luận án tiến sĩ nghiên cứu phát triển vật liệu lithium aluminate lialo2 đo liều bức xạ photon

LiÅu kà bąc x¿ phÁi thÇ hián mßt số tính ch¿t nh° ß chính xác, ng°ỡng ghi nhÁn, áp ąng liÅu tuyÃn tính, ß suy giÁm, khÁ năng tái sÿ dāng& Không phÁi t¿t cÁ các liÅu kà Åu có thÇ áp ąng c

BÞ GIÁO DĀC VÀ ĐÀO T¾O BÞ KHOA HâC VÀ CÔNG NGHÈ VIÈN NNG L¯þNG NGUYÊN Tþ VIÈT NAM

-

NGUYÆN THà THU HÀ

NGHIÊN CĄU VÀ PHÁT TRIÄN VÀT LIÈU LITHIUM

LUÀN ÁN TIÀN SĨ VÀT LÝ

Hà Nßi – 2023

BÞ GIÁO DĀC VÀ ĐÀO T¾O BÞ KHOA HâC VÀ CÔNG NGHÈ VIÈN NNG L¯þNG NGUYÊN Tþ VIÈT NAM

-

NGUYÆN THà THU HÀ

NGHIÊN CĄU VÀ PHÁT TRIÄN VÀT LIÈU LITHIUM

LUÀN ÁN TIÀN SĨ VÀT LÝ

Chuyên ngành: VÁt lý nguyên tÿ và h¿t nhân

Mã số: 9.44.01.06 Ng°ái h°ßng d¿n khoa hãc:

1 TS Tránh Vn Giáp 2 TS NguyÇn Trãng Thành

Hà Nßi - 2023

i

LàI CAM ĐOAN

Tôi xin cam oan ây là công trình nghiên cąu căa tôi d°ái sự h°áng d¿n căa TS Tránh Văn Giáp và TS Nguyßn Trọng Thành Các kÃt quÁ nghiên cąu °ÿc trình bày trong luÁn án là trung thực, khách quan và ch°a từng bÁo vá á b¿t kỳ học vá nào

Tôi xin cam oan rÅng mọi sự giúp ỡ cho viác thực hián luÁn án ã °ÿc cám ¢n, các thông tin trích d¿n trong luÁn án này Åu °ÿc chß rõ ngußn gốc

Tác giÁ luÁn án

NguyÇn Thá Thu Hà

Tác giÁ xin gÿi lßi cÁm ¢n các thÁy cô, các cán bß tham gia giÁng d¿y và công tác t¿i Trung tâm Đào t¿o h¿t nhân - Vián Năng l°ÿng nguyên tÿ Viát Nam ã tÁn tình giÁng d¿y, giúp ỡ và hỗ trÿ mọi thă tāc cÁn thiÃt cho tác giÁ

trong quá trình học tÁp, nghiên cąu và thực hián luÁn án

Trong quá trình thực hián luÁn án <Nghiên cāu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon=, tác giÁ ã nhÁn °ÿc r¿t nhiÅu

sự giúp ỡ, t¿o iÅu kián căa tÁp thÇ ban lãnh ¿o, các nhà khoa học, cán bß Vián Khoa học và Kỹ thuÁt H¿t nhân, Vián Khoa học vÁt liáu, Trung tâm Đào t¿o H¿t nhân Tôi xin bày tỏ lòng cÁm ¢n chân thành vÅ sự giúp ỡ ó

Cuối cùng tác giÁ muốn giành tình cÁm chân thành gÿi lßi cÁm ¢n bố m攃⌀, ng°ßi thân và ặc biát là ng°ßi chßng yêu quý ã luôn á bên c¿nh ßng viên, hỗ trÿ và giúp ỡ tôi học tÁp, làm viác và hoàn thành luÁn án

LuÁn án không tránh khỏi còn nhiÅu khiÃm khuyÃt, thiÃu sót, tác giÁ mong muốn nhÁn °ÿc nhāng ý kiÃn óng góp căa quí thÁy cô, nhà khoa học, ßng nghiáp và nhāng ng°ßi quan tâm, Ç tác giÁ tiÃp tāc hoàn thián luÁn án căa mình

Hà Nội, ngày tháng năm 2023

Nghiên cąu sinh

NguyÇn Thá Thu Hà

iii

MĀC LĀC

DANH MĀC CÁC KÝ HIàU, CHĀ VIÂT TÂT vi

DANH MĀC CÁC BÀNG BIÆU vii

DANH MĀC CÁC HÌNH VÀ ix

Mà ĐÀU 1

Ch°¢ng 1 NGHIÊN CĄU TàNG QUAN 3

1.1 Tương tác cÿa bāc x¿ với vật chất 3

1.1.1 Sự ion hóa trực tiếp và gián tiếp 3

1.1.2 Tương tác cÿa bāc x¿ ion hóa với vật chất 4

1.2 Các đ¿i lượng, đơn vị và phương pháp đo liều bāc x¿ 9

1.2.1 Các đ¿i lượng và đơn vị trong đo liều bāc x¿ 9

1.2.2 Các phương pháp đo liều bāc x¿ 14

1.2.3 Phương pháp đo liều nhiệt phát quang 15

1.2.4 Các tham số động học trong đo liều nhiệt phát quang 23

1.2.5 Vật liệu dùng trong đo liều nhiệt phát quang 28

1.3 Tổng quan về vật liệu LiAlO2 29

1.3.1 Vật liệu LiAlO2 và āng dụng trong đo liều bāc x¿ 29

1.3.2 Tổng quan nghiên cāu về vật liệu LiAlO2 trên thế giới và trong nước 35

1.4 Tiểu kết chương 1 40

Ch°¢ng 2 PH¯¡NG PHÁP NGHIÊN CĄU, CH T¾O VÀT LIàU LiAlO2 41

2.1 Phương pháp chế t¿o vật liệu LiAlO2 41

2.1.1 Dụng cụ và thiết bị chính dùng cho chế t¿o vật liệu 41

2.1.2 Phương pháp chế t¿o vật liệu LiAlO2 42

2.2 KhÁo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học cÿa vật liệu LiAlO2 45

2.2.1 Phương pháp nhiễu x¿ tia X (XRD) 45

2.2.2 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM) 46

2.3 Nghiên cāu khÁo sát đặc tính đo liều cÿa vật liệu LiAlO2 48

2.3.1 Nguồn chiếu x¿ 48

2.3.2 Thiết bị đo nhiệt phát quang 48

2.4 Phân tích đường cong TL cÿa LiAlO2bằng phương pháp giÁi chập 49

2.5 Tiểu kết chương 2 51

iv

Ch°¢ng 3 KÂT QUÀ NGHIÊN CĄU VÀ PHÁT TRIÆN VÀT LIàU

LiAlO2 53

3.1 Kết quÁ chế t¿o và khÁo sát đặc trưng cấu trúc cÿa vật liệu LiAlO2 53

3.1.1 Ành hưởng cÿa nhiệt độ thiêu kết và giá trị pH đến cấu trúc pha cÿa mẫu được chế t¿o 53

3.1.2 Kết quÁ đo phổ nhiễu x¿ tia X 55

3.1.3 Kết quÁ đo kính hiển vi điện tử quét 59

3.2 Kết quÁ nghiên cāu khÁo sát đặc tính đo liều cÿa vật liệu ´-LiAlO2 60

3.2.1 Phông và giới h¿n phát hiện cÿa LiAlO2 60

3.2.2 Độ đồng đều cÿa vật liệu LiAlO2sau khi được chế t¿o 61

3.2.3 Độ tuyến tính 62

3.2.4 Độ nh¿y tín hiệu nhiệt phát quang cÿa LiAlO2 63

3.2.5 Nghiên cāu, khÁo sát khÁ năng tái sử dụng cÿa vật liệu LiAlO2 65

3.2.6 Đáp āng liều cÿa vật liệu LiAlO2 65

3.2.7 Độ suy giÁm tín hiệu TL sau khi chiếu x¿ 68

3.3 Nghiên cāu, khÁo sát đường cong TL và các tham số bẫy cÿa vật liệu LiAlO2 72

3.3.1 D¿ng đường cong āng với các lo¿i bāc x¿ khác nhau 72

3.3.2 Nghiên cāu khÁo sát tín hiệu TL cÿa vật liệu LiAlO2khi thay đổi tốc độ gia nhiệt 74

3.4 Phân tích đường cong TL cÿa LiAlO2bằng phương pháp giÁi chập 79

3.4.1 Đường cong TL mô phỏng được so sánh với đường cong thực nghiệm cÿa vật liệu LiAlO2 được chế t¿o bằng phương pháp sol-gel 80

3.4.2 Đường cong TL mô phỏng được so sánh với đường cong thực nghiệm cÿa vật liệu LiAlO2được chế t¿o bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA 84

3.5 Tiểu kết chương 3 87

Ch°¢ng 4 ÁP DĀNG M¾NG N¡RON NHÂN T¾O ĐÄ NHÀN D¾NG, ĐÁNH GIÁ LIÂU CĂA VÀT LIÈU LiAlO2 90

4.1 Giới thiệu m¿ng nơron nhân t¿o 90

4.1.1 Khái niệm m¿ng nơron nhân t¿o 90

4.1.2 Phân lo¿i m¿ng nơron nhân t¿o 90

4.1.3 Mô hình m¿ng nhiều lớp 93

4.1.4 Quá trình học cÿa m¿ng nơron 93

v

4.1.5 Thuật toán lan truyền ngược 95

4.2 Xây dựng cấu trúc mô hình m¿ng 96

4.3 Xây dựng cơ sở dữ liệu dùng cho việc huấn luyện m¿ng 97

4.4 Quá trình huấn luyện 98

4.5 Kết quÁ áp dụng m¿ng nơron nhân t¿o để nhận d¿ng, đánh giá liều cÿa vật liệu LiAlO2 100

4.5.1 Kết quÁ áp dụng ANN để nhận d¿ng, đánh giá liều cÿa vật liệu LiAlO2sau 52 lần học 100

4.5.2 Kết quÁ áp dụng ANN để nhận d¿ng, đánh giá liều cÿa vật liệu LiAlO2sau 109 lần học 102

4.5.3 Viết chương trình thu thập, tính toán dữ liệu, āng dụng m¿ng nơron 105

4.6 Tiểu kết chương 4 109

KÂT LUÀN VÀ KIÂN NGHà 110

TÀI LIàU THAM KHÀO 115

PHĀ LĀC 1 123

PHĀ LĀC 2 128

vi

DANH MĀC CÁC KÝ HIÈU, CHĀ VIÀT TÂT

ANN Artificial Neural Network M¿ng n¢ron nhân t¿o

EDTA Etylen Diamin Tetra Acetic Hÿp ch¿t hóa học EDTA EPR Electron Paramagnetic Resonance Cßng h°áng thuÁn từ ián tÿ

ICRP International Commission on Radiation Protection Ăy ban quốc tà vÅ An toàn bąc x¿

ICRU International Commission on Radiation Units and Measurements Ăy ban quốc tà vÅ ¢n vá và o l°ßng bąc x¿

MLP Multilayer perceptron M¿ng truyÅn thẳng nhiÅu láp OSL Optical Stimulated Luminesence Phát quang c°ỡng bąc quang

SEM Scanning Electron Microscope Kính hiÇn vi ián tÿ quét

TLD Thermo-Luminescence Detector ĐÁu dò nhiát phát quang TSC Thermal Stimulated Conductivity Đß d¿n ián c°ỡng bąc nhiát TSL Thermally Stimulated Luminescence Phát quang c°ỡng bąc nhiát

vii

1.1 Giá trá trọng số bąc x¿ (wR) căa mßt số lo¿i bąc x¿ ion

1.2 Giá trá trọng số mô wT °ÿc ICRP khuyÃn cáo 13 1.3 Mßt vài tính ch¿t căa lithium aluminate 30 1.4 Đặc tính o liÅu căa mßt số vÁt liáu nhiát phát quang 39 3.1 C¿u trúc pha căa vÁt liáu bá Ánh h°áng bái viác iÅu

chßnh giá trá pH khi °ÿc thiêu kÃt á nhiát ß 600 0C

53 3.2 C¿u trúc pha căa vÁt liáu bá Ánh h°áng bái viác iÅu

chßnh giá trá pH khi °ÿc thiêu kÃt á nhiát ß 800 0C

54 3.3 C¿u trúc pha căa vÁt liáu bá Ánh h°áng bái viác iÅu

chßnh giá trá pH khi °ÿc thiêu kÃt á nhiát ß 900 0C

54 3.4 Dā liáu c¿u trúc căa vÁt liáu ´- LiAlO2sau khi °ÿc chÃ

3.5 Giá trá phông và giái h¿n phát hián căa LiAlO2 60 3.6 KÃt quÁ ánh giá ß ßng Åu căa LiAlO2 62 3.7 Đánh giá ß tuyÃn tính o liÅu căa LiAlO2 63 3.8 KÃt quÁ kiÇm tra khÁ năng tái sÿ dāng căa vÁt liáu

LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA sau khi °ÿc chiÃu bąc x¿ gamma 4mGy

65

3.9 Suy giÁm tín hiáu TL căa mßt số vÁt liáu khác nhau sÿ dāng trong o liÅu bąc x¿ và vÁt liáu do chúng tôi chà t¿o

71

3.10 Dách chuyÇn ßnh phá TL căa LiAlO2 theo tốc ß gia

3.11 Các tham số b¿y xác ánh bÅng ph°¢ng pháp d¿ng ßnh căa LiAlO2 °ÿc chiÃu x¿gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

77

78

3.14 Các tham số ßng học tính bÅng ph°¢ng pháp vá trí ßnh căa LiAlO2 °ÿc chiÃu x¿ beta vái tốc ß gia nhiát 10 0C/s

78

3.15 Các tham số b¿y căa LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng sol-gel

3.16 Các tham số b¿y căa LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng sol-gel

4.1 BÁng tóm tÃt kÃt quÁ tính toán căa m¿ng n¢ron sau 52

dách chuyÇn căa các phÁn tÿ h¿t tÁi (ián tÿ, lỗ trống) căa hián

t°ÿng nhiát phát quang

17

1.8 Các chuyÇn dßi cho phép căa mô hình ¢n giÁn mßt tâm

1.9 D¿ng hình học căa các ¿i l°ÿng Ä, ·, ω 26 1.10 Các thành phÁn căa liÅu kà nhiát phát quang-TLD 29

1.12 S¢ ß khối căa viác t¿o ra tritium trong mßt lò nhiát h¿ch 32 1.13 Quá trình phát x¿ photon căa mßt ch¿t ián môi hoặc ch¿t

1.14 S¢ ß Ánh h°áng căa các ch¿t kích ho¿t Ãn sự phát x¿ ánh sáng

34 1.15 GiÁn ß XRD căa gel °ÿc chà t¿o từ lithium butoxide và

aluminum butoxide °ÿc thiêu kÃt á (a) 105 °C, (b) 250 °C, (c) 400 °C, (d) 650 °C, (e) 750 °C, (f) 850 °C và (g) 1000 °C

37

x

2.1 Mßt số hình Ánh thiÃt bá chính dùng trong chà t¿o LiAlO2 42 2.2 S¢ ß chà t¿o vÁt liáu LiAlO2 bÅng ph°¢ng pháp sol-gel 43 2.3 S¢ ß quy trình táng hÿp LiAlO2 bÅng ph°¢ng pháp phÁn

57

3.3 GiÁn ß nhißu x¿ tia X căa vÁt liáu °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA °ÿc nung á nhiát ß khác nhau: (a) 600 0C, (b) 800 0C, (c) 900 0C và (d) 1000 0C

58

3.4 GiÁn ß nhißu x¿ tia X căa vÁt liáu LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp LISOL á các nhiát ß khác nhau căa tác giÁ R.A Ribeiro và cßng sự [99]: (a) 5500C; (b) 7500C; (c) 9500C; (d) 11500C (x) a-LiAlO2, (+) η-Al2O3, (□) ´-LiAlO2, (∆) LiAl5O8, (o) NaCl

58

3.5 Hình Ánh SEM căa vÁt liáu LiAlO2 chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel nung á các nhiát ß khác nhau: (a) 600 0C; (b) 800 0C and (c) 900 0C

59

xi

3.6 Hình Ánh SEM căa ´-LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel °ÿc nung á 900 0C (a), và hình Ánh căa ´-LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp pha rÃn °ÿc nung á 900 0C (b) và 1000 0C (c)

59

3.7 Hình Ánh SEM căa vÁt liáu °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA °ÿc nung á nhiát ß khác nhau:

(a) 600 0C, (b) 800 0C, (c) 900 0C và (d) 1000 0C 60 3.8 Hình Ánh SEM căa ´-LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ba ph°¢ng

pháp sau khi thiêu kÃt á nhiát ß 900 0C

60 3.9 KÃt quÁ căa 5 m¿u o liÅu TL kiÇm tra ß ßng Åu căa

lô vÁt liáu LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp gel kÃt hÿp vái EDTA °ÿc chiÃu bąc x¿ gamma 4 mGy á tốc ß gia nhiát 5 0C/s

3.13 Đáp ąng liÅu chiÃu beta căa vÁt liáu LiAlO2 °ÿc chà t¿o

bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA 66 3.14 Đáp ąng liÅu chiÃu beta căa vÁt liáu LiAlO2 °ÿc chà t¿o

bÅng ph°¢ng pháp sol-gel

67

3.15 Đáp ąng liÅu chiÃu beta căa vÁt liáu LiAlO2 °ÿc chà t¿o

bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA 68 3.16 Đß suy giÁm tín hiáu nhiát phát quang theo thßi gian căa

LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel 69

xii

3.17 Đß suy giÁm tín hiáu nhiát phát quang theo thßi gian căa LiAlO2 °ÿc chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA

70

3.18 Sự dách chyÇn vá trí ßnh căa LiAlO2 °ÿc táng hÿp bÅng sol-gel và táng hÿp bÅng sol-gel kÃt hÿp vái EDTA khi chiÃu x¿ gamma °ÿc l°u giā á các khoÁng thßi gian khác nhau

71

3.19 Tín hiáu TL căa vÁt liáu ´-LiAlO2 chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel °ÿc chiÃu các ngußn bąc x¿ khác nhau: 1- chiÃu x¿ beta (90Sr); 2-chiÃu x¿ gamma (137Cs) Trên cùng chà ß thí nghiám á tốc ß gia nhiát 5 0C/s

72

3.20 Tín hiáu TL căa vÁt liáu ´-LiAlO2 chà t¿o bÅng ph°¢ng pháp sol-gel kÃt hÿp vái EDTA °ÿc chiÃu các ngußn bąc x¿ khác nhau: 1-chiÃu x¿ beta (90Sr); 2-chiÃu x¿ gamma (137Cs) Trên cùng chà ß thí nghiám á tốc ß gia nhiát 5 0C/s

3.24 Làm kháp hàm theo ßng học bÁc 1 căa LiAlO2 vái 8 ßnh

sau khi m¿u °ÿc chiÃu gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

80

3.25 Làm kháp hàm theo ßng học bÁc 2 căa LiAlO2 vái 8 ßnh

sau khi m¿u °ÿc chiÃu gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

80

3.26 Làm kháp hàm theo ßng học bÁc táng quát căa LiAlO2

vái 8 ßnh sau khi m¿u °ÿc chiÃu gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

81

xiii

3.27 Ành h°áng căa năng l°ÿng kích ho¿t E Ãn °ßng cong

nhiát phát quang tích phân bÅng ph°¢ng pháp giÁi chÁp 82 3.28 Ành h°áng căa bÁc ßng học b Ãn °ßng cong nhiát phát

quang tích phân bÅng ph°¢ng pháp giÁi chÁp 83

3.29 Làm kháp hàm theo ßng học bÁc 1 căa LiAlO2 vái 6 ßnh

sau khi m¿u °ÿc chiÃu gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

84

3.30 Làm kháp hàm theo ßng học bÁc 2 căa LiAlO2 vái 6 ßnh

sau khi m¿u °ÿc chiÃu gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

84

3.31 Làm kháp hàm theo ßng học bÁc táng quát căa LiAlO2

vái 6 ßnh sau khi m¿u °ÿc chiÃu gamma 0,3 Gy vái tốc ß gia nhiát 5 0C/s

85

3.32 Ành h°áng căa năng l°ÿng kích ho¿t E Ãn °ßng cong

nhiát phát quang tích phân bÅng ph°¢ng pháp giÁi chÁp 86 3.33 Ành h°áng căa bÁc ßng học b Ãn °ßng cong nhiát phát

quang tích phân bÅng ph°¢ng pháp giÁi chÁp 87

4.5 S¢ ß mô hình ąng dāng nhÁn d¿ng, ánh giá cho vÁt liáu LiAlO2

97 4.6 S¢ ß mô hình m¿ng nhiÅu láp ąng dāng nhÁn d¿ng ánh

4.8 S¢ ß nghiên cąu, phân tích, nhÁn d¿ng, và xÿ lý kÃt quÁ

4.9 C¿u trúc m¿ng noron nhân t¿o °ÿc ąng dāng 99 4.10 Đ°ßng thay ái giá trá gradient, sai số Mu (sau 52 lÁn học) 100

4.18 HiÇn thá cài ặt c¿u trúc m¿ng n¢ron 108 4.19 Giao dián ch°¢ng trình C# sau khi áp dāng m¿ng n¢ron Ç

nhÁn d¿ng và ánh giá liÅu căa vÁt liáu LiAlO2

108

1

Mâ ĐÀU

Đo liÅu bąc x¿ trong các lĩnh vực vÁt lý, y tà và an toàn bąc x¿ là các phép o, tính toán và ánh giá liÅu bąc x¿ ion hóa °ÿc h¿p thā bái mßt vÁt thÇ, th°ßng là c¢ thÇ con ng°ßi ĐiÅu này áp dāng cho cÁ xác ánh liÅu chuẩn trong c¢ thÇ (do nuốt hoặc hít phÁi các ch¿t phóng x¿) hoặc liÅu chuẩn ngoài do ph¢i nhißm bái các ngußn bąc x¿ Đánh giá, o liÅu chuẩn trong dựa trên mßt số kỹ thuÁt nh° giám sát, xét nghiám sinh học hoặc chāp Ánh bąc x¿, trong khi o liÅu chuẩn ngoài dựa trên các phép o bÅng liÅu kà hoặc suy ra từ các phép o °ÿc thực hián bái các thiÃt bá an toàn bąc x¿ khác Phép o liÅu bąc x¿ ã °ÿc ąng dāng rßng rãi trong lĩnh vực o liÅu cá nhân, o liÅu môi tr°ßng và nghiên cąu vÁt liáu Đây là ph°¢ng pháp tin cÁy Ç ánh giá liÅu bąc x¿ tích lũy theo thßi gian ối vái các nhân viên làm viác tiÃp xúc vái bąc x¿ Ngày càng có nhiÅu c¢ sá y tà ąng dāng các thiÃt bá phát bąc x¿ và ngußn phóng x¿ trong chẩn oán và iÅu trá, chiÃu x¿ cßng h°áng nên nhu cÁu liÅu kà có ß nh¿y cao và tin cÁy là hÃt sąc cÁn thiÃt Có nhiÅu lo¿i liÅu kà nhiát phát quang ã °ÿc nghiên cąu chà t¿o nh° CaSO4: Dy; LiF: Mg, Ti; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7: Cu; Al2O3:C&, ây là các liÅu kà thông dāng trong o liÅu photon

VÅ tính ch¿t nhiát phát quang, các hÿp ch¿t chąa lithium có c°ßng ß nhiát phát quang cao, trong ó có vÁt liáu LiAlO2 VÁt liáu này ã °ÿc nghiên cąu và ąng dāng trong nhiÅu lĩnh vực khác nhau nh° trong ghi o bąc x¿ và trong o liÅu bąc x¿ Viác nghiên cąu và phát triÇn vÁt liáu mái này dùng trong o liÅu photon r¿t có tiÅm năng trong thực tà Trong n°ác ã có nhāng nghiên cąu chà t¿o vÁt liáu nhiát phát quang ąng dāng trong o liÅu nh° Li2B4O7:Cu; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7:Cu, Ag, P và CaSO4:Dy Tuy nhiên, Ç có thÇ sÿ dāng nh° mßt liÅu kà bąc x¿, liÅu kà phÁi có ít nh¿t mßt tính ch¿t vÁt lý là hàm căa ¿i l°ÿng °ÿc o và có thÇ °ÿc sÿ dāng Ç o liÅu bąc x¿ vái sự hiáu chuẩn phù hÿp LiÅu kà bąc x¿ phÁi thÇ hián mßt số tính ch¿t nh° ß chính xác, ng°ỡng ghi nhÁn, áp ąng liÅu tuyÃn tính, ß suy giÁm, khÁ năng tái sÿ dāng& Không phÁi t¿t cÁ các liÅu kà Åu có thÇ áp ąng các yêu cÁu vÅ ß nh¿y, ß bÅn, ß t°¢ng °¢ng mô, dÁi liÅu tuyÃn tính&nên mặc dù ã có nhiÅu lo¿i liÅu kà khác nhau nh°ng hián nay các vÁt liáu làm liÅu kà v¿n thu hút °ÿc sự quan tâm căa nhiÅu nhóm nghiên cąu Trên thà giái cũng ã có mßt số tác giÁ nghiên cąu vÅ vÁt liáu LiAlO2 nh°ng hián t¿i vÁt liáu này v¿n ch°a trá thành vÁt liáu o liÅu

th°¢ng m¿i Do ó, Å tài <Nghiên cāu và phát triển vật liệu lithium aluminate

(LiAlO2) để đo liều photon= là có ý nghĩa khoa học và thực tißn

LiAlO2 sau khi °ÿc chà t¿o

3 Nghiên cąu, khÁo sát mßt số ặc tính o liÅu căa vÁt liáu ´-LiAlO2 khi

°ÿc chiÃu bąc x¿ gamma, beta

Trong luÁn án này, vÁt liáu LiAlO2 sau khi °ÿc chà t¿o bÅng ba ph°¢ng pháp táng hÿp khác nhau °ÿc khÁo sát ặc tr°ng c¿u trúc hình thái học bÅng các kỹ thuÁt iÇn hình nhißu x¿ tia X (XRD) và kính hiÇn vi ián tÿ quét (SEM) VÁt liáu sau khi °ÿc chiÃu bąc x¿ gamma, beta °ÿc tiÃn hành o tín hiáu nhiát phát quang trên thiÃt bá ọc liÅu Harshaw BÅng viác sÿ dāng các ph°¢ng pháp phân tích, ph°¢ng pháp làm kháp, các mô hình ßng học mßt số kÃt quÁ ặc tính o liÅu, các tham số b¿y ã °ÿc nghiên cąu và báo cáo Ngoài ra, luÁn án ã b°ác Áu xây dựng m¿ng n¢ron nhân t¿o Ç nhÁn d¿ng, ánh giá liÅu căa vÁt liáu LiAlO2 cũng °ÿc nghiên cąu và trình bày trong luÁn án

Ngoài phÁn má Áu, kÃt luÁn và tài liáu tham khÁo, nßi dung chính căa luÁn án °ÿc trình bày trong 4 ch°¢ng nh° sau:

Ch°¢ng 1 nghiên cąu táng quan trình bày t°¢ng tác căa bąc x¿ vái vÁt ch¿t, các ¿i l°ÿng, ¢n vá và ph°¢ng pháp o liÅu bąc x¿, và táng quan vÅ vÁt liáu LiAlO2

Ch°¢ng 2 trình bày ph°¢ng pháp nghiên cąu và chà t¿o vÁt liáu LiAlO2; ph°¢ng pháp khÁo sát ặc tr°ng c¿u trúc hình thái học căa LiAlO2 bÅng kỹ thuÁt nhißu x¿ tia X (XRD) và kính hiÇn vi ián tÿ quét (SEM); ph°¢ng pháp nghiên cąu, khÁo sát ặc tính o liÅu căa vÁt liáu LiAlO2; khÁo sát các tham số ßng học căa LiAlO2 bÅng các ph°¢ng pháp khác nhau; xây dựng ch°¢ng trình phân tích °ßng cong nhiát phát quang tích phân căa LiAlO2 bÅng ph°¢ng pháp giÁi chÁp

Ch°¢ng 3 trình bày kÃt quÁ chà t¿o và khÁo sát ặc tr°ng c¿u trúc hình thái học căa vÁt liáu LiAlO2; kÃt quÁ ặc tính o liÅu căa vÁt liáu LiAlO2;

Ch°¢ng 4: B°ác Áu xây dựng và áp dāng m¿ng n¢ ron nhân t¿o Ç nhÁn d¿ng, ánh giá liÅu và xác ánh các tham số ßng học căa vÁt liáu LiAO2 sau khi °ÿc chà t¿o

3

Ch°¢ng 1 NGHIÊN CĄU TàNG QUAN 1.1 T°¢ng tác căa bąc x¿ vßi vÁt ch¿t

1.1.1 Sự ion hóa trực tiếp và gián tiếp

Bąc x¿ ion hóa là các lo¿i bąc x¿ có khÁ năng gây nên hián t°ÿng ion hoá các nguyên tÿ, phân tÿ khi t°¢ng tác vái môi tr°ßng vÁt ch¿t Các lo¿i bąc x¿ ion hoá chă yÃu bao gßm: các h¿t mang ián nh° alpha, beta (electron và positron), proton, các ion nặng, các bąc x¿ ián từ (tia X, tia gamma, tia cực tím), h¿t n¢tron, các h¿t c¢ bÁn, Bąc x¿ ion hoá có hai lo¿i: ion hóa trực tiÃp và ion hóa gián tiÃp:

Ion hóa trực tiếp: Bąc x¿ ion hoá trực tiÃp là lo¿i bąc x¿ °ÿc t¿o thành

từ các h¿t mang ián có ßng năng ă lán Ç có thÇ gây nên hiáu ąng ion hoá (bąt electron ra khỏi vỏ nguyên tÿ)

Ion hóa gián tiếp: Bąc x¿ ion hoá gián tiÃp là lo¿i bąc x¿ gßm nhāng thành

phÁn không có ián tích (bąc x¿ ián từ, n¢tron) nh°ng khi t°¢ng tác vái môi tr°ßng chúng có thÇ làm sinh ra bąc x¿ ion hoá trực tiÃp.

Các bąc x¿ ion hóa có ngußn gốc từ tự nhiên và nhân t¿o Các bąc x¿ ion hóa tự nhiên sinh ra từ các h¿t nhân phóng x¿ có ngußn gốc á trái ¿t (các nhóm U, Th, K, ), và các tia vũ trā Các bąc x¿ ion hóa nhân t¿o sinh ra từ các máy gia tốc h¿t, lò phÁn ąng h¿t nhân, các ngußn phóng x¿, ống phóng tia X, các vā ná h¿t nhân, Khi t°¢ng tác vái c¢ thÇ sống, bąc x¿ ion hóa gây ra nhāng thay ái vÅ c¿u trúc các mô c¢ thÇ (cÁ vÅ hóa học, vÁt lý, và sinh học) à mßt c¿p ß tác ßng lán, nó có thÇ gây ra tán th°¢ng cho các mô c¢ thÇ sống gây ra các bánh vÅ phóng x¿, thÁm chí có thÇ d¿n Ãn tÿ vong Mỗi lo¿i bąc x¿ ion hóa khác nhau thì có khÁ năng ion hóa khác nhau và mąc ß âm xuyên cũng khác nhau

Quá trình ion hóa Áu tiên trong vÁt ch¿t gọi là sự ion hóa s¢ c¿p Các ián tÿ °ÿc t¿o ra trong quá trình ion hóa s¢ c¿p tiÃp tāc gây ion hóa các nguyên tÿ khác trong vÁt ch¿t Quá trình này °ÿc gọi là quá trình ion thą c¿p Mßt sự ion hóa s¢ c¿p ¢n l¿ có thÇ gây ra r¿t nhiÅu sự kián ion hóa thą c¿p và kích thích

Sự kích thích: Khi bąc x¿ t°¢ng tác vái nguyên tÿ, năng l°ÿng căa nó

truyÅn cho nguyên tÿ ă Ç nó dách chuyÇn Ãn mßt tr¿ng thái kích thích (tr¿ng

4

thái vái mąc năng l°ÿng cao h¢n nh°ng không ă năng l°ÿng Ç bąt ián tÿ ra khỏi nguyên tÿ) Khi trá vÅ tr¿ng thái c¢ bÁn nó sÁ phát ra bąc x¿ ián từ

1.1.2 Tương tác của bức x¿ ion hóa với vật chất

1.1.2.1 Tương tác cÿa h¿t alpha với vật chất

Phân rã alpha là hián t°ÿng h¿t nhân AZXtự ßng phát ra h¿t nhân 24Hevà trá thành h¿t nhân con A24Z22Y °ÿc mô tÁ theo ph°¢ng trình sau:

A → He24Z

A + A24Z22Y (1.1) Hình 1.1 mô tÁ phân rã căa Bi21283

Hình 1.1: S¢ ß phân rã căa 21283Bi

Chùm h¿t alpha (³) là các h¿t bao gßm 2 n¢tron và 2 proton, có ián tích +2 có khối l°ÿng lán Do ó, có khÁ năng ion hóa trực tiÃp r¿t m¿nh, tuy nhiên khÁ năng âm xuyên kém Có thÇ che chÃn chúng bÅng mßt láp r¿t mỏng căa các vÁt liáu nh攃⌀ Chùm ³ có nhiÅu ąng dāng trong cußc sống (ặc biát trong x¿ trá y tÃ) H¿t alpha vái năng l°ÿng 3,5 MeV chß i °ÿc 20 mm trong không khí và t¿o 100000 cặp ion hoặc 0,03 mm trong mô căa c¢ thÇ

1.1.2.2 Tương tác cÿa h¿t beta với vật chất

Phân rã beta là hián t°ÿng h¿t nhân tự ßng phát ra các electron, positron Sau khi phân rã, h¿t nhân m攃⌀ không thay ái số khối A, nh°ng ián tích Z thay ái mßt ¢n vá Có ba lo¿i phân rã beta

Phân rã ò-: Phân rã ò- là hián t°ÿng h¿t nhân phát ra mßt electron (e-), mßt phÁn h¿t antineutrino (�㔐̅) Thực ch¿t quá trình này là bên trong h¿t nhân m攃⌀ mßt neutron biÃn ái thành mßt proton ngay lúc phân rã nh° ph°¢ng trình sau:

X → Y + e2Z+1A

A + υ̅ (1.2)

Phân rã ò+: Phân rã ò+ là hián t°ÿng h¿t nhân tự ßng phát ra mßt positron (e+) và mßt h¿t neutrino (υ) Quá trình xÁy ra trong h¿t nhân m攃⌀ là mßt proton

5

biÃn ái thành mßt n¢tron Do ó, ián tích căa h¿t nhân con giÁm i mßt ¢n vá nh° ph°¢ng trình sau:

X → Y + e+Z21A

A + υ (1.3)

trong phân rã beta còn có hián t°ÿng mßt proton trong h¿t nhân t°¢ng tác vái mßt ián tÿ căa vỏ ián tÿ (th°ßng là ián tÿ á láp vỏ K) phát ra neutrino Quá trình này r¿t ặc biát, vì không có ián tÿ hay positron bay ra Đián tích h¿t nhân giÁm mßt ¢n vá trong hián t°ÿng chiÃm K nh° ph°¢ng trình sau:

1.1.2.3 Tương tác cÿa tia gamma và tia X với vật chất

Hián t°ÿng khi h¿t nhân chuyÇn dßi từ tr¿ng thái kích thích cao xuống các tr¿ng thái kích thích th¿p h¢n, bÅng cách phát ra bąc x¿ ián từ có b°ác sóng

Hiệu ứng quang điện: Hiáu ąng quang ián là quá trình t°¢ng tác căa bąc x¿ gamma vái ián tÿ nào ó gÃn vái nguyên tÿ, suốt quá trình ó năng

l°ÿng toàn phÁn căa bąc x¿ gamma °ÿc truyÅn cho ián tÿ KÃt quÁ căa t°¢ng tác này là ián tÿ ó bá bąt khỏi nguyên tÿ vái ßng năng:

Ee = Eµ2 Ei (1.6) trong ó E là năng l°ÿng căa tia gamma, Ei là năng l°ÿng liên kết căa điện tử á láp thą i (á ây bỏ qua ßng năng giÁt lùi Tat căa nguyên tÿ, vì Tatnhỏ h¢n nhiÅu so vái Ee và Ei)

7

Hình 1.4: Hiáu ąng quang ián

Hiệu ứng tán x¿ compton: Khi năng l°ÿng gamma ¿t Ãn giá trá lán h¢n nhiÅu so vái năng l°ÿng liên kÃt căa các ián tÿ láp K trong nguyên tÿ thì vai trò căa hiáu ąng quang ián giÁm dÁn, và hiáu ąng Compton xu¿t hián Khi ó có thÇ bỏ qua năng l°ÿng liên kÃt căa ián tÿ so vái năng l°ÿng gamma, và tán x¿ gamma lên ián tÿ có thÇ coi nh° tán x¿ vái ián tÿ tự do Tán x¿ này °ÿc gọi là tán x¿ Compton, là tán x¿ àn hßi căa các tia gamma tái vái các ián tÿ (chă yÃu là các ián tÿ á quỹ ¿o ngoài căa nguyên tÿ) Sau tán x¿, bąc x¿ gamma thay ái ph°¢ng bay và bá m¿t mßt phÁn năng l°ÿng, còn ián tÿ giÁi phóng ra khỏi nguyên tÿ

Hình 1.5: Hiáu ąng compton

Hiệu ứng t¿o cặp: NÃu gamma tái có năng l°ÿng lán h¢n hai lÁn năng l°ÿng nghß căa ián tÿ (2mec2 = 1,022 MeV), khi i qua ián tr°ßng căa h¿t nhân nó t¿o ra cặp ián tÿ - positron; ó là hiáu ąng t¿o cặp ián tÿ - positron Sự biÃn ái năng l°ÿng thành khối l°ÿng nh° trên phÁi xÁy ra gÁn mßt h¿t nào ó Ç h¿t này chuyÇn ßng giÁt lùi giúp táng xung l°ÿng °ÿc bÁo toàn Quá trình t¿o cặp xÁy ra gÁn h¿t nhân, do ßng năng chuyÇn ßng giÁt lùi căa h¿t

8

nhân r¿t nhỏ nên phÁn năng l°ÿng còn d° biÃn thành ßng năng căa ián tÿ và positron Quá trình t¿o cặp cũng có thÇ xÁy ra gÁn ián tÿ nh°ng xác su¿t nhỏ so vái quá trình t¿o cặp gÁn h¿t nhân khoÁng 1000 lÁn Nh° vÁy hiáu ąng t¿o cặp chß xÁy ra khi năng l°ÿng E căa gamma tái lán h¢n 1,022 MeV Hiáu số năng l°ÿng E – 2mec2 bÅng táng ßng năng (Ee-) căa ián tÿ và ßng năng (Ee+) căa positron bay ra Do khối l°ÿng căa hai h¿t này giống nhau nên xác su¿t Ç hai h¿t có năng l°ÿng bÅng nhau là lán Đián tÿ m¿t dÁn năng l°ÿng căa mình Ç ion hóa các nguyên tÿ môi tr°ßng Positron mang ián tích d°¢ng nên khi gặp ián tÿ căa nguyên tÿ, ián tích căa chúng bá trung hoà và hăy l¿n nhau, gọi là hián t°ÿng hăy ián tÿ - positron Khi hăy ián tÿ - positron, hai bąc x¿ gamma sinh ra bay ng°ÿc chiÅu nhau, mỗi l°ÿng tÿ có năng l°ÿng bÅng 0,511 MeV, tąc là năng l°ÿng táng cßng căa chúng bÅng táng khối l°ÿng hai ián tÿ và positron, và bÅng 1,022 MeV.

Hình 1.6: Hiáu ąng t¿o và hăy cặp ián tÿ - positron

1.1.2.4 Tương tác cÿa notron với vật chất

Bąc x¿ n¢tron là bąc x¿ ion hóa gián tiÃp (không mang ián), có khối l°ÿng lán và khÁ năng âm xuyên r¿t m¿nh N¢tron °ÿc che chÃn bÅng các vÁt liáu nh攃⌀ nhiÅu hydro nh° n°ác, parafin, polyetylen Chùm n¢tron có nhiÅu ąng dāng trong công nghiáp và trong y tÃ, cùng nhiÅu ngành nghÅ khác N¢tron sinh ra từ sự phân h¿ch h¿t nhân hoặc phÁn ąng h¿t nhân Ban Áu là các n¢tron nhanh vái năng l°ÿng E > 100 keV Các n¢tron nhanh sau ó bá làm chÁm do va ch¿m vái các h¿t nhân nguyên tÿ ch¿t làm chÁm Ç t¿o thành n¢tron trung gian và n¢tron nhiát Các n¢tron t°¢ng tác vái vÁt ch¿t thông qua ba hiáu ąng:

9

tán x¿ àn hßi, tán x¿ không àn hßi và bÃt n¢tron Tán x¿ àn hßi và tán x¿ không àn hßi d¿n Ãn làm chÁm notron nhanh và n¢tron trung gian Sự bÃt n¢tron chß xÁy ra ối vái n¢tron nhiát d¿n Ãn phÁn ąng h¿t nhân

1.2 Các đ¿i l°ÿng, đ¢n vá và ph°¢ng pháp đo liÃu bąc x¿

1.2.1 Các đ¿i lượng và đơn vị trong đo liều bức x¿

Māc ích căa phép o liÅu bąc x¿ là xác ánh năng l°ÿng ã bá h¿p thā trong vÁt ch¿t d°ái tác dāng căa bąc x¿ ion hóa Các bąc x¿ ion hóa bao gßm alpha, beta, tia X, tia gamma và n¢tron C¢ chà và hiáu su¿t h¿p thā phā thußc vào lo¿i và năng l°ÿng căa bąc x¿ cũng nh° thành phÁn căa ch¿t h¿p thā Đặc biát khi bá chiÃu bąc x¿, hiáu ąng sinh học xÁy ra ối vái các tá chąc tà bào căa c¢ thÇ sống khác nhau là khác nhau và hoàn toàn phā thußc vào lo¿i bąc x¿ Ành h°áng căa bąc x¿ ion hóa °ÿc ánh giá thông qua liÅu l°ÿng bąc x¿ mà c¢ thÇ sống phÁi nhÁn trong các ho¿t ßng lao ßng-sÁn xu¿t cũng nh° sinh ho¿t hàng ngày Mßt há thống các ¢n vá và các tiêu chuẩn °ÿc xây dựng Ç ánh giá các hiáu ąng sinh học khác nhau ąng vái các lo¿i bąc x¿ khác nhau Các ¿i l°ÿng và ¢n vá này °ÿc Ăy ban quốc vÅ ¢n vá và o l°ßng bąc x¿ (ICRU) và Ăy ban quốc tà vÅ An toàn bąc x¿ (ICRP) ch¿p nhÁn và ang °ÿc sÿ dāng rßng rãi bao gßm các ¿i l°ÿng sau:

1.2.1.1 Ho¿t độ phóng x¿

Là ¿i l°ÿng ặc tr°ng vÅ c°ßng ß căa mßt ngußn phóng x¿ và °ÿc ánh nghĩa là số h¿t nhân bá phân rã trong mßt ¢n vá thßi gian

�㔴(ý) = 2ý�㕁ýþ = �㔴0expa(2�㔆ý) (1.7) trong ó, dN là số h¿t nhân bá phân rã trong khoÁng thßi gian dt; A(t) là ho¿t ß phóng x¿ t¿i thßi iÇm t; » là hÅng số phân rã Theo há ¢n vá quốc tà SI thì ho¿t ß phóng x¿ °ÿc tính là Becquerel (Bq) Ngoài ra, còn có ¢n vá tính là Curi (Ci): 1 Ci = 3,7.1010 Bq

10

1.2.1.2 Liều hấp thụ (D) và Suất liều hấp thụ (Ḋ)

LiÅu h¿p thā là ¿i l°ÿng biÇu dißn l°ÿng năng l°ÿng căa bąc x¿ ã h¿p thā bái mßt ¢n vá khối l°ÿng căa ch¿t bá chiÃu x¿, °ÿc ánh nghĩa bÅng tỷ số:

Ā = ýÿýԐ (1.8) trong ó, dԐ là năng l°ÿng trung bình mà bąc x¿ ion hóa truyÅn cho vÁt ch¿t trong mßt thÇ tích nguyên tố và dm là khối l°ÿng vÁt ch¿t căa thÇ tích ó Đ¢n vá liÅu h¿p thā trong há SI là Gray (kí hiáu là Gy) Mßt Gy bÅng năng l°ÿng 1 June truyÅn cho 1kg vÁt ch¿t Đ¢n vá cũ căa liÅu h¿p thā là rad:

1Gy = 1J/kg = 100 rad (1.9)

Su¿t liÅu h¿p thā °ÿc ánh nghĩa bÅng tỷ số:

Ḋ =ýĀýþ (1.10) trong ó, dD là sự thay ái căa liÅu h¿p thā trong khoÁng thßi gian dt (Gy/ giây hoặc Gy/phút)

1.2.1.3 Kerma (K)

Đ°ÿc ánh nghĩa bÅng tỷ số:

ÿ =ýā�㕘

ýÿ (1.11) trong ó, dEklà táng ßng năng ban Áu căa t¿t cÁ các h¿t mang ián °ÿc sinh ra do các h¿t ion hóa không mang ián (tia X, tia gamma hoặc n¢tron) trong thÇ tích nguyên tố căa vÁt ch¿t có khối l°ÿng dm Trong há SI ¢n vá căa Kerma là joule trên kilogram (J/kg) và cũng có ¢n vá là Gy

CÁn phân biát sự khác nhau c¢ bÁn giāa hai khái niám Kerma và liÅu h¿p thā Trong khi liÅu h¿p thā bąc x¿ là năng l°ÿng căa bąc x¿ ion hóa b¿t kỳ °ÿc h¿p thā trong mßt ¢n vá khối l°ÿng căa ch¿t bá chiÃu x¿ thì Kerma chß là ßng năng °ÿc giÁi phóng bái bąc x¿ ion hóa gián tiÃp trong mßt ¢n vá khối l°ÿng căa ch¿t bá chiÃu x¿ và mßt phÁn căa ßng năng này có thÇ °ÿc truyÅn ra bên ngoài rßi bá h¿p thā á bên ngoài giái h¿n căa ¢n vá khối l°ÿng ó Đối vái bąc x¿ l°ÿng tÿ, khi các iÅu kián Ám bÁo tr¿ng thái cân bÅng ián tÿ °ÿc thoÁ mãn thì hai ¿i l°ÿng Kerma và liÅu h¿p thā D có giá trá bÅng nhau Tr¿ng thái cân bÅng ián tÿ là tr¿ng thái khi t°¢ng tác căa bąc x¿ vái môi

11

tr°ßng mà năng l°ÿng bąc x¿ bá h¿p thā trong mßt thÇ tích nào ó căa môi tr°ßng bÅng táng ßng năng căa các h¿t mang ián °ÿc sinh ra do t°¢ng tác căa bąc x¿ vái khối vÁt ch¿t có bên trong thÇ tích ó

1.2.1.4 Tương đương liều cá nhân

T°¢ng °¢ng liÅu cá nhân Hp(d), là t°¢ng °¢ng liÅu trong mô mÅm nÅm d°ái mßt iÇm xác ánh căa c¢ thÇ ng°ßi t¿i ß sâu thích hÿp d Đối vái bąc x¿ xâm nhÁp yÃu d = 0,07 mm °ÿc khuyÃn cáo Ç kiÇm soát liÅu da, Hp(d) °ÿc viÃt thành Hp(0,07) và d = 3 mm Ç kiÇm soát liÅu thăy tinh thÇ căa mÃt, Hp(d) °ÿc viÃt thành Hp(3) Đß sâu d = 10 mm °ÿc khuyÃn cáo ối vái bąc x¿ xâm nhÁp m¿nh, và Hp(d) °ÿc viÃt thành Hp (10) Trong lĩnh vực o liÅu cá nhân Hp(10) °ÿc coi nh° liÅu hiáu dāng toàn thân Hp(d) có thÇ °ÿc o bÅng mßt liÅu kà eo trên bÅ mặt c¢ thÇ và °ÿc bao phă bÅng vÁt liáu t°¢ng °¢ng mô có ß dày thích hÿp.

1.2.1.5 Liều chiếu và suất liều chiếu

LiÅu chiÃu (exposure dose) áp dāng cho bąc x¿ gamma và tia X, môi tr°ßng chiÃu x¿ là không khí LiÅu chiÃu ký hiáu là X, °ÿc xác ánh theo công thąc:

X = dmdQ (1.12) trong ó, dm là khối l°ÿng không khí mà bąc x¿ gamma hoặc chùm tia X bá h¿p thā hoàn toàn Ç t¿o ra táng các ián tích cùng d¿u là dQ

Đ¢n vá o liÅu chiÃu, trong há o l°ßng SI là Coulomb trong mßt ¢n vá khối l°ÿng không khí tính bÅng kg (C/kg) và °ÿc ánh nghĩa là: <Số ion cùng

d¿u °ÿc t¿o ra khi bąc x¿ gamma hoặc tia X bá dừng l¿i hoàn toàn trong 1 kilogam không khí á iÅu kián tiêu chuẩn= [1-3]

Đ¢n vá o liÅu chiÃu ngoài há o SI là R¢nghen (R) và 1 R = 2,58.10-4 C/kg

Su¿t liÅu chiÃu là liÅu chiÃu trong mßt ¢n vá thßi gian Su¿t liÅu chiÃu, ký hiáu là X*, °ÿc xác ánh theo công thąc sau:

X∗ =dXdt (1.13) trong ó dX là liÅu chiÃu trong thßi gian dt

Trong há SI, ¢n vá o su¿t liÅu chiÃu là C/kg.s, ngoài há o l°ßng SI ¢n vá o su¿t liÅu chiÃu th°ßng là R/h và °ác số là mR/h hoặc ¼R/h

12

1.2.1.6 Liều tương đương (H) và suất liều tương đương:

Các lo¿i bąc x¿ khác nhau có ián tích cũng nh° số khối khác nhau nên khÁ năng ion hóa căa chúng cũng khác nhau LiÅu t°¢ng °¢ng ối vái mô hoặc c¢ quan °ÿc ánh nghĩa là tích căa liÅu h¿p thā trong mô hoặc c¢ quan nhân vái trọng số bąc x¿:

�㔻 = Ā × �㕤�㕅 (1.14) trong ó, H là liÅu t°¢ng °¢ng (Sv=J/kg), D là liÅu h¿p thā và wR là trọng số bąc x¿, trọng số bąc x¿ ặc tr°ng sąc m¿nh ion hóa cho từng lo¿i bąc x¿ khác nhau VÅ mặt vÁt lý, ¢n vá o liÅu t°¢ng °¢ng cũng là J/kg vì wR chß là mßt há số so sánh khÁ năng ion hóa căa các lo¿i bąc x¿ khác nhau nh°ng tích số căa liÅu h¿p thā và wR °ÿc ái tên gọi là Sievert, viÃt tÃt là Sv BÁng 1.1 trình bày giá trá trọng số bąc x¿ căa các lo¿i bąc x¿ khác nhau [2, 4, 5]

BÁng 1.1 Giá trá trọng số bąc x¿ (wR) căa mßt số lo¿i bąc x¿ ion hóa có năng l°ÿng khác nhau [2, 4, 5]

Tia X,  và electron, positron 1 Neutron, năng l°ÿng < 10 keV 5 10 -100 keV 10 > 100 keV – 2 MeV 20 > 2 MeV – 20 MeV 10 > 20 MeV 5

13

1.2.1.7 Liều hiệu dụng (E) và suất liều hiệu dụng

Khái niám liÅu hiáu dāng áp dāng Ç ặc tr°ng cho mąc m¿n cÁm khác nhau căa các mô khác nhau trong c¢ thÇ ối vái cùng mßt liÅu t°¢ng °¢ng LiÅu hiáu dāng °ÿc ánh nghĩa là tích số căa liÅu t°¢ng °¢ng và trọng số mô: E = H × wT (1.16) trong ó, E là liÅu hiáu dāng (Sv = J/kg), H là liÅu t°¢ng °¢ng và wT là trọng số mô LiÅu hiáu dāng cũng °ÿc o bÅng ¢n vá Sievert (Sv) BÁng 1.2 trình bày giá trá trọng số mô (wT) căa nhāng mô/tá chąc trong c¢ thÇ sống do ICRP khuyÃn cáo trong ¿n phẩm ICRP 103 năm 2007 [2]

BÁng 1.2 Giá trá trọng số mô (wT) °ÿc ICRP khuyÃn cáo [2]

*) Các tá chąc/mô còn l¿i bao gßm: tuyÃn th°ÿng thÁn, rußt non, thÁn, c¢,

tāy, mÁt, tuyÃn ąc và tÿ cung

Th°ßng ng°ßi ta tính liÅu hiáu dāng cho toàn c¢ thÇ (gọi tÃt là liÅu hiáu dāng - Là táng liÅu hiáu dāng các c¢ quan và mô trong c¢ thÇ) theo công thąc sau:

E = ∑ H × wT (1.17)

1.2.1.9 Phân bố liều theo chiều sâu

Đß xuyên sâu căa năng l°ÿng bąc x¿ vào vÁt liáu có thÇ °ÿc mô tÁ bÅng °ßng phân bố theo chiÅu sâu, trong ó liÅu h¿p thā t°¢ng ối t¿i các iÇm o °ÿc vÁ theo khoÁng cách hay ß sâu tính từ bÅ mặt vÁt liáu chiÃu x¿ D¿ng căa °ßng phân bố liÅu-ß sâu phā thußc vào bÁn ch¿t căa bąc x¿, năng l°ÿng căa bąc x¿ hay chùm h¿t, c¿u hình căa ngußn và m¿u

1.2.2 Các phương pháp đo liều bức x¿

ĐÇ phát hián và xác ánh năng l°ÿng ã h¿p thā trong vÁt ch¿t d°ái tác dāng căa bąc x¿ ion hóa, ng°ßi ta th°ßng dựa trên nhāng thay ái hóa lý gây bái sự t°¢ng tác giāa bąc x¿ ion hóa vái vÁt ch¿t Cho Ãn nay, ã có nhiÅu ph°¢ng pháp có khÁ năng phát hián và o các lo¿i bąc x¿ khác nhau Trên c¢ sá c°ỡng bąc là ph°¢ng pháp nhiát phát quang (TL) và ph°¢ng pháp quang phát quang (OSL) Dựa trên sự hình thành các tâm màu là ph°¢ng pháp hóa màu căa thăy tinh và ch¿t d¿o Ngoài ra, còn sÿ dāng ph°¢ng pháp dùng phim, o nhiát l°ÿng, v.v &

Trong lách sÿ phát triÇn căa phép o liÅu bąc x¿, mỗi ph°¢ng pháp o Åu có nhāng °u iÇm và h¿n chà riêng, viác lựa chọn ph°¢ng pháp o cÁn dựa vào māc ích và ph¿m vi áp dāng Ç phát huy tốt hiáu quÁ căa phép o Trong ó, hai ph°¢ng pháp o liÅu thā ßng bÅng TL và OSL ã và ang °ÿc sÿ dāng rßng rãi trong vài chāc năm trá l¿i ây Hián nay, các vÁt liáu o liÅu và các thiÃt bá o liÅu TL và OSL ã phát triÇn Ãn mąc cho phép phát huy các °u iÇm nái bÁt căa mình ó là công nghá chà t¿o ¢n giÁn, giá thành th¿p, thßi gian sÿ dāng lâu dài, ho¿t ßng liên tāc, kích th°ác nhỏ, dÁi liÅu h¿p thā rßng Trong khuôn khá căa luÁn án, tác giÁ tÁp trung vào chà t¿o vÁt liáu LiAlO2 ¢n pha gamma (´-LiAlO2) ąng dāng trong o liÅu photon bÅng ph°¢ng pháp TL

15

1.2.3Phương pháp đo liều nhiệt phát quang

Ph°¢ng pháp o liÅu bÅng vÁt liáu nhiát phát quang (TL) ra ßi cùng năm Roentgen C.W phát hián ra tia X 1895 Tuy nhiên, mãi Ãn năm 1953, sau khi Daniels và cßng sự tiÃn hành thÿ nghiám và ąng dāng vÁt liáu TL thành công trong lĩnh vực y tà t¿i tr°ßng Đ¿i học Wisconsin, thì ph°¢ng pháp TL mái thực sự °ÿc ch¿p nhÁn sÿ dāng nh° mßt ph°¢ng pháp o liÅu bąc x¿ ĐÁu tiên, ng°ßi ta ã sÿ dāng vÁt liáu LiF trong phép chẩn oán bÅng X quang, các m¿u LiF °ÿc ặt trên bánh nhân, rßi sau ó nhÁn l¿i m¿u ã chiÃu x¿ LiÅu h¿p thā bąc x¿ tia X trong vÁt liáu °ÿc xác ánh bÅng cách o tín hiáu TL các m¿u ã chiÃu x¿ [6-8]

Ph°¢ng pháp TL ã °ÿc ąng dāng trong nhiÅu lĩnh vực nh° o liÅu bąc x¿ (cá nhân, môi tr°ßng, x¿ trá&) và xác ánh tuái ß vÁt gốm, są trong khÁo

cá học H¢n nāa, sự xu¿t hián căa hián t°ÿng TL dựa trên sự tßn t¿i các mąc

năng l°ÿng ánh xą, trong ó phÁn lán là do các khuyÃt tÁt m¿ng nÅn gây nên Do vÁy, ph°¢ng pháp TL còn là mßt công cā m¿nh trong nghiên cąu c¿u trúc tinh thÇ căa vÁt liáu [9-12]

1.2.3.1 Cơ sở lý thuyết cÿa hiện tượng nhiệt phát quang

Tác giÁ Robert Boyle và ßng nghiáp ã quan sát °ÿc hiáu ąng TL sám nh¿t vào năm 1663 Sau ó, hàng lo¿t các vÁt liáu nhiát phát quang ã °ÿc nghiên cąu và ąng dāng rßng rãi trong công nghiáp Năm 1895, Wiedemann và Schmidt ã khÁo sát ặc tr°ng TL căa nhiÅu vÁt liáu sau khi chiÃu x¿ bÅng tia X, ó cũng là nhāng nghiên cąu Áu tiên có tính há thống vÅ vÁt liáu TL ĐÃn nay, TL là mßt trong nhāng hián t°ÿng ã và ang thu °ÿc nhiÅu thành công ąng dāng trong thực tißn nh° o liÅu bąc x¿, ánh tuái và nghiên cąu c¿u trúc khuyÃt tÁt căa vÁt liáu [5, 13-17]

TL là mßt trong nhāng họ phát quang khá iÇn hình Năng l°ÿng TL °ÿc giÁi phóng có thÇ °ÿc dißn giÁi nh° sau: Ví dā khi bąc x¿ alpha, beta, photon hoặc các bąc x¿ năng l°ÿng cao t°¢ng tác vái vÁt ch¿t (ch¿t bán d¿n, ián môi), nó sÁ truyÅn mßt phÁn năng l°ÿng căa mình cho vÁt ch¿t bÅng cách t¿o ra các ián tÿ á tr¿ng thái kích thích lách khỏi các quĩ ¿o ban Áu căa chúng, tąc là các ián tÿ trong vùng hóa trá (tr¿ng thái c¢ bÁn) nhÁn ă năng l°ÿng Ç dách chuyÇn lên vùng d¿n ßng thßi Ç l¿i lỗ trống t°¢ng ąng trong vùng hóa trá

16

Đián tÿ và lỗ trống có thÇ di chuyÇn mßt cách ßc lÁp qua các vùng năng l°ÿng t°¢ng ąng cho Ãn khi chúng °ÿc tái hÿp và trá vÅ tr¿ng thái ban Áu hoặc ián tÿ bá bÃt bái các b¿y ián tÿ Năng l°ÿng căa các b¿y này chính là các mąc năng l°ÿng ánh xą trong vùng c¿m °ÿc sinh ra bái các khuyÃt tÁt m¿ng hoặc nhāng tâm t¿p trong m¿ng nÅn căa vÁt liáu

C¿u trúc vùng năng l°ÿng căa vÁt liáu ián môi, bán d¿n gßm: vùng hóa trá, vùng d¿n và giāa chúng là vùng c¿m năng l°ÿng Theo lý thuyÃt, nhāng dách chuyÇn căa ián tÿ từ vùng hóa trá Ãn các vùng c¿m và vùng d¿n là nhāng dách chuyÇn °ÿc phép Do vÁy, khi vÁt liáu bá kích thích hay t°¢ng tác bái các bąc x¿ ion hóa thì các cặp h¿t tÁi ián tÿ-lỗ trống °ÿc sinh ra từ vùng hóa trá, ián tÿ có thÇ di chuyÇn Ãn vùng d¿n ßng thßi Ç l¿i lỗ trống trong vùng hóa trá

Khi vÁt liáu sau chiÃu x¿ bá nung nóng hay nói khác i là quá trình c°ỡng bąc nhiát, ián tÿ t¿i các b¿y nhÁn năng l°ÿng nhiát phù hÿp sÁ dao ßng và thoát khỏi mąc năng l°ÿng b¿y và tái hÿp vái tâm lỗ trống ßng thßi giÁi phóng năng l°ÿng d° d°ái d¿ng photon ánh sáng C°ßng ß photon ánh sáng này tß lá vái ß lán liÅu bąc x¿ ã bá h¿p thā hoặc tích lũy bái quá trình chiÃu x¿ tr°ác ó KÃt quÁ thực nghiám o phát quang c°ỡng bąc nhiát nhÁn °ÿc là °ßng cong TL tích phân (Intergrated thermoluminescence glowcurve) Đ°ßng cong thực nghiám nói trên có thÇ °ÿc biÇu dißn á 2 d¿ng ß thá: (i) c°ßng ß phát quang phā thußc vào nhiát ß trong tr°ßng hÿp sÿ dāng chà ß gia nhiát tuyÃn tính trong dÁi nhiát ß o (T = T0+³t, ³ là tốc ß gia nhiát (oC/giây)); (ii) c°ßng ß phát quang phā thußc thßi gian (t) trong tr°ßng hÿp sÿ dāng chà ß ốt nóng ẳng nhiát (T = const), khi ó th°ßng là °ßng cong suy giÁm ¢n iáu hoặc phąc t¿p, bÁc suy giÁm còn tùy thußc vào bÁn ch¿t căa mąc năng l°ÿng b¿y Đ°ßng cong TL tích phân gia nhiát tuyÃn tính có thÇ gßm mßt hoặc nhiÅu ßnh, iÅu này tùy thußc bÁn ch¿t hình thành căa các mąc b¿y Từ kÃt quÁ °ßng cong thực nghiám thu °ÿc (nhiát ß t°¢ng ąng vái c°ßng ß cực ¿i và ß bán rßng (FWHM) căa mỗi ßnh TL), ta có thÇ tính toán, xác ánh °ÿc số l°ÿng các mąc b¿y và giá trá năng l°ÿng t°¢ng ąng căa chúng Hình 1.7a minh họa các quá trình °ÿc sinh ra và dách chuyÇn căa ián tÿ, lỗ trống khi vÁt liáu bá kích thích (t°¢ng tác) bái bąc x¿ ion hóa Các ián tÿ này bá bÃt bái các khuyÃt tÁt căa m¿ng tinh thÇ nh° °ÿc chß trong Hình 1.7b Khi vÁt liáu °ÿc gia nhiát thì

17

ián tÿ á tr¿ng thái kích thích có thÇ °ÿc giÁi phóng khỏi b¿y và quay vÅ tr¿ng thái c¢ bÁn ßng thßi phát ra photon

Hình 1.7 Mô hình minh họa c¿u trúc vùng năng l°ÿng và các quá trình dách chuyÇn

căa các phÁn tÿ h¿t tÁi (ián tÿ, lỗ trống) căa hián t°ÿng nhiát phát quang

Hián t°ÿng TL có thÇ °ÿc giÁi thích dựa trên c¢ sá lý thuyÃt mąc năng l°ÿng Mßt số mô hình mô tÁ hián t°ÿng TL nh° sau:

1.2.3.2 Mô hình một tâm một bẫy

Các tính ch¿t TL có thÇ °ÿc giÁi thích theo quan iÇm lý thuyÃt vùng năng l°ÿng căa ch¿t rÃn Thông th°ßng d°ái iÅu kián cân bÅng nhiát ßng, trong các tinh thÇ bán d¿n hoặc ián môi hoàn thián, các ián tÿ l¿p Áy vùng ánh xą (gọi là vùng hóa trá) Vùng cao nh¿t gÁn ó các ián tÿ có thÇ xu¿t hián gọi là vùng d¿n hoặc vùng không ánh xą, có khoÁng cách so vái vùng hóa trá bÅng ß rßng vùng c¿m Sự chênh lách năng l°ÿng giāa vùng ánh xą và vùng không ánh xą là Eg Tuy nhiên, khi trong tinh thÇ xu¿t hián các khuyÃt tÁt do c¿u trúc hoặc các t¿p á trong m¿ng tinh thÇ, khi ó xu¿t hián xác su¿t các ián tÿ chiÃm giā các năng l°ÿng trong vùng c¿m căa tinh thÇ lý t°áng Mô hình TL ¢n giÁn gßm hai mąc ¢n, mßt mąc d°ái áy vùng d¿n và mßt mąc khác nÅm trên ßnh vùng hóa trá (Hình 1.8) Mąc cao nh¿t T nÅm á vá trí trên mąc cân bÅng Fermi (Ef) do ó á tr¿ng thái cân bÅng tąc là tr°ác khi chiÃu x¿ mąc này trống rỗng, trong quá trình hình thành các ián tÿ và lỗ trống nó là mßt b¿y ián tÿ Mąc R nÅm d°ái mąc Ef là b¿y lỗ trống giā vai trò căa mßt tâm tái hÿp Xét trong giái h¿n các chuyÇn dßi cho phép căa mô hình mßt tâm mßt b¿y biÇu dißn trên giÁn ß mąc năng l°ÿng nh° Hình 1.8 Khi chiÃu bąc x¿ ion hóa, cặp ián tÿ và lỗ trống °ÿc t¿o thành (quá trình a), ián tÿ chuyÇn ßng trong vùng d¿n và có thÇ r¢i vào b¿y ián tÿ, còn lỗ trống bá bÃt á R (quá trình

18

b) NÃu ß sâu căa các b¿y này ă lán thì các ián tích có thÇ nÅm á các b¿y này trong mßt khoÁng thßi gian dài Khi nâng nhiát ß căa há lên, ián tÿ dß dàng °ÿc giÁi phóng khỏi b¿y (quá trình c) và tái hÿp vái lỗ trống á R (quá trình d) NÃu quá trình tái hÿp căa ián tÿ và lỗ trống có phát x¿ photon thì ta thu °ÿc tín hiáu TL Xác su¿t giÁi phóng các ián tÿ trong mỗi ¢n vá thßi gian từ b¿y °ÿc giÁ thiÃt tuân theo ph°¢ng trình:

p = s × exp (kTE) (1.18) trong ó, p là xác su¿t giÁi phóng trong mßt ¢n vá thßi gian, s gọi là há số tÁn số (hay còn gọi là tÁn số thoát) Trong mô hình ¢n giÁn s °ÿc coi là hÅng số, có giá trá cùng bÁc vái tÁn số dao ßng m¿ng, cỡ 1012-1014 (s-1) E là năng l°ÿng kích ho¿t (hay là ß sâu b¿y) là năng l°ÿng cÁn thiÃt Ç giÁi phóng mßt ián tÿ khỏi b¿y lên vùng d¿n (Hình 1.8), T là nhiát ß tuyát ối và k là hÅng số Boltzmann

Hình 1.8 Các chuyÇn dßi cho phép căa mô hình ¢n giÁn mßt tâm mßt b¿y cho quá

trình TL

C°ßng ß TL, I(t) °ÿc ánh nghĩa bÅng tốc ß suy giÁm mÁt ß ián tÿ bá bÃt hoặc tốc ß suy giÁm mÁt ß tâm tái hÿp trong quá trình gia nhiát I(t) á thßi gian t trong quá trình gia nhiát tỷ lá vái tốc ß tái kÃt hÿp R °ÿc thÇ hián nh° ph°¢ng trình (1.19)

I(t) = 2dmdt = ITL (1.19)

19

trong ó, m là mÁt ß căa các lỗ trống á R và d¿u <-99 cho biÃt sự giÁm căa các lỗ trống BÅng tính toán lý thuyÃt ng°ßi ta thu °ÿc các biÇu thąc cho c°ßng ß TL (ITL) nh° sau:

Các ph°¢ng trình (1.20), (1.21) °ÿc gọi là biÇu thąc mßt b¿y táng quát (General One Trap - GOT) cho bąc x¿ gây ra hiáu ąng TL

Các nghiên cąu vÅ ßng học căa quá trình TL °ÿc bÃt Áu từ công bố căa Urbach (1930), sau ó là nhóm tác giÁ Randall và Wilkins (1945), Garlick và Gibson (1948) Các nghiên cąu này ã lÁp °ÿc mối liên há giāa nhiát ß xu¿t hián, hình d¿ng và kích th°ác căa ßnh TL vái các thông số b¿y nh° ß sâu E căa b¿y, tÁn số thoát s, mÁt ß ián tÿ bá bÃt tr°ác khi ốt nóng n, bÁc ßng học b căa quá trình TL TiÃp theo là hàng lo¿t nghiên cąu ã xây dựng °ÿc các há thąc, ph°¢ng pháp biÇu dißn mối liên há giāa các thông số b¿y vái số liáu thực nghiám TL

1.2.3.3 Động học bậc 1 (mô hình Randall-Wilkins)

Randall và Wilkins sÿ dāng giÁ thiÃt sự tái bÃt là nhỏ không áng kÇ khi có sự c°ỡng bąc nhiát, tąc là mAm >> (N-n) An Vái giÁ thiÃt này thì ph°¢ng trình (1.21) có thÇ °ÿc viÃt nh° sau:

I(t) = 2dndt = snexp (2kTE) = pn (1.22)Tr°ßng hÿp T, p là không ái ta l¿y tích phân ph°¢ng trình (1.22) thu °ÿc

∫nn0dnn = 2 ∫ pdt0t (1.23) a hoặc:

20

n = n0exp [2sexp (2kTE) t] (1.24)

VÅ mặt c°ßng ß nhiát phát quang ph°¢ng trình (1.22) có thÇ °ÿc viÃt là: I(t) = I0expa(2pt) (1.25) trong ó, I0 là c°ßng ß ban Áu Nh°ng nÃu T thay ái thì nghiám ph°¢ng trình (1.22) là [18]:

I(t) = 2dndt = n0sexp (2kT(t)E ) exp (2s ∫ exp (20t kT(tE2)) dt′) (1.26) Đối vái tốc ß gia nhiát tuyÃn tính, T(t) = T0 + ³t, á ó ³ là tốc ß gia

nhiát tuyÃn tính và T0là nhiát ß ban Áu á t = 0 ĐiÅu này cho biÃt c°ßng ß là mßt hàm căa nhiát ß:

I(T) = 21´dndt = n0´sexp (2kTE) exp (2´s∫ exp (2TT0 kT2E ) dT′) (1.27) GiÁi tích phân từng phÁn á d¿ng gÁn úng [19] ta có:

∫ exp (2TT kT2E ) dT2 = kTE2exp (2kTE)

Vái sự gÁn úng này ph°¢ng trình (1.27) có thÇ °ÿc viÃt là:

I(T) = n0sexp (2kTE) exp (2skT´E2(1 22kTE ) expa(2kTE) (1.29) Hàm mũ Áu tiên (Boltzmann function) là mßt hàm tăng căa nhiát ß, trong khi hàm mũ thą hai là mßt hàm giÁm căa nhiát ß Tích căa hai hàm t¿o ra ß thá hình d¿ng ßnh c°ßng ß TL [20]

Từ ph°¢ng trình (1.29) á iÅu kián cực ¿i tąc là dln(I(T))/dT = 0 có thÇ °ÿc áp dāng Ç thu °ÿc:

kTM2 = sexp(2kTE

M) (1.30) hoặc,

s =kT´E

2 exp (kTE

M) (1.31) Thà ph°¢ng trình (1.30) vào ph°¢ng trình (1.29) ta có:

IM = n0´E

kTM2 exp [2 (1 22kTM

E )] (1.32)

21 hoặc:

kTM2 = IMexp [(1 22kTM

E )] (1.33) Thà ph°¢ng trình (1.30) vào ph°¢ng trình (1.29) và sÿ dāng thuÁt toán nhỏ thu °ÿc:

1.2.3.4 Động học bậc 2 (mô hình Garlick và Gibson)

Garlick và Gibson (1948) quan tâm Ãn tr°ßng hÿp xác su¿t tái bÃt ián tÿ lán h¢n xác su¿t tái hÿp, tąc là mAm = (N-n) An; N>>n, và n = m [21] Vái giÁ thiÃt này từ ph°¢ng trình (1.21) ta thu °ÿc:

I(t) = 2dndt = (sAm

NAn) n2exp (2kTE) (1.36) Trong ph°¢ng trình (1.36), dn/dt j n2, có nghĩa là phÁn ąng bÁc 2 NÃu thêm vào giÁ thiÃt ối vái nhiát ß không ái sự tái kÃt hÿp và sự tái b¿y có xác su¿t bÅng nhau tąc là Am=An thì thu °ÿc:

I(t) = I0

(1+n0³t)2 (1.37) trong ó,

�㗼 = ý

�㕁þý�㕝(2�㕘�㕇�㔸) (1.38) Xem xét quá trình gia nhiát tuyÃn tính T(t) = T0 + ³t, ph°¢ng trình (1.37) có thÇ tích phân Ç thu °ÿc ph°¢ng trình sau:

I(T) = n02s

N´exp (2kTE) [1 +n0sN´∫ exp (2TT kT2E ) dT′

22

Thay thà ph°¢ng trình (1.28) vào ph°¢ng trình (1.39) ta thu °ÿc:

I(T) = n0sexp (2kTE) [skT´E2(1 22kTE ) exp (2kTE) + 1]22 (1.40) Từ iÅu kián cực ¿i °ÿc xác ánh bái ph°¢ng trình sau:

I(T) = n0´EkTM2

1+2kTM2 exp (kTE (T2TM

TM )) [TT2

IM =n0´EkTM2

E )]22 (1.46)

1.2.3.5 Động học bậc tổng quát (mô hình May và Partridge)

Khi các giÁ thiÃt ¢n giÁn căa ßng học bÁc nh¿t và bÁc hai không thỏa mãn thì ßnh TL sÁ không phù hÿp vái ßng học bÁc nh¿t hoặc bÁc hai Đối vái

23

tr°ßng hÿp này, May và Partridge ã sÿ dāng mßt biÇu thąc thực nghiám °ÿc gọi là ßng học bÁc táng quát Ç dißn ¿t [23]:

I(T) = 2dndt = nbs2exp (2kTE) (1.47) trong ó, s′ có thą nguyên m3(b-1) s-1 và b °ÿc ánh nghĩa nh° là tham số bÁc táng quát và không nh¿t thiÃt là bÁc 1 hoặc bÁc 2

Tích phân ph°¢ng trình (1.47) vái b ≠1 thu °ÿc ph°¢ng trình sau: I(T) = s22n0

´ exp (2kTE) [1 2(b21)s22´ ∫ exp (2T0T kTE) dT]

b−1 (1.48) á ó s99 = s9n0(b-1) có ¢n vá là s-1 Ngoài ra, bÁc ßng học táng quát thì c°ßng ß và nhiát ß t¿i vá trí cao nh¿t căa ßnh IM và TM có thÇ thu °ÿc nh° căa Gomez Ros và Kitis [24]:

I(T) = IM(b)b−1b exp (kTE T2TM

TM ) [(b 2 1) (1 22kTE )TT

2 exp (kTE T2TMTM ) +ZM]2

b−1 (1.49) á ó,

ZM = 1 + (b 2 1)2kTME (1.50) IM = n0´E

b−1 (1.51) TÁn số thoát có ¢n vá là s-1 cũng có thÇ °ÿc viÃt nh° sau:

1.2.4 Các tham số động học trong đo liều nhiệt phát quang

Các vÁt liáu TL có thÇ h¿p thā bąc x¿ ion hóa, l°u giā và phát ra photon khi °ÿc c°ỡng bąc bái nhiát Vái sự phát triÇn căa lý thuyÃt ch¿t rÃn, hián t°ÿng TL căa các vÁt liáu có thÇ °ÿc giÁi thích từ các ph°¢ng trình ßng học Nhāng dách chuyÇn ián tÿ giāa các mąc năng l°ÿng khác nhau quan sát °ÿc bÅng hián t°ÿng TL Do ó, phÁn lán lý thuyÃt hián ¿i ngày nay bÃt ngußn từ công trình căa Shockley, Rose, Wialliams và nhāng tác giÁ khác từ cuối nhāng năm 1940s Ãn Áu nhāng năm 1960s Trong nhāng năm 1940s, thuyÃt ánh

24

l°ÿng căa ßng học TL bÃt Áu vái mô hình ¢n giÁn [25, 26] Sau ó công trình căa Chen và cßng sự năm 1981 vÅ viác l¿p Áy b¿y trong thßi gian chiÃu x¿ °ÿc mô tÁ bái mßt há căa bốn ph°¢ng trình vi phân, trong khi tác giÁ Adirovitch (1956), Haering và Adams (1960), Halperin và Braner (1960) ã mô tÁ viác làm trống b¿y trong thßi gian gia nhiát bái ba ph°¢ng trình vi phân [27-29] ã làm phong phú thêm hián t°ÿng TL.

Sự giÁi phóng electron khỏi b¿y di chuyÇn lên vùng d¿n trong quá trình gia nhiát ã °ÿc thực nghiám xác nhÁn vào năm 1954 bái Broser và Warminsky cái mà họ gọi là ß d¿n nhiát °ÿc c°ỡng bąc bÅng nhiát (TSC) Các nghiên cąu tr°ác ây vÅ ß d¿n nhiát °ÿc c°ỡng bąc bÅng nhiát ã Å cÁp Ãn hai mąc năng l°ÿng cāc bß [29] Năm 1967, Dussel và Bube ã giái thiáu thuÁt ngā b¿y ngÃt kÃt nối nhiát 8thermally disconnected trap9 vái ý t°áng là trong quá trình gia nhiát chß có các ián tÿ nÅm trong b¿y nông °ÿc giÁi phóng, trong khi các ián tÿ trong các b¿y sâu không bá Ánh h°áng [30] Năm 1973, Leiman ã Å xu¿t mßt lo¿i tái kÃt hÿp mà dách chuyÇn ián tÿ xÁy ra từ b¿y Ãn tâm tái kÃt hÿp (hay sự dách chuyÇn cāc bß) quan sát °ÿc bÅng nhiát phát quang Mßt mô hình phąc t¿p h¢n °ÿc Å xu¿t bái Riehl và Schon vào Áu năm 1939 mà không chß Å cÁp Ãn viác giÁi phóng căa các ián tÿ và sự tái hÿp căa chúng vái lỗ trống bá b¿y mà còn °a ra sự giÁi phóng căa các lỗ trống bá b¿y và sự tái kÃt hÿp căa chúng vái các ián tÿ bá b¿y °ÿc xÁy ra á cùng thßi iÇm [31] Tuy nhiên, năm 1977 Gasiot và Fillard ã chß ra bÅng thực nghiám rÅng viác giÁi phóng nhiát căa lỗ trống là không úng [32]

Viác ghi nhÁn tín hiáu TL nhß vào há Áu thu (ống nhân quang ián, photodiot) kÃt quÁ cho ta mßt °ßng cong ặc tr°ng có thÇ có mßt hoặc nhiÅu cực ¿i t¿i các vá trí nhiát ß và c°ßng ß khác nhau D¿ng căa °ßng cong mô tÁ tính ch¿t phân bố căa các mąc ánh xą trong vùng c¿m căa vÁt liáu, dián tích d°ái °ßng cong phÁn ánh liÅu tích lũy trong quá trình vÁt liáu t°¢ng tác vái bąc x¿ ion hóa Mỗi ßnh trên °ßng cong °ÿc ặc tr°ng bái nhiát ß TM (nhiát ß t¿i vá trí cao nh¿t căa ßnh), năng l°ÿng kích ho¿t E (hay ß sâu b¿y), và há số tÁn số s (hay tÁn số thoát) & gọi là các thông số ßng học ặc tr°ng xác ánh sự tßn t¿i mßt tr¿ng thái bÃt ián tích trong vùng c¿m căa vÁt liáu