Sự hấp thụ hai photon 1. Sự hấp thụ photon : Qúa trình hấp thụ một photon : Là quá trình nguyên tử hay ion ở trạng thái cơ bản E 0 hấp thụ ( nhận) được năng lượng kích thích thỏa thì nguyên tử hay ion sẽ chuyển lên mức kích thích cao hơn là E 1 Quá trình hấp thụ hai photon cũng gần giống như một photon nhưng có hai photon được hấp thu đồng thời. Đây là một quá trình phi tuyến, xảy ra với tỷ lệ cường độ quang học cao, vì hệ số hấp thụ hai photon là tỷ lệ thuận với cường độ quang học. Sự hấp thụ hai photon còn xảy ra khi năng lượng của một photon nhỏ hơn năng lượng của vùng cấm nhưng các nguyên tử hay ion vẫn có thể chuyển lên mức kích thích do hấp thụ hai photon đồng thời Ví dụ trong chất bán dẫn do năng lượng vùng cấm lớn, năng lượng tới của 1 photon không đủ để đưa điện tử từ vùng hóa trị lên vùng dẩn nhưng điện tử vẫn có thể chuyển lên vùng dẫn nhờ quá trình hấp thụ hai photon . E 0 E 1 h E γ 1 0 h E E E γ − = 1 0 h E E E γ − = Figure 1: Two-photon absorption in a semiconductor allows for absorption of light even if the photon energy is below the bandgap energy. 2. Điều kiện xảy ra sự hấp thụ hai photon : • Môi trường hấp thụ là môi trường quang phi tuyến • Bước sóng laser trong khoảng gần hồng ngoại • Cường độ chùm laser lớn (pulse width in the range of 20 femtosecond (fs) to 5 picosecond (ps), typically ~ 100 fs) • Thời gian xảy ra rất ngắn và nhanh (10 -15 - 10 -18 s). • Mật độ photon tới rất lớn (0.1 - 10 MW/cm 2 ) • Hệ số hấp thụ hai photon α • Công suất laser lớn • Tiết diện hấp thụ σ (2) mô tả tiến trình này tăng tuyến tính theo cường độ laser theo hệ thức . 3. Xác suất xảy ra sự hấp thụ hai photon - Đặc điểm nổi bật của quang học phi tuyến là quá trình không có chỉ số . Điều đó tương ứng với giả thiết Và bậc cao hơn Hay - Trong tinh thể đối xứng tâm thì d = 0. Số hạng 3 0 P eE ε = tương ứng quá trình tán xạ photon và có thể phát bức xạ do độ phân cực phi tuyến 2 0nl P dE ε = (0) (1) E ε ε ε = + (0) (1) (2) 2 E E ε ε ε ε = + + 2 3 0 0 0 ( )P E E dE eE ε χ ε χ = = + + 3 4 1 2 ( ) ( ) ( ) ( ) 0 1 2 3 P eE E E ω ω ω ω ε ± ± ± = - Tần số bức xạ bằng tổng số của ba tần số ω 1 , ω 2 , ω 3 có thể xem như kết quả tương tác của ba photon có năng lượng ħω 1 , ħω 2 ,ħω 3 và hơp nhất là trong một photon có năng lượng ħω 4 tức là quá trình bốn photon. - Công suất mất mát do môi trường ( nếu hệ số e ở trên là đại lượng phức ) - Ta nhận thấy P tỷ lệ với E 4 tương ứng với quá trình hấp thụ hai photon vì cường độ quá trình hấp thụ một photon tỷ lệ với E 2 . - Để dễ dàng hiểu phần này, chúng ta sẽ khảo sát bài toán bằng cơ lượng tử dùng lý thuyết nhiễu loạn không phụ thuộc thời gian. • Giả thiết rằng ban đầu ta xét chưa có nhiễu loạn ( chưa có trường bức xạ ) , hệ chịu tác dụng của Hamilton H 0 và hàm riêng là u n . • Khi có trường bức xạ thì Hamilton hệ có dạng H = H 0 + H B (t). Yếu tố ma trận toán tử nhiễu loạn có thể viết như sau : B B i t -i t km H (t) H (e e ) km ϖ ϖ = + • Theo lý thuyết nhiễu loạn: Ở thời điểm t =0, hệ không nhiễu loạn. Ở thời điểm t, xác suất tìm hệ ở trạng thái u k ~ Ta có Với Suy ra Để tính xác suất hấp thụ ta chú ý số hạng thứ nhất và bỏ qua ( ln ( )i t ϖ ϖ + ) do nó dao động ít Lấy tích phân ta được kn km i( )t i(2 )t (2) B B k nm kn 2 kn nm km nm 1 e 1 e 1 a (t) H H ( )( ) (2 )( ) ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ − − − − − = + − − − − h d p p E dt = ur r 2 (2) k a (t) mn mn i( )t i( )t B (1) nm n mn mn H e 1 e 1 a (t) ( ) ( ) ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ − + − − = + − + h { } mn kn kn i( )t (2) i( )t i( )t B B k nm kn 2 n mn da 1 e 1 H H e e dt i ( ) ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ − + − − = + − ∑ h (2) (1) B k n kn kn n da i a H exp(i t) dt ϖ = − ∑ h { } mn kn kn i( )t i( )t i( )t B B nm kn 2 n mn 1 e 1 H H e e i ( ) ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ + + − − + + + ∑ h Lưu ý , theo sơ đồ năng lượng , hấp thụ cộng hưởng xảy ra khi ln 2 ω ω = và được biểu diễn bằng số hạng thứ hai. Bình phương số hạng thứ hai ( ) ( ) 2 2 B B km 2 nm kn (2) k 2 4 2 nm km 1 sin 2 t H H 2 a (t) ( ) 1 2 2 ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ ϖ − = • − − h Mật độ xác suất ϖ ϖ +∞ −∞ = ∫ ρ( )d 1 Xác suất dịch chuyển từ trạng thái m lên trạng thái k 2 B B kn nm m k km 4 2 nm H H π P (t)ρ( )t ( ) ϖ ϖ ϖ → = −h Ta nhận thấy B B nm nm kn kn H ex E , H ex E: : nên P m – k tỉ lệ với E 4 tức là xác suất dịch chuyển từ trạng thái m lên trạng thái k ( hấp thụ 2 photon ) xảy ra tỉ lệ với E 4 hay chỉ xảy ra khi cường độ điện trường lớn ( môi trường phi tuyến ). Hệ số hấp thụ ánh sáng của quá trình hai photon : ( ) 2 1 2 2 mk k m dI I dz E I P dI N N dz t α ω = ÷ = = − ÷ h Suy ra ( ) ( ) ( ) 2 4 2 2 3 4 nm kn k m km nm e x x N N E πω ρ ω α ω ω − = −h Vậy α tỉ lệ với E 2 . Như vậy α càng lớn thì quá trình hấp thụ hai photon càng lớn k n m ћω ћω Hình 1: Sơ đồ năng lượng của hệ . Sự hấp thụ hai photon 1. Sự hấp thụ photon : Qúa trình hấp thụ một photon : Là quá trình nguyên tử hay ion ở trạng thái cơ bản E 0 hấp thụ ( nhận) được năng lượng. trình hấp thụ hai photon cũng gần giống như một photon nhưng có hai photon được hấp thu đồng thời. Đây là một quá trình phi tuyến, xảy ra với tỷ lệ cường độ quang học cao, vì hệ số hấp thụ hai photon. quang học. Sự hấp thụ hai photon còn xảy ra khi năng lượng của một photon nhỏ hơn năng lượng của vùng cấm nhưng các nguyên tử hay ion vẫn có thể chuyển lên mức kích thích do hấp thụ hai photon đồng