamics in AX2 tetrahedral glasses Phys Rev B 48, 15672-15689 [103] R.F Pettifer, R Dupree, I Farnan and U.J Sternberg (1988) NMR Determinations of Si-O-Si Bond Angle Distributions in Silica, Non-Cryst Solids 106, 408-412 [104] R.J Hemley, C.T Prewitt, K.J Kingma (1994) High-pressure behavior of silica In Silica: Physical Behavior, Geochemistry and Materials Properties, pp 41-82 Mineralogical Society of America, Washington DC [105] R.J Hemley, H.K Mao, P.M Bell, B.O Mysen (1986) Raman spectroscopy of SiO2 glass at high pressure Phys Rev Lett 57, 747-750 [106] R.K Sato, P.F McMillan, P Dennison, R Dupree (1991) High-resolution aluminum-27 and silicon-29 MAS NMR investigation of silica-alumina glasses J Chem Phys 95 4483 [107] R.M Kimmel, D.R Uhlmann (1969) On the energy spectrum of densified silica glass Phys.Chem Glasses 10, 12-17 [108] S Feller, G Lodden, A Riley, T Edwards, J Croskrey, A Schue (2010) A multispectroscopic structural study of lead silicate glasses over an extended range of compositions J Non-Cryst Solids, 356(6–8), 304 [109] S K Mitra (1982) Molecular dynamics simulation of silicon dioxide glass, Philos Mag 45, 529-548 [110] S Kohara, H Ohno, M Takata, T Usuki, H Morita, K Suzuya (2010) Lead silicate glasses: Binary network-former glasses with large amounts of free volume Physical Review B, 82(13), 134209 [111] S Sen, R.E Youngman (2004) High-Resolution Multinuclear NMR Structural Study of Binary Aluminosilicate and Other Related Glasses J Phys Chem B 108, 7557 [112] S.H Risbud, R.J Kirkpatrick, A.P Taglialavore, B Montez (1987) Solid-state NMR Evidence of 4-, 5, and 6- Fold Aluminum Sites in Roller-Quenched SiO2A12O3Glasses, J Am Ceram Soc 70, C10 [113] S.Susman, K.J Volin, D.G Montague, D.L Price (1991) Temperature 137 dependence of the first sharp diffraction peak in vitreous silica Phys Rev.B 43, 11076 [114] Sharon C Glotzer (2000) Spatially heterogeneous dynamics in liquids: insights from Simulation J Non-Cryst Solids, 342-355 [115] T Furukawa, S.A Brawer, W.B White (1978) The structure of lead silicate glasses determined by vibrational spectroscopy J Mater Sci, 13(2), 268–282 [116] T Takahiro, K Yoshikazu, Y Atsuo, O Kiyoshi (2000) Calculation of metastable immiscibility region in the Al2O3–SiO2 system using molecular dynamics simulation J Mater Res 15, [117] T Takaishi, M Takahashi, J Jin, T Uchino, T Yoko, M Takahashi (2005) Structural study on PbO-SiO2 glasses by X-ray and neutron diffraction and 29Si MAS NMR measurements J Am Ceram Soc, 88(6), 1591–1596 [118] T Uchino, Y Tokuda, T Yoko (1998) Vibrational dynamics of defect modes in vitreous silica Phys Rev B 58, 5322-5328 [119] T Yoko, K Tadanaga, F Miyaji, S Sakka (1992) A 207 Pb MAS-NMR study of Pb-containing glasses J Non- Cryst Solids, 150(1–3), 192–196 [120] T Zoltai, M.J Buerger (1960) The relative energies of rings of tetrahedra Z Kristall 114, 1-8 [121] T.M Clark, P.J Grandinetti, P Florian and J.F Stebbins (2004) Correlated structural distributions in silica Glass, Phys Rev B70, 064202-1-8 [122] T.Wu, S.He , Y.Liang, Q.Wang (2015) Molecular dynamics simulation of the structure and properties for the CaO–SiO2 and CaO–Al2O3 systems Journal of Non-Crystalline Solids 411 145–151 [123] Th Voigtmann, J Horbach (2006) Slow dynamics in ion-conducting sodium silicate melts: Simulation and mode-coupling theory Europhys Lett., 74 (3), 459–465 [124] V.V Golubkov, V.N Bogdanov, A.Y Pakhnin, V.A Solovyev, E.V Zhivaeva, V.O Kabanov (1999) Microin homogeneities of glasses of the system PbO-SiO2 J Chem Phys, 110(10), 4897 [125] V.V Hoang (2007) Local environments of oxygen in Al2O3–SiO2 melt Phys Lett A 368, 499 [126] V.V Hoang, N.H Hung, N.N Linh (2006) Liquid–liquid phase transition in simulated liquid Al2O3·2SiO2 Phys Scr 74, 697–701 138 [127] W Richard, S Sabyasachi, R.E Youngman, R.T Hart, C.J Benmore (2008) Structure of High Alumina Content Al2O3-SiO2 Composition Glasses J Phys Chem B, 112, 16726–16733 [128] W Smith, G.N Greaves, M.J Gillan (1995) The structure and dynamics of sodium disilicate glass by molecular simulation J Non-Cryst Solids 192–193, 267-271 [129] W.Loewenstein (1952) the distribution of aluminum in the tetrahedra of silicates and aluminates Annual Meeting of the Society at Pôrto Alegre, on November [130] W.S McDonald, D.W.J Cruickshank (1967) A reinvestigation of the structure of sodium metasilicate Na2SiO3 Acta Crystallogr 22, 37 [131] W.Y Ching, R.A Murray, D.J Lam, B.W Veal (1983) comparative studies of electronic structure of sodium metasilicate and α and β phases of sodium disilicate Phys Rev B 28, 4724 [132] X Xue, M Kanzaki (1999) NMR Characteristics of Possible Oxygen Sites in Aluminosilicate Glasses and Melts: An abInitio Study J Phys Chem B, 103, 10816-10830 [133] X Yuan, A.N Cormack (2003) Si-O-Si bond angle and torsion angle distribution in vitreous silica and sodium silicate glasses J Non-Cryst Solids 319, 31-43 [134] Y.Liu, C.Bai, X Lv, R.Wei (2015) Molecular Dynamics Simulation on the Influence of Al2O3 on the Slag Structure at 1873 K Materials Today: Proceedings 2S S453 – S459 [135] Y.Yang, M.Takahashi, H.Abe,Y.Kawazoe (2008) Structural, Electronic and Optical Properties of the Al2O3 Doped SiO2: First Principles Calculations Materials Transactions, 49 2474-2479 139 ... DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI NGUYỄN VĂN YÊN NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ SỰ KHÔNG ĐỒNG NHẤT ĐỘNG HỌC TRONG VẬT LIỆU SILICÁT BA NGUYÊN PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 Na2O.2SiO2 Ở TRẠNG THÁI LỎNG... quan động học cấu trúc hệ vật liệu silicát cụ thể sao? Đây câu hỏi bỏ ngỏ, sở chúng tơi chọn đề tài Nghiên cứu cấu trúc không đồng động học vật liệu Silicát ba nguyên PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 Na2O.2SiO2. .. (lỏng vơ định hình) Na2O.2SiO2 (lỏng) Trong phạm vi nghiên cứu đề tài chủ yếu cấu trúc động học với nội dung sau: + Nghiên cứu vi cấu trúc hệ vật liệu PbO.SiO2 (lỏng) , Al2O3.2SiO2 (lỏng vô định