Tổng hợp vật liệu dạng oxit trên nền cacbon felt (cf) từ mil 100(fe,mn) ứng dụng làm catot cho fenton điện hoá phân huỷ chất ô nhiễm hữu cơ trong nước

HỌC VIỆN KỸ THUẬT QUÂN SỰ NGUYỄN THỊ HOA KHÓA 15 HỆ ĐÀO TẠO: ĐẠI HỌC CHÍNH QUY ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUN NGÀNH: C ƠNG NGHỆ HĨA HỌC TỔNG HỢP VẬT LIỆU DẠNG OXIT TRÊN NỀN CACBON FELT (CF) TỪ MIL-100(Fe,Mn) ỨNG DỤNG LÀM CATOT CHO FENTON ĐIỆN HỐ PHÂN HUỶ CHẤT Ơ NHIỄM HỮU CƠ TRONG NƯỚC NĂM 2021 HỌC VIỆN KỸ THUẬT QUÂN SỰ NGUYỄN THỊ HOA KHĨA 15 HỆ ĐÀO TẠO: ĐẠI HỌC CHÍNH QUY ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGÀNH: CÔNG NGHỆ KỸ THUẬT HÓA HỌC MÃ SỐ: 52510401 TỔNG HỢP VẬT LIỆU DẠNG OXIT TRÊN NỀN CACBON FELT (CF) TỪ MIL-100(Fe,Mn) ỨNG DỤNG LÀM CATOT CHO FENTON ĐIỆN HOÁ PHÂN HUỶ CHẤT Ô NHIỄM HỮU CƠ TRONG NƯỚC Cán hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Trung Dũng NĂM 2021 HỌC VIỆN KỸ THUẬT QUÂN SỰ CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM KHOA HÓA - LÝ KỸ THUẬT Đc lp – T – Hnh phc B MÔN CÔNG NGHỆ HOÁ HỌC Độ mật: Số: NHIỆM VỤ ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP Họ tên: Nguyễn Thị Hoa Lớp: CNKTHH Ngành: Công nghệ Kỹ thuật Hóa học Khóa: 15 Chun ngành: Cơng nghệ Hoá học Tên đề tài: Tổng hợp vật liệu dạng oxit carbon felt (CF) từ MIL-100(Fe, Mn) ứng dụng làm catot cho fenton điện hóa phân hủy chất ô nhiễm hữu nước Các số liệu ban đầu: - Quyết định giao đồ án tốt nghiệp đại học – Học viện Kỹ thuật Quân - Tài liệu tham khảo Nội dung thuyết minh: MỞ ĐẦU CHƯƠNG I TỔNG QUAN CHƯƠNG II NI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN KẾT LUẬN Số lượng, nội dung vẽ (ghi rõ loại, kích thước cách thực vẽ) sản phẩm cụ thể (nếu có): Đã tổng hợp thành cơng vật liệu oxit Fe,Mn-Cxốp/CF phương pháp thủy nhiệt kết hợp nung N2 ứng dụng làm catot cho trình Fenton điện hóa để xử lý xanh methylen nước Cán hướng dẫn (ghi rõ họ tên, cấp bậc, chức vụ, đơn vị, hướng dẫn toàn hay phần : Cán hướng dẫn : Nguyễn Trung Dũng Học hàm, học vị :Tiến sỹ Đơn vị : Bộ môn Kỹ thuật Mơi trường – K11, Khoa Hóa – Lý kỹ thuật, Học viện Kỹ thuật Quân Hướng dẫn toàn Ngày hoàn thành: 18 / 08 / 2021 Ngày giao: 19 / 01 / 2021 Hà Nội, ngày 18 tháng 08 năm 2021 Ch nhim b môn Cn b hưng dn (Ký, ghi rõ họ tên, học hàm, học vị) (Ký, ghi rõ họ tên, học hàm, học vị) 2//TS Nguyễn Trung Dũng 3// TS Ngô Thị Lan Sinh viên thc hin Đã hoàn thành nộp đồ án ngày 18 tháng 08 năm 2021 Nguyễn Thị Hoa LỜI CẢM ƠN “Có loại tốt đẹp mang tên Thanh Xuân Có loại chia ly mang tên Tốt Nghiệp” “Thanh Xuân nằm lại nơi đây, ghế đó, chỗ ngồi đó, lớp học đó…và với người đó” Quãng thời gian năm Học viện Kỹ thuật Quân không dài không ngắn ký ức xn tơi Ai có tuổi trẻ câu chuyện tuổi trẻ riêng mình, câu chuyện có hồi ức đẹp kèm theo nuối tiếc in dấu lại nơi đáy trái tim Có kỷ niệm bị thời gian làm phai nhạt trí nhớ, có người dù chơn sâu ký ức tận đáy lịng, dù làm cách nữa, tiềm thức ln nhớ khơng ngi Tuổi trẻ thành cơng, thất bại, tự tin, chùn bước, tuyệt đối không từ bỏ Thực tế cho thấy thành công đến từ nỗ lực thân, có chịu khó học tập, rèn luyện trải qua thất bại bạn có thành công vững bền nhất, nhiên bước đường thành công thiếu hỗ trợ, giúp đỡ từ người xung quanh Lời đầu tiên, tơi xin bày tỏ lịng biết ơn chân thành sâu sắc tới TS.Nguyễn Trung Dũng – Người Thầy tâm huyết tận tình hướng dẫn theo dõi sát đầy tinh thần trách nhiệm việc lựa chọn đề tài nghiên cứu, hướng tiếp cận giúp tơi chỉnh sửa thiếu sót suốt q trình thực hồn thành khố luận tốt nghiệp Tôi xin chân thành cảm ơn tồn thể q Thầy, Cơ giáo Bộ mơn Cơng nghệ Hóa Học, Bộ mơn Kỹ thuật Mơi trường Bộ mơn Phịng Hóa, anh chị em bạn bè học tập Khoa Hóa – Lý Kỹ thuật - Học viện Kỹ thuật Quân tận tình giúp đỡ, bảo, tạo điều kiện thuận lợi cho q trình thực hồn thành luận văn Kính chúc q thầy ngày khỏe mạnh để phấn đấu đạt thành tích cao cơng tác giảng dạy Chúc Học viện Kỹ thuật Quân niềm tin, tảng vững cho nhiều hệ học viên với bước đường học tập Cuối xin gửi lời cảm ơn tới người thân gia đình ln ln hỗ trợ, động viên, giúp đỡ suốt quãng thời gian vừa qua Vì điều kiện thời gian, trình độ lý luận kinh nghiệm thực tiễn hạn chế nên luận văn tránh khỏi thiếu sót, tơi mong nhận ý kiến đóng góp từ phía Thầy, Cơ để tơi học thêm nhiều kinh nghiệm hồn thành tốt Tơi xin chân thành cảm ơn! Hà Nội, tháng năm 2021 Sinh viên Nguyễn Thị Hoa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan xanh methylen (MB) 1.1.1 Cấu tạo, tính chất ứng dụng xanh methylen 1.1.2 Các phương pháp xử lý xanh methylen 1.2 Phương pháp Fenton điện hóa (EF) 14 1.2.1 Giới thiệu phương pháp Fenton điện hóa 14 1.2.2 Phát triển xúc tác dị thể bề mặt CF làm catot Fenton điện hóa…… 18 1.3 Oxit lưỡng kim Fe, Mn từ MIL-100(Fe,Mn) 25 1.3.1 Giới thiệu MIL-100(Fe), MIL-100(Mn) 25 1.3.2 Phương pháp tổng hợp MIL-100(Fe), MIL-100(Mn) MIL100(Fe, Mn) 27 1.3.3 Ứng dụng vật liệu dạng oxit Fe, Mn sở MOFs Fenton điện hóa 31 CHƯƠNG NI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 37 2.1 Đối tượng nghiên cứu 37 2.2 Mục tiêu nghiên cứu 37 2.3 Nội dung nghiên cứu 37 2.4 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 37 2.4.1 Hóa chất 37 2.4.2 Dụng cụ thiết bị 39 2.5 Phương pháp nghiên cứu 39 2.5.1 Tổng hợp vật liệu oxit lưỡng kim Fe,Mn-Cxốp/CF từ MIL-100(Fe,Mn) 39 2.5.2 Các phương pháp xác định đặc trưng vật liệu 41 2.5.2.1 Kính hiển vi điện tử quét (SEM) 41 2.5.2.2 Phương pháp quét tuần hoàn (CV) 41 2.5.2.3 Phương pháp đo tổng trở (EIS) 43 2.5.2.4 Phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 44 2.5.2.5 Phổ nhiễu xạ tia X (XRD) 45 2.5.2.6 Phổ hồng ngoại FT-IR 46 2.5.2.7 Phép đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) 47 2.5.3 Phân huỷ Xanh Methylen (MB) hệ Fenton điện hoá 48 2.5.4 Phương pháp xử lý số liệu 49 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 50 3.1 Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc oxit Fe,Mn-Cxốp/CF 50 3.1.1 Kính hiển vi điện tử quét (SEM) 50 3.1.2 Quét vòng tuần hoàn (CV) 52 3.1.3 Tổng trở (EIS) 54 3.1.4 Phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 55 3.1.5 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 56 3.1.6 Phổ hồng ngoại (FT-IR) 58 3.1.7 Phổ đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) 59 3.2 Nghiên cứu khả xử lý Xanh Methylen q trình Fenton điện hóa 61 3.2.1 Ảnh hưởng nồng độ kim loại oxit Fe,Mn-Cxốp/CF 61 3.2.2 Ảnh hưởng hệ xúc tác 62 3.2.3 Ảnh hưởng mật độ dòng 64 3.2.4 Ảnh hưởng pH 66 3.2.5 Ảnh hưởng hàm lượng Methylen Blue ban đầu 68 3.2.6 Ảnh hưởng anion 69 3.2.7 Nghiên cứu khả tái sử dụng catot oxit Fe,Mn-Cxốp/CF 71 3.2.8 So sánh với nghiên cứu khác 73 3.3 Nghiên cứu chế phản ứng 76 3.3.1 Nhận diện gốc tự 76 3.3.2 Đề xuất chế phản ứng 78 3.4 Con đường phân hủy MB 80 KẾT LUẬN 85 TÀI LIỆU THAM KHẢO 86 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu tạo phổ hấp thụ phân tử UV-Vis Xanh Methylen Hình 1.2 Sơ đồ mơ tả q trình xử lý MB phương pháp plasma Hình 1.3 Cơ chế phân hủy MB hỗn hợp nano MnO 10 Hình 1.4 Đề xuất chế loại bỏ MB Fe3O4@PDA-MnO2 10 Hình 1.5 Sơ đồ hệ thống xử lý MB EF AGS 11 Hình 1.6 Sơ đồ hệ thống xử lý MB EF Fayazi 13 Hình 1.7 Phản ứng Fenton đồng thể Fenton dị thể 16 Hình 1.8 Cơ chế tạo gốc •OH q trình Fenton điện hóa 17 Hình 1.9 Cacbon felt thương mại hình thái bề mặt 19 Hình 1.10 Các phương pháp biến tính cacbon felts 20 Hình 1.11 Sơ đồ phân huỷ SMT hệ EF dị thể sử dụng catot FeIIFeIII LDH/CF 21 Hình 1.12 Chế tạo catot ZnO-CeO2 phương pháp lắng đọng trình phân huỷ Ciprofloxacin trình EF 22 Hình 1.13 Sơ đồ EF phân hủy Tetracycline sử dụng catot CF900 23 Hình 1.14 Sơ đồ EF phân hủy RhB sử dụng catot CF/GO/AQS 24 Hình 1.15 Cấu tạo khung hữu kim loại MOFs 25 Hình 1.16 (a) Cấu trúc xốp MIL-100(Fe); (b) lồng MIL-100(Fe); (c) cửa sổ ngũ giác lục giác lồng 26 Hình 1.17 Cấu trúc tinh thể MIL-100(Mn) 27 Hình 1.18 Sơ đồ chế tạo MIL100(Fe) từ Fe0 1,3,5-BTC 28 Hình 1.19 Quy trình tổng hợp MIL-100(Fe) từ muối Fe(III) axit trimesic 28 87 Do, T.M., Byun, J Y., & Kim, S H., An electro-Fenton system using magnetite coated metallic foams as cathode for dye degradation Catalysis Today,, 2017 295: p 48–55 H Zhao, L.Q., X Guan, D Wu, G Zhao, Environ , Continuous Bulk FeCuC aerogel with ultradispersed metal nanoparticles: An efficient 3D heterogeneous electro-Fenton catot over a wide range of pH 3–9 Sci Technol, 2016 50: p 5225–5233 10 Li, J., Song, D., Du, K., Wang, Z., & Zhao, C., Performance of graphite felt as a cathode and anode in the electro-Fenton process RSC Advances,, 2019 9(66): p 38345–38354 11 Liu, Y., Li, K., Xu, W., Du, B., Wei, Q., Liu, B., & Wei, D., GO/PEDOT:NaPSS modified cathode as heterogeneous electro-Fenton pretreatment and subsequently aerobic granular sludge biological degradation for dye wastewater treatment Science of The Total Environment,, 2019: p 134536 12 Nazhif Mohd Nohan, M.A., Chia, C H., Hashimi, A S., Chin, S X., Khiew, P S., Zakaria, S., … Razali, N F., Highly stable binder free CNTs/rGO aerogel electrode for decolouration of methylene blue & palm oil mill effluent via electro-Fenton oxidation process RSC Advances,, 2019 9(29): p 16472– 16478 13 Pan, X., Cheng, S., Su, T., Zuo, G., Zhao, W., Qi, X., … Dong, W., Fentonlike catalyst Fe3O4@polydopamine-MnO2 for enhancing removal of methylene blue in wastewater Colloids and Surfaces B: Biointerfaces , 2019 14 Song, D., Li, J., Wang, Z., & Zhao, C., Performance of graphite felt as anodes in the electro-Fenton oxidation systems: Changes in catalysis, conductivity and adsorption properties Applied Surface Science, , 2020: p 147450 88 15 Soto, P.C., Salamanca-Neto, C A R., Moraes, J T., Sartori, E R., Bessegato, G G., Lopes, F., & Almeida, L C., A novel sensing platform based on selfdoped TiO2 nanotubes for methylene blue dye electrochemical monitoring during its electro-Fenton degradation Journal of Solid State Electrochemistry, 2020 16 Fayazi, M., & Ghanei-Motlagh, M., Electrochemical mineralization of methylene blue dye using electro-Fenton oxidation catalyzed by a novel sepiolite/pyrite nanocomposite International Journal of Environmental Science and Technology, 2020 17 Xu N, Z.Y., Tao H, Zhou S, Zeng Y, Bio-electro-Fenton system for enhanced estrogens degradation Bioresour Technol, 2013 138: p 136-140 18 Birjandi N, Y.H., Ghoreyshi AA, Rahimnejad M, Electricity generation through degradation of organic matters in medicinal herbs wastewater using bio-electro-Fenton system J Environ Manag, 2016 180: p 390-400 19 Zhuang L, Z.S., Yuan Y, Liu M, Wang Y, A novel bioelectro-Fenton system for coupling anodic COD removal with cathodic dye degradation Chem Eng J, 2010 163(1-2): p 160-163 20 Li Y, L.A., Ding H, Wang X, Wang C, Zeng C, Yan Y, Microbial fuel cells using natural pyrrhotite as the cathodic heterogeneous Fenton catalyst towards the degradation of biorefractory organics in landfill leachate Electrochem Commun, 2010 12(7): p 944-947 21 Wang XQ, L.C., Yuan Y, Li FB, Arsenite oxidation and removal driven by a bioelectro-Fenton process under neutral pH conditions J Hazard Mater, 2014 275: p 200-209 89 22 Feng CH, L.F., Mai HJ, Li XZ, Bio-electro-Fenton process driven by microbial fuel cell for wastewater treatment Environ Sci Technol, 2010 44(5): p 1875-1880 23 Plakas KV, S.S., Yiankakis DA, Sideropoulos GT, Zaspalis VT, Karabelas AJ, Removal of organic micropollutants from drinking water by a novel electroFenton filter: pilot-scale studies Water Res, 2016 91: p 183-194 24 Barhoumi N, O.-V.H., Oturan N, Huguenot D, Gadri A, Ammar S, Brillas E, Oturan MA, Kinetics of oxidative degradation/mineralization pathways of the antibiotic tetracycline by the novel heterogeneous electro-Fenton process with solid catalyst chalcopyrite Appl Catal B Environ, 2017 209: p 637 25 Mi, X.H., J.; Sun, Y.; Li, Y.; Hu, W.; Zhan, S.,, Enhanced catalytic degradation by using RGO-Ce/WO3 nanosheets modified CF as electroFenton catot: Influence factors, reaction mechanism and pathways Journal of Hazardous Materials, 2019 367: p 365-374 26 Pujol, A.A.L., I.; Cárdenas, J.; Sepúlveda-Guzmán, S.; Manríquez, J.; Sirés, I.; Bustos, E.,, Degradation of phenols by heterogeneous electro-Fenton with a Fe3O4-chitosan composite and a boron-doped diamond anode Electrochimica Acta, 2020 337 27 Huong Le, T.X.B., M.; Cretin, M., Carbon felt based-electrodes for energy and environmental applications: A review Carbon 2017 122: p 564-591 28 Poza-Nogueiras, V.R., E.; Pazos, M.; Sanromán, M Á.,, Current advances and trends in electro-Fenton process using heterogeneous catalysts – A review Chemosphere 2018 201: p 399-416 29 Đặng Thị Quỳnh Lan, "Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng số vật liệu khung kim loại - hữu " Luận án Tiến sĩ hóa học - Trường Đại học Sư phạm (Đại học Huế), 2015 90 30 Huỳnh Thị Minh Thành, H.T.H.H., Nguyễn Phi Hùng, Trần Ngọc Tuyền, Đinh Quang Khiếu,, "Tổng hợp đặc trưng vật liệu khung kim loại biến tính Fe-MIL-101," Hue University Journal of Science: Natural Science,, 2018 127: p 123-124 31 Le, C., Drobek, Bechelany, Julbe, & Cretin., Fe-Nanoporous Carbon Derived from MIL-53(Fe): A Heterogeneous Catalyst for Mineralization of Organic Pollutants Nanomaterials,, 2019 9(4): p 641 32 Xuedong Du, W.F., Pei Su, Jingju Cai, Minghua Zhou., Internal-microelectrolysis-enhanced heterogeneous electro-Fenton process catalyzed by Fe/Fe3C@PC core–shell hybrid for sulfamethazine degradation 2020 33 Pei Dong, H.W., Wenjing Liu, Shuaijun Wang, Yang Wang, Jinqiang Zhang, Feifei Lin, Yongqiang Wang, Chaocheng Zhao, Xiaoguang Duan, Shaobin Wang, Hongqi Sun., Quasi-MOF derivative-based electrode for efficient electro-Fenton oxidation 2020 34 Xiaolan Zhou, D.X., Yuancai Chen, Yongyou Hu., Enhanced degradation of triclosan in heterogeneous E-Fenton process with MOF-derived hierarchical Mn/Fe@PC modified cathode 2019 35 Lê Thị Mai Hoa, P.T.V.A.T., LUẬN ÁN TIẾN SỸ HÓA HỌC - Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng vật liệu mới, cấu trúc nano ứng dụng quang hoá xúc tác phân huỷ thước nhuộm Viện hàn lâm khoa học công nghệ Việt Nam - Học viện khoa học công nghệ, 2016 36 Neyens E, B.J., A review of classic Fenton’s peroxidation as an advanced oxidation technique Juarnaol of Hazardous Materials, 2003 98: p 33-50 37 Lin SS, G.M., Heterogeneous, catalytic oxidation of organic compounds by hydrogen peroxide Wat Sci Tech, 1996 34: p 57-64 91 38 Sirés, I.B., E., , Filip, J.; Cajthaml, T.; Najmanová, P.; Černík, M.; Zbořil, R., Eds., The Use of Nanomaterials in Electro-Fenton and PhotoelectroFenton Processes In Advanced Nano-Bio Technologies for Water and Soil Treatment Springer International Publishing: Cham, 2020: p 257-288 39 Le, T.X.H., Charmette, C.; Bechelany, M.; Cretin, M., Facile Preparation of Porous Carbon Catot to Eliphútate Paracetamol in Aqueous Medium Using Electro-Fenton System Electrochimica Acta 2016 188: p 378-384 40 Sopaj, F.O., N.; Pinson, J.; Podvorica, F I.; Oturan, M A.,, Effect of catot material on electro-Fenton process efficiency for electrocatalytic phúteralization of the antibiotic sulfamethazine Chemical Engineering Journal, 2020 384 41 Yang, W.Z., M.; Oturan, N.; Bechelany, M.; Cretin, M.; Oturan, M A.,, Highly efficient and stable FeII/FeIII LDH carbon felt catot for removal of pharmaceutical ofloxacin at neutral pH Journal of Hazardous Materials, 2020 393 42 Ganiyu, S.O., Huong Le, T X., Bechelany, M., Oturan, N., Papirio, S., Esposito, G., … Oturan, M A., Electrochemical mineralization of sulfamethoxazole over wide pH range using Fe II Fe III LDH modified carbon felt cathode: Degradation pathway, toxicity and reusability of the modified cathode Chemical Engineering Journal, 2018 350: p 844-855 43 Liu, X.X., L.; Liu, Y.; Zhao, P.; Han, Y.; Cheng, S.; Bai, X.; Li, Y., , Rapid preparation of highly stable ZnO-CeO2/CF catot by one-step electrodeposition for efficient degradation of ciprofloxacin in electro-Fenton system Catalysis Today, 2019 44 Chen, S., Tang, L., Feng, H., Zhou, Y., Zeng, G., Lu, Y., … Liu, X., Carbon felt cathodes for electro-Fenton process to remove tetracycline via synergistic 92 adsorption and degradation Science of The Total Environment,, 2019 670: p 921–931 45 Gao, Y., Zhu, W., Wang, C., Zhao, X., Shu, M., Zhang, J., & Bai, H., Enhancement of oxygen reduction on a newly fabricated cathode and its application in the electro-Fenton process Electrochimica Acta, , 2019: p 135206 46 Yu, F., Wang, L., Ma, H., & Pan, Y., Zeolitic imidazolate framework-8 modified active carbon fiber as an efficient cathode in electro-Fenton for tetracycline degradation Separation and Purification Technology,, 2019 47 Trần Vĩnh Thiện Huỳnh Hữu Điền, "A study on the synthesis of MIL-100 (Fe) and its application in the catalytic degradation of methylene blue" Science and Technology Development Journal-Natural Sciences,, 2017 1: p 149-157 48 P Horcajada et al., "Synthesis and catalytic properties of MIL-100 (Fe), an iron (III) carboxylate with large pores," Chemical Communications,, 2007: p 2820-2822 49 Mahmoodi, N.M., Abdi, J., Oveisi, M., Alinia Asli, M., & Vossoughi,, Metalorganic framework (MIL-100 (Fe)): Synthesis, detailed photocatalytic dye degradation ability in colored textile wastewater and recycling Materials Research Bulletin,, 2018 100: p 357–366 50 Yuan, B., Wang, X., Zhou, X., Xiao, J., & Li, Z., Novel Room-Temperature Synthesis of MIL-100(Fe) and its Excellent Adsorption Performances for Separation of Light Hydrocarbons Chemical Engineering Journal., 2018 51 D.-D Chen, X.-H.Y., C Zhao, H Fu, P Wang, and C.-C Wang,, "Polyaniline modified MIL-100 (Fe) for enhanced photocatalytic Cr (VI) reduction and 93 tetracycline degradation under white light" Chemosphere, , 2020 245: p 125659, 52 Reinsch, H., & Stock, N., Formation and characterisation of Mn-MIL-100 CrystEngComm, , 2013 15(3): p 544–550 53 Zhang, X., Li, H., Lv, X., Xu, J., Wang, Y., He, C., … Wang, Y., Facile Synthesis of Highly Efficient Amorphous Mn-MIL-100 Catalysts: Formation Mechanism and Structure Changes during Application in CO Oxidation Chemistry - A European Journal, , 2018 24(35): p 8822–8832 54 Zhang, W., Shi, Y., Li, C., Zhao, Q., & Li, X (2016) Synthesis of Bimetallic MOFs MIL-100(Fe-Mn) as an Efficient Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3 Catalysis Letters, 2016 146(10): p 1956–1964 55 Jia-Yuan Lu, Y.-R.Y., Xiao Hu, Wu-Jun Liu, Chen-Xuan Li, Hou-Qi Liu, and Wen-Wei Li., MOF-Derived Fe2O3/Nitrogen/Carbon Composite as a Stable Heterogeneous Electro-Fenton Catalyst 2020 56 Ganiyu, S.O.H.L., T X.; Bechelany, M.; Esposito, G.; van Hullebusch, E D.; Oturan, M A.; Cretin, M.,, A hierarchical CoFe-layered double hydroxide modified carbon-felt catot for heterogeneous electro-Fenton process Journal of Materials Chemistry A, 2017 5(7): p 3655-3666 57 Fan, L., Wu, H., Wu, X., Wang, M., Cheng, J., Zhang, N., … Sun, K., FeMOF derived jujube pit like Fe3O4/C composite as sulfur host for lithiumsulfur battery Electrochimica Acta., 2018 58 Huong Le, T.X.D., M.; Bechelany, M.; Motuzas, J.; Julbe, A.; Cretin, M.,, Application of Fe-MFI zeolite catalyst in heterogeneous electro-Fenton process for water pollutants abatement Microporous and Mesoporous Materials, 2019 278: p 64-69 94 59 Liu, T.L., X.; Nie, H.; Xu, C.; Zhang, H.,, Investigation on the effect of catalyst on the electrochemical performance of carbon felt and graphite felt for vanadium flow batteries Journal of Power Sources 2015 286: p 73-81 60 Chen, D., et al., Heterogeneous Fenton-like catalysis of Fe-MOF derived magnetic carbon nanocomposites for degradation of 4-nitrophenol RSC Advances, 2017 7(77): p 49024-49030 61 Wang, L., F Ke, and J Zhu,, Metal–organic gel templated synthesis of magnetic porous carbon for highly efficient removal of organic dyes Dalton Transactions, 2016 45(11): p 4541-4547 62 Yao, H., et al., In situ decorated MOF-derived Mn–Fe oxides on Fe mesh as novel monolithic catalysts for NOx reduction New Journal of Chemistry, 2020 44(6): p 2357-2366 63 Lassoued, A., Dkhil, B., Gadri, A., & Ammar, S., Control of the shape and size of iron oxide (α-Fe2O3 ) nanoparticles synthesized through the chemical precipitation method Results in Physics, 2017 7: p 3007-3015 64 Fouda, A., Hassan, S E D., Saied, E., & Azab, M S., An eco-friendly approach to textile and tannery wastewater treatment using maghemite nanoparticles (γ-Fe2O3-NPs) fabricated by Penicillium expansum strain (Kw) Journal of Environmental Chemical Engineering, 2021 9(1): p 104693 65 Rahman, L., Bhattacharjee, S., Islam, S., Zahan, F., Biswas, B., & Sharmin, N., A study on the preparation and characterization of maghemite (γ-Fe2O3) particles from iron-containing waste materials Journal of Asian Ceramic Societies, 2020 8(4): p 1083-1094 66 Racik, K.M., Guruprasad, K., Mahendiran, M., Madhavan, J., Maiyalagan, T., & Raj, M V A., Enhanced electrochemical performance of MnO2/NiO 95 nanocomposite for supercapacitor electrode with excellent cycling stability Journal of Materials Science: Materials in Electronics, 2019 67 Liu, J.-M., Ji, Z.-Y., Shi, Y.-B., Yuan, P., Guo, X.-F., Zhao, L.-M., … Yuan, J.-S, Effective treatment of levofloxacin wastewater by an electro-Fenton process with hydrothermal-activated graphite felt as cathode Environmental Pollution, 2020 266: p 115348 68 E Brillas, I.S., and M A Oturan, "Electro-Fenton process and related electrochemical technologies based on Fenton's reaction chemistry" Chemical reviews, 2009 109: p 6570-6631 69 S Ammar, M.A.O., L Labiadh, A Guersalli, R Abdelhedi, N Oturan, and E Brillas, "Degradation of tyrosol by a novel electro-Fenton process using pyrite as heterogeneous source of iron catalyst" Water Research, 2015 74: p 7787 70 Midassi, S., A Bedoui, and N Bensalah,, Efficient degradation of chloroquine drug by electro-Fenton oxidation: Effects of operating conditions and degradation mechanism Chemosphere, 2020 260: p 127558 71 Cai, J., et al., Degradation of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid by anodic oxidation and electro-Fenton using BDD anode: Influencing factors and mechanism Separation and Purification Technology, 2020 230: p 115867 72 Jianyu Zhang, C.Z., Yujie Dai, Chi He, Hongxia Liu, Shouning Chai,, Efficient degradation of amoxicillin by scaled-up electro-Fenton process: Attenuation of toxicity and decomposition mechanism Electrochimica Acta, 2021 381: p 138274 73 Daichi Kubo, Y.K., Hydroxyl radical generation in electro-Fenton process with in situ electro-chemical production of Fenton reagents by gas-diffusion- 96 electrode cathode and sacrificial iron anode Journal of Cleaner Production, 2018 203: p 685-695 74 Zhang, C.Z., M.; Ren, G.; Yu, X.; Ma, L.; Yang, J.; Yu, F., Heterogeneous electro-Fenton using modified iron–carbon as catalyst for 2,4-dichlorophenol degradation: Influence factors, mechanism and degradation pathway Water Research, 2015 70: p 414-424 75 Ganiyu, S.O., de Araujo Costa, E C., Martínez-Huitle, C A., & dos Santos, E V., Electro-Fenton catalyzed by Fe-rich lateritic soil for the treatment of food colorant Bordeaux Red (E123): Catalyst characterization, optimization of operating conditions and mechanism of oxidation Separation and Purification Technology, 2020 242: p 116776 76 Teymori, M., Khorsandi, H., Aghapour, A A., Jafari, S J., & Maleki, R., Electro-Fenton method for the removal of Malachite Green: effect of operational parameters Applied Water Science, 2020 10(1): p 1-14 77 Al-Rubai, H.F., Hassan, A K., & Altahir, B M., The Kinetic Model for Decolourization of Commercial Direct Blue Azo Dye Aqueous Solution by the Fenton Process and the Effect of Inorganic Salts Nature Environment and Pollution Technology, 2020 19(4): p 1355-1365 78 Nazari, R., Transformation of Chlorobenzene and 4-Chlorophenol in Groundwater by Electro-Fenton and Sono-Electro-Fenton Reactions Northeastern University, 2018 79 Dan, J., Wang, Q., Mu, K., Rao, P., Dong, L., Zhang, X., & Wang, J., Degradation of sulfachloropyridazine by UV-C/persulfate: kinetics, key factors, degradation pathway Environmental Science: Water Research & Technology, 2020 6(9): p 2510-2520 97 80 Farhadian, M., Entezami, N., & Davari, N., Removal of metronidazole antibiotic pharmaceutical from aqueous solution using TiO2/Fe2O3/GO photocatalyst: Experimental study on the effects of mineral salts Advances in Environmental Technology, 2019 5(1): p 55-65 81 Lin, H., Wu, J., Oturan, N., Zhang, H., & Oturan, M A., Degradation of artificial sweetener saccharin in aqueous medium by electrochemically generated hydroxyl radicals Environmental Science and Pollution Research, 2015 23(5): p 4442-4453 82 Ganiyu, S.O., Oturan, N., Trellu, C., Raffy, S., Cretin, M., Causserand, C., & Oturan, M A., Electrochemical abatement of analgesic antipyretic 4aminophenazone using conductive boron-doped diamond and substoichiometric titanium oxide anodes ChemElectroChem, 2018 83 Hai, H., Xing, X., Li, S., Xia, S., & Xia, J., Electrochemical oxidation of sulfamethoxazole in BDD anode system: Degradation kinetics, mechanisms and toxicity evaluation Science of The Total Environment, 2020 139909 84 al., Y.Y.e., "Iron encapsulated in boron and nitrogen codoped carbon nanotubes as synergistic catalysts for Fenton-like reaction" 2016 101: p 281-291 85 Ye, Z., Padilla, J A., Xuriguera, E., Beltran, J L L., Alcaide, F., Brillas, E., & Sirés, I., A highly stable MOF-engineered FeS2/C nanocatalyst for heterogeneous electro-Fenton treatment: Validation in wastewater at mild pH Environmental Science & Technology, 2020 86 Wang, Y., Zhao, M., Hou, C., Chen, W., Li, S., Ren, R., & Li, Z., Efficient degradation of perfluorooctanoic acid by solar photo-electro-Fenton like system fabricated by MOFs/carbon nanofibers composite membrane Chemical Engineering Journal, 2021 414: p 128940 98 87 MacManus-Spencer LA, M.K., Quantification of singlet oxygen production in the reaction of superoxide with hydrogen peroxide using a selective chemiluphútescent probe J Am Chem Soc, 2005 127:: p 8954–8955 88 Li, X., Tang, S., Yuan, D., Tang, J., Zhang, C., Li, N., & Rao, Y., Improved degradation of anthraquinone dye by electrochemical activation of PDS Ecotoxicology and Environmental Safety, 2019 177: p 77-85 89 X Xu, Y.L., G Zhang, F Yang, and P J W He,, "NiO-NiFe2O4-rGO Magnetic Nanomaterials for Activated Peroxymonosulfate Degradation of Rhodaphúte B" 2019 11: p 384 90 Wang, X., Han, S., Zhang, Q., Zhang, N., & Zhao, D., Photocatalytic oxidation degradation mechanism study of methylene blue dye waste water with GR/TiO2 MATEC Web of Conferences,, 2018 238: p 03006 91 Molla, A., Sahu, M., & Hussain, S., Under dark and visible light: fast degradation of methylene blue in the presence of Ag–In–Ni–S nanocomposites Journal of Materials Chemistry A, 2015 3(30): p 1561615625 92 Yang, C., Dong, W., Cui, G., Zhao, Y., Shi, X., Xia, X., … Wang, W., Highly efficient photocatalytic degradation of methylene blue by P 2ABSA-modified TiO2 nanocomposite due to the photosensitization synergetic effect of TiO and P2ABSA RSC Advances, 2017 7(38): p 23699-23708 99 PHỤ LỤC CÁC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP Nguyen Trung Dung, Le Thuy Duong, Nguyen Thi Hoa, and Nguyen Nhat Huy Effect of Environmental Factors on the Degradation of Organic Dyes by Electro-Fenton Using Carbon Felt Cathode, Philippine Journal of Science, 150 (5): 973-983 (Scopus, Q3) Nguyen Trung Dung, Le Thuy Duong, Nguyen Thi Hoa, Vu Dinh Thao, Nguyen Nhat Huy A comprehensive study on the heterogeneous electro-Fenton degradation of tartrazine in water using CoFe2O4/carbon felt cathode, nộp lại thảo phản biện lần tạp chí Chemosphere (ISI, IF=7,086; Q1) 100 101