Untitled i ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM NGUYỄN THỊ THANH HUỆ TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC CỦA OXIT NANO MnAl2O4, MnFe2O4 VÀ BƯỚC ĐẦU THĂM DÒ ỨNG DỤNG CỦA CHÚNG LUẬN VĂN THẠC S[.]
ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM NGUYỄN THỊ THANH HUỆ TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC CỦA OXIT NANO MnAl2O4, MnFe2O4 VÀ BƯỚC ĐẦU THĂM DÒ ỨNG DỤNG CỦA CHÚNG LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT THÁI NGUYÊN - 2016 i ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM NGUYỄN THỊ THANH HUỆ TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC CỦA OXIT NANO MnAl2O4, MnFe2O4 VÀ BƯỚC ĐẦU THĂM DÒ ỨNG DỤNG CỦA CHÚNG Chun ngành: HĨA VƠ CƠ Mã số: 60 44 01 13 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Người hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Thị Tố Loan THÁI NGUYÊN - 2016 i LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn TS Nguyễn Thị Tố Loan Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Tác giả luận văn Nguyễn Thị Thanh Huệ Xác nhận khoa chuyên môn Người hướng dẫn Trưởng khoa PGS.TS Nguyễn Thị Hiền Lan TS Nguyễn Thị Tố Loan i LỜI CẢM ƠN Luận văn hoàn thành khoa Hóa học, trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên Trước tiên em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Nguyễn Thị Tố Loan người tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy, cô giáo Ban giám hiệu, phịng Đào tạo, khoa Hóa học- trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập nghiên cứu thực đề tài Xin chân thành cảm ơn bạn bè đồng nghiệp động viên, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi cho tơi suốt q trình thực nghiệm hồn thành luận văn Thái Nguyên, tháng 09 năm 2016 Tác giả luận văn Nguyễn Thị Thanh Huệ ii MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT iv DANH MỤC BẢNG v DANH MỤC HÌNH vi MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN 1.1 Vật liệu nano 1.1.1 Phân loại vật liệu nano 1.1.2 Tính chất vật liệu nano 1.1.3 Một số phương pháp tổng hợp vật liệu nano 1.1.4 Ứng dụng vật liệu nano 1.2 Giới thiệu oxit phức hợp kiểu spinel 10 1.2.1 Cấu trúc oxit phức hợp kiểu spinel 10 1.2.2 Tính chất ứng dụng spinel 12 1.2.3 Một số kết nghiên cứu tổng hợp oxit phức hợp kiểu spinel 14 1.3 Metylen xanh 15 1.4 Tính chất xúc tác oxit kim loại 16 1.4.1 Động học phản ứng xúc tác 17 Chương CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM 22 2.1 Dụng cụ, hóa chất 22 2.1.1 Dụng cụ, máy móc 22 2.1.2 Hóa chất 22 2.2 Tổng hợp oxit nano MnAl 2O4, MnFe2O4 phương pháp đốt cháy dung dịch 22 2.3 Các phương pháp nghiên cứu vật liệu 23 2.3.1 Phương pháp phân tích nhiệt 23 iii 2.3.2 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen 23 2.3.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) truyền qua (TEM) 25 2.3.4 Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng 26 2.3.5 Phương pháp phổ hấp thụ phân tử UV-vis 28 2.4 Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ metylen xanh 29 2.5 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến phân hủy metylen xanh vật liệu 30 2.5.1 Ảnh hưởng thời gian đến phản ứng 30 2.5.2 Khảo sát ảnh hưởng khối lượng vật liệu 31 2.5.3 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ metylen xanh 31 2.6 Phương pháp nghiên cứu động học phản ứng oxy hóa metylen xanh H2O2 xúc tác MnAl2O4 , MnFe2O4 31 Chương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 33 3.1 Kết nghiên cứu vật liệu phương pháp phân tích nhiệt 33 3.3 Kết xác định hình thái học diện tích bề mặt riêng vật liệu 35 3.4 Kết nghiên cứu khả xúc tác cho phản ứng phân hủy metylen xanh H2O2 vật liệu 36 3.4.1 Kết nghiên cứu ảnh hưởng thời gian 36 3.4.2 Kết nghiên cứu ảnh hưởng khối lượng vật liệu 39 3.4.3 Kết nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ metylen xanh 40 3.5 Kết nghiên cứu động học phản ứng oxy hóa metylen xanh H2O2 xúc tác MnAl2O4, MnFe2O4 41 KẾT LUẬN 50 TÀI LIỆU THAM KHẢO 50 PHỤ LỤC iv DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Tên viết tắt Tên đầy đủ BET Brunauer- Emmett-Teller CH Cacbohydrazide CS Combustion Synthesis CTAB Cetyl trimetyl amoni bromua CWAO Catalytic Wet Air Oxidation DSC Differential Scanning Calorimetry EDA Etylen diamin GPC Gas Phase Combustion JCPDS Joint Committee on Powder Diffraction Standards MDH Malonic acid dihydrazide ODH Oxalyl dihydrazide PEG Poly (etylen glicol) PGC Polimer Gel Combustion SC Solution Combustion SDS Natri dodecyl sunfat SEM Scanning Electron Microscope SHS Self Propagating High Temperature Synthesis Process SSC Solid State Combustion TEM Transnission Electron Microscope TFTA Tetra formal tris azine TGA Thermo Gravimetric Analysis XRD X-Ray Diffraction iv DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Tính chất số spinel 13 Bảng 2.1 Số liệu xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ metylen xanh 29 Bảng 3.1 Hiệu suất phân hủy MB theo thời gian trường hợp khơng có có xúc tác 38 Bảng 3.2 Ảnh hưởng khối lượng vật liệu đến hiệu suất phân hủy MB 39 Bảng 3.3 Ảnh hưởng nồng độ MB đến hiệu suất phân hủy MB có mặt MnAl2O4 MnFe2O4 40 Bảng 3.4 Hiệu suất phân hủy MB nhiệt độ khác có mặt MnAl2O4 43 Bảng 3.5 Hiệu suất phân hủy MB nhiệt độ khác có mặt MnFe2O4 43 Bảng 3.6 Bảng giá trị ln(Co/C) theo thời gian nhiệt độ khác có mặt MnAl2O4 45 Bảng 3.7 Bảng giá trị ln(Co/C) theo thời gian nhiệt độ khác có mặt MnFe2O4 45 Bảng 3.8 Quan hệ lnk 1/T vật liệu MnAl2O4 48 Bảng 3.9 Quan hệ lnk 1/T vật liệu MnFe2O4 48 v DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 1.1 Một số ví dụ vật liệu nano: (a) hạt nano; (b) nano; (c) màng nano (d) vật liệu có cấu trúc nano Hình 1.2 Hai phương pháp để điều chế vật liệu nano Hình 1.3 Sơ đồ minh họa tam giác cháy Hình 1.4 Cấu trúc tinh thể spinel 11 Hình 1.5 Cấu trúc mạng spinel thuận 11 Hình 1.6 Cơ chế tạo hạt nano MnFe2O4………………………………… 15 Hình 1.6 Công thức cấu tạo metylen xanh 16 Hình 1.7 Phổ Uv-Vis dung dịch metylen xanh 16 Hình 2.1 Sơ đồ nguyên lý thiết bị hiển vi điện tử quét (SEM) 26 Hình 2.2 Đường chuẩn xác định nồng độ metylen xanh 30 Hình 3.1 Giản đồ phân tích nhiệt mẫu Mn2+-Al3+-ure 33 Hình 3.2 Giản đồ phân tích nhiệt mẫu Mn2+-Fe3+-ure 33 Hình 3.3 Giản đồ XRD mẫu MnAl2O4 nung nhiệt độ từ 500 ÷ 800oC34 Hình 3.4 Giản đồ XRD mẫu MnFe2O4 nung nhiệt độ từ 500÷ 800oC35 Hình 3.5 Ảnh SEM mẫu MnAl2O4 (a) MnFe2O4 (b) 36 Hình 3.6 Ảnh TEM mẫu MnAl2O4 (a) MnFe2O4 (b) 36 Hình 3.7 Phổ UV-vis sản phẩm phản ứng oxi hóa metylen xanh H 2O2 khơng có xúc tác thời gian khác 37 Hình 3.8 Phổ UV-Vis sản phẩm phản ứng oxi hóa metylen xanh H 2O2 có xúc tác MnAl2O4 khoảng thời gian khác 37 Hình 3.9 Phổ Uv-Vis sản phẩm phản ứng oxi hóa metylen xanh H 2O2 có xúc tác MnFe2O4 khoảng thời gian khác 38 Hình 3.10 Sự phụ thuộc hiệu suất phân hủy MB vào khối lượng vật liệu MnAl2O4 (a) MnFe2O4 (b) 40 Hình 3.11 Sự phụ thuộc hiệu suất phân hủy MB vào nồng độ MB có vi mặt MnAl2O4 (a) MnFe2O4 (b) 41 Hình 3.12 Sự phụ thuộc hiệu suất phân hủy MB vào thời gian nhiệt độ khác có mặt MnAl2O4 44 Hình 3.13 Sự phụ thuộc hiệu suất phân hủy MB vào thời gian nhiệt độ khác có mặt MnFe2O4 44 Hình 3.14 Sự phụ thuộc ln(Co/C) vào thời gian phản ứng có mặt MnAl2O4 46 Hình 3.15 Sự phụ thuộc ln(Co/C) vào thời gian phản ứng có mặt MnFe2O4 46 Hình 3.16 Biểu diễn mối quan hệ lnk phụ thuộc 1/T vật liệu MnAl2O4 48 Hình 3.17 Biểu diễn mối quan hệ lnk phụ thuộc 1/T vật liệu MnFe2O4 49 vii Hình 3.17 Biểu diễn mối quan hệ lnk phụ thuộc 1/T vật liệu MnFe2O4 49 KẾT LUẬN Căn vào kết đạt đưa kết luận sau đây: Đã tổng hợp oxit nano MnAl2O4, MnFe2O4 phương pháp đốt cháy dung dịch với chất ure Đã nghiên cứu mẫu số phương pháp vật lí hóa lí Kết thu sau: - Bằng phương pháp nhiễu xạ Rơnghen cho thấy, 600oC thu đơn pha MnAl2O4 MnFe2O4 - Nghiên cứu hình thái học cho thấy, hạt oxit thu hình cầu, phân bố đồng với đường kính trung bình ≤ 30 nm - Đã xác định diện tích bề mặt riêng MnAl2O4 95,5 m2/g, vật liệu MnFe2O4 58,97m2/g Đã nghiên cứu ảnh hưởng số yếu tố đến hiệu suất phản ứng phân hủy metylen xanh H2O2 có mặt chất xúc tác MnAl2O4, MnFe2O4 Kết cho thấy: - Khi tăng thời gian phản ứng hiệu suất phân hủy metylen xanh tăng Sau giờ, hiệu suất phân hủy metylen xanh đạt 88,18% có mặt MnAl2O4 Khi có mặt MnFe2O4 hiệu suất phân hủy metylen xanh đạt 93,07% sau phản ứng - Trong khoảng khối lượng xúc tác khảo sát, khối lượng tăng hiệu suất phân hủy metylen xanh tăng - Hiệu suất phân hủy metylen xanh giảm nồng độ MB tăng từ 9,07 ÷ 27,27 mg/l Kết nghiên cứu động học phản ứng oxi hóa metylen xanh H2O2 vật liệu MnAl2O4, MnFe2O4 xảy theo phương trình động học bậc Đã xác định lượng hoạt hóa phản ứng phân hủy MB dùng xúc tác MnAl2O4 10,130 (kcal/mol) MnFe2O4 9,372 (kcal/mol) 50 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Vũ Đăng Độ (2011), Các phương pháp vật lí hóa học, Nhà sản xuất Đại học Quốc gia Hà Nội Trần Tứ Hiếu (2003), Phân tích trắc quang phổ hấp thụ UV – Vis, Nhà sản xuất Đại học Quốc gia Hà Nội La Vũ Thùy Linh (2010), “Công nghệ nano – cách mạng khoa học kĩ thuật kỉ 21”, Tạp chí Khoa học ứng dụng, số 12, tr 47-50 Nguyễn Đức Nghĩa (2007), Hóa học nano- Cơng nghệ vật liệu nguồn, Nhà xuất Khoa học Tự nhiên Công nghệ, Hà Nội Trần Văn Nhân (2006), Hóa lí tập 3, Nhà xuất Giáo dục, Hà Nội Phạm Ngọc Nguyên (2004), Giáo trình kỹ thuật phân tích vật lý, Nhà xuất Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội Nguyễn Hữu Phú (1998), Giáo trình hấp phụ xúc tác bề mặt vật liệu vô mao quản, Nhà xuất Khoa học - Kĩ thuật, Hà Nội Nguyễn Tiến Tài (2008), Phân tích nhiệt ứng dụng nghiên cứu vật liệu, Nhà xuất Khoa học Tự nhiên Công nghệ, Hà Nội Trương Văn Tân (2007), Khoa học công nghệ nano, Nhà xuất Tri thức thành phố Hồ Chí Minh 10 Phạm Văn Tường (2007), Vật liệu vô cơ, Nhà xuất Đại học quốc gia Hà Nội TIẾNG ANH 11 C N R Rao, A Muller, A K Cheetham (2004), The Chemistry of Nanomaterials: Synthesis, Properties and Applications, Wileyvch Verlag GmbH & Co.KGaA, Weinheim 12 E Muhammad Abdul Jamal, D Sakthi Kumar and M R Anantharaman (2011), “On structural, optical and dielectric properties of zinc aluminate 51 nanoparticles”, Bulletin of Materials Science, 34, pp 251-259 13 E.R Abaide, C.G Anchieta, V.S Foletto, Beatriz Reinehr, L.F Nunes, R.C Kuhn, M.A Mazutti, E.L Foletto (2015), “Production of copper and cobalt aluminate spinels and their application as supports for inulinase immoblization”, Materials Research, 18, pp 1062- 1069 14 Ehsan Amini, Mehran Rezaei, Behzad Nematollahi (2015), “Synthesis of mesoporous magnesium aluminate (MgAl2O4) nanopowder with high surface area with a novel and simple sol-gel method”, Journal of Porous Materials, 22, pp 481- 485 15 K C Patil, M S Hegde, Tanu Rattan, S T Aruna, Chemistry of Nanocrystalline Oxide Materials:Combustion synthesis, properties and Applications, World Scientific Publishing Co Pte Ltd (2008) 16 Kashinath C.Patil and S.T Aruna (2002), Redox methods in SHS practice in self-propagating high temperature synthesis of materials, Taylor and Francis, New York 17 Kashinath C.Patil, S.T.Aruna, Tanu Mimani (2002), “Combustion synthesis: an update”, Current Opinion in Solid State annd Materials Science, 6, pp 507 -512 18 L.L Hench and J.K West (1990), “The sol- gel process”, Chemical reviews, 90 (1), pp 33-72 19 Levec J, Printar A (1995), “Catalytis oxidation of aqueous solution of organic An effective method for removed of toxic pollutant from waste water”, Catalysis Today, 24, pp 51-58 20 Lynn K Kurihara, Steven L Suib (1993), “Sol-gel synthesis of ternary metal oxides Synthesis and characterization of MAl2O4 (M = Mg, Ni, Co, Cu, Fe, Zn, Mn, Cd, Ca, Hg, Sr, and Ba) and lead aluminum oxide (Pb2Al2O5) ”, Chem.Mater, (5), pp 609–613 21 M Yasir Rafiquea, Pan Li-Qing, Qurat-ul-ain Javed, M Zubair Iqbal, Qiu Hong-Mei, M Hassan Farooq, Guo Zhen-Gang, and M Tanveerd (2013), “Growth of monodisperse nanospheres of MnFe2O4 with enhanced magnetic and optical properties”, Chin Phys B, Vol 22, No 10, pp 52 107101 22 Mahnaz Naderi, Armen Shamirian, M.Edrisi (2011), “Synthesis, characterization and photocatalytic properties of nanoparticles CuAl2O4 by Pechini method using Taguchi statistical design”, Journal of Sol-Gel Science and Technology, 58, pp 557- 563 23 Mohammad Edrissi, Meysam Soleymani, Mahnaz Naderi (2012), “Synthesis of MnAl2O4 nanocrystallites by Pechini and sequential homogenous precipitation methods: characterization, product comparison, photocatalytic effect, and Taguchi optimization”, J Sol-Gel Sci Technol, 64, pp.485–492 24 Shu-Ting Liu, Ao-Bo Zhang, Kang-Kang Yan, Ying Ye, Xue-Gang Chen (2014), “Microwave-enhanced catalytic degradation of methylene blue by porous MFe2O4 (M = Mn, Co) nanocomposites: Pathways and mechanisms” , Separation and Purification Technology, 135, pp.35-41 25 Susan Sam and A, Samson Nesaraj (2011), “Preparation of MnFe2O4 Nanoceramic Particles by Soft Chemical Routes” International Journal of Applied Science and Engineering, 9, 4, pp 223-239 26 Yu Xin Zhang, Xiao Dong Hao, Fei Li, Zeng Peng Diao, Zao Yang Guo,and Jing Li (2014), “pH-Dependent Degradation of Methylene Blue via Rational Designed MnO2 Nanosheet-Decorated Diatomites”, Engineering Chemistry Research, 53, pp.6966−6977 53 Industrial & PHỤ LỤC Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample MAP-500 230 220 210 200 190 180 170 160 150 Lin (Cps) 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Hue TN mau MAP-500.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 11 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: Phụ lục 1: Giản đồ XRD mẫu MnAl2O4 nung 500oC 70 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample MAU-600 d=2.470 500 200 d=1.570 d=1.669 d=2.043 300 d=1.442 d=2.903 Lin (Cps) 400 100 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Hue TN mau MAU-600.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 1) Left Angle: 35.403 ° - Right Angle: 37.593 ° - Left Int.: 145 Cps - Right Int.: 147 Cps - Obs Max: 36.353 ° - d (Obs Max): 2.469 - Max Int.: 353 Cps - Net Height: 208 Cps - FWHM: 0.558 ° - Chord Mid.: 36 00-029-0880 (*) - Galaxite, syn - MnAl2O4 - Y: 88.96 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.20400 - b 8.20400 - c 8.20400 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - Phụ lục 2: Giản đồ XRD mẫu MnAl2O4 nung 600oC 70 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample MAP-700 350 340 330 320 310 300 290 280 270 180 170 160 d=1.408 190 d=1.538 d=2.869 d=2.821 200 d=3.061 Lin (Cps) 210 d=1.572 220 d=1.699 d=2.746 230 d=1.998 240 d=2.407 250 d=2.472 260 150 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Nu TN mau MAP-700.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 11 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 00-001-1127 (D) - Hausmannite - Mn3O4 - Y: 92.97 % - d x by: - WL: 1.5406 - Tetragonal - a 5.75000 - b 5.75000 - c 9.42000 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - I41/amd (141 00-047-1292 (I) - Aluminum Oxide - sigma-Al2O3 - Y: 77.03 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 7.94480 - b 7.94480 - c 7.94480 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (22 Phụ lục 3: Giản đồ XRD mẫu MnAl2O4 nung 700oC 70 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample MP8 300 290 280 270 260 d=2.397 250 240 230 220 160 150 140 d=1.405 d=1.530 170 d=1.799 Lin (Cps) 180 d=1.624 190 d=1.993 d=2.807 200 d=2.454 210 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Hue TN mau MP8.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 00-047-1292 (I) - Aluminum Oxide - sigma-Al2O3 - Y: 76.70 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 7.94480 - b 7.94480 - c 7.94480 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (22 00-016-0154 (D) - Hausmannite - Mn3O4 - Y: 68.85 % - d x by: - WL: 1.5406 - Tetragonal - a 5.76000 - b 5.76000 - c 9.44000 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - I41/amd (141 Phụ lục 4: Giản đồ XRD mẫu MnAl2O4 nung 800oC 70 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample NAU-500 500 400 Lin (Cps) 300 200 100 20 30 40 50 60 2-Theta - Scale File: Hue TN mau NAU-500.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: Phụ lục 5: Giản đồ XRD mẫu MnFe2O4 nung 500oC 70 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - MFU 800 700 d=2.565 600 400 d=1.213 d=1.230 d=1.284 d=1.458 d=1.636 200 d=1.761 d=1.737 d=2.123 d=2.425 300 d=1.502 d=3.009 Lin (Cps) 500 100 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale Type: Locked Coupled - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 18 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 mm - Y: 0.0 mm - Z: 01-074-2403 (C) - Jacobsite, syn - MnFe2O4 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.51100 - b 8.51100 - c 8.51100 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 616.512 - I/I Phụ lục 6: Giản đồ XRD mẫu MnFe2O4 nung 600oC 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - H2 400 d=1.258 d=1.309 d=1.419 d=1.486 d=1.453 d=1.693 d=1.840 d=2.006 d=3.007 d=2.354 d=2.207 d=3.689 100 d=1.663 d=2.518 d=2.719 d=2.699 200 d=3.846 Lin (Cps) 300 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HangTN H2.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 19.887 ° - End: 79.912 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 19.887 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 1) Left Angle: 32.252 ° - Right Angle: 34.083 ° - Left Int.: 8.99 Cps - Right Int.: 4.06 Cps - Obs Max: 33.179 ° - d (Obs Max): 2.698 - Max Int.: 196 Cps - Net Height: 189 Cps - FWHM: 0.455 ° - Chord Mid.: 33.064 ° - Int Br 03-065-7467 (C) - Manganese Oxide - beta-Mn2O3 - Y: 74.96 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 9.40800 - b 9.40800 - c 9.40800 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - Ia-3 (206) - 16 - 832.706 01-087-1164 (C) - Hematite - alpha-Fe2O3 - Y: 93.12 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 5.03530 - b 5.03530 - c 13.74950 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 - Primitive - R-3c (167) - - 301.904 - I Phụ lục 7: Giản đồ XRD mẫu MnFe2O4 nung 700oC Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - H4 400 d=1.225 d=1.208 d=1.284 d=1.360 d=1.307 d=1.419 d=1.387 d=1.454 d=1.486 d=1.599 d=1.662 d=1.528 d=1.841 d=2.007 d=2.076 d=2.207 d=2.352 d=1.693 d=2.518 100 d=3.686 200 d=3.842 Lin (Cps) d=2.712 300 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HangTN H4.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 19.887 ° - End: 79.912 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 19.887 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 1) Left Angle: 32.102 ° - Right Angle: 33.603 ° - Left Int.: 12.7 Cps - Right Int.: 13.4 Cps - Obs Max: 32.943 ° - d (Obs Max): 2.717 - Max Int.: 271 Cps - Net Height: 258 Cps - FWHM: 0.406 ° - Chord Mid.: 33.037 ° - Int Br 03-065-7467 (C) - Manganese Oxide - beta-Mn2O3 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 9.40800 - b 9.40800 - c 9.40800 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - Ia-3 (206) - 16 - 832.70 01-087-1164 (C) - Hematite - alpha-Fe2O3 - Y: 67.83 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 5.03530 - b 5.03530 - c 13.74950 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 - Primitive - R-3c (167) - - 301.904 - I Phụ lục 8: Giản đồ XRD mẫu MnFe2O4 nung 800oC Phụ lục 9: Kết đo diện tích bề mặt riêng oxit MnAl2O4 Phụ lục 10: Kết đo diện tích bề mặt riêng oxit MnFe2O4