Đang tải... (xem toàn văn)
Untitled Science & Technology Development, Vol 19, No T2 2016 Trang 94 Phân bố hàm lượng của các hợp chất carbonyl giữa không khí trong nhà và ngoài trời tại khu dân cư ở Quận 5, Thành phố Hồ Chí Minh[.]
Science & Technology Development, Vol 19, No.T2-2016 Phân bố hàm lượng hợp chất carbonyl khơng khí nhà trời khu dân cư Quận 5, Thành phố Hồ Chí Minh Dương Hữu Huy Đặng Hướng Minh Thư Tô Thị Hiền Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM ( Bài nhận ngày 23 tháng 07 năm 2015, nhận đăng ngày 14 tháng 04 năm 2016) TÓM TẮT Nghiên cứu tiến hành lấy mẫu đồng thời 26,21±13,03 22,12±18,08 μg.m-3 Tỉ số khơng khí nhà khơng khí ngồi trời formaldehyde/acetaldehyde acetaldehyde nhà vào tháng 9, 2011, nhằm đánh /propionaldehyde 2,23±1,41 giá mức độ ô nhiễm hợp chất khu 6,09±5,00 cho thấy hợp chất carbonyl vực dân cư Thành phố Hồ Chí Minh Kết cho khơng khí xung quanh có nguồn gốc nhân tạo thấy, formaldehyde, acetaldehyde acetone chủ yếu Khi so sánh với kết nghiên cứu hợp chất carbonyl phổ biến không khác giới thấy hàm lượng carbonyl khí nhà khơng khí ngồi trời, chiếm tới khơng khí nhà mức trung bình, 80 %, propionaldehyde khơng khí ngồi trời lại cao Trong benzaldehyde Đối với khơng khí ngồi trời, hàm tỉ số I/O lớn khơng nhiều lượng trung bình formaldehyde, diện hàm lượng cao benzaldehyde acetaldehyde acetone 15,21±6,42, tolualdehyde, tất kết -3 13,77±7,63 12,11±11,72 μg.m Trong đó, hợp chất carbonyl nhà chịu ảnh hưởng mạnh khơng khí ngồi trời hàm lượng trung bình hợp chất khơng khí nhà 25,45±19,49, Từ khóa: hợp chất carbonyl, formaldehyde, acetaldehyde, khơng khí nhà, khơng khí ngồi trời MỞ ĐẦU Các hợp chất carbonyl, bao gồm hợp chất aldehyde (RCHO) ketone (R1COR2), hợp chất hữu phổ biến mơi trường khơng khí Trong lĩnh vực nghiên cứu chất lượng khơng khí, hợp chất carbonyl xem hợp chất gây nhiễm, có ảnh hưởng xấu đến sức khỏe người Đồng thời, chúng hợp chất có vai trị quan trọng hóa học khí Trong hóa học khí chúng sản phẩm oxi hóa quang hóa bậc Trang 94 hầu hết hợp chất hydrocarbon hợp chất hữu dễ bay (VOCs – volatile organic compounds), sản phẩm quang hóa nhiều thứ hai khí sau NO2 Chúng tiền thân quan trọng gốc tự do, ozone đặc biệt peroxyacyl nitrate, dạng hợp chất độc cho người sinh vật [1-4] Bản thân hợp chất carbonyl formaldehyde, acetaldehyde acrolein hợp chất độc hại, gây ảnh hưởng xấu đến sức TẠP CHÍ PHÁT TRIỂN KH&CN, TẬP 19, SỐ T2- 2016 khỏe người, liệt kê vào danh sách chất độc hại mơi trường khơng khí tổ chức U.S EPA (United State Environmental Protection Agency) năm 1991 [5] Vào năm 2004, dựa kết nghiên cứu dịch tể học thể người, formaldehyde xếp vào nhóm 1, nhóm chất gây ung thư cho người tổ chức IARC (The International Agency for Research on Cancer) [6-8] Trong đó, acetaldehyde xếp vào nhóm 2B, danh sách hợp chất có khả gây ung thư tổ chức U.S EPA năm 2003 [9] Còn hợp chất carbonyl khác xếp vào nhóm nhóm không xếp loại Ngày phát triển sống nên hầu hết thời gian người sinh hoạt làm việc môi trường không khí nhà (indoor air) nhà ở, trường học, văn phịng, cơng xưởng… Trong năm gần đây, nhiều nghiên cứu giới cho thấy hàm lượng hợp chất carbonyl nhà thường cao khơng khí ngồi trời từ 2–10 lần [10-12] Điều cho thấy khơng khí nhà tồn hay nhiều nguồn phát thải hợp chất carbonyl khiến cho hàm lượng chúng cao khơng khí ngồi trời, từ làm tăng khả phơi nhiễm người với hợp chất này, phơi nhiễm hàm lượng thấp thời gian kéo dài Các nguồn phát thải nhà kể đến bay từ vật liệu xây dựng nhà hay vật dụng sử dụng nhà từ sản phẩm tiêu thụ hàng ngày Các hoạt động hút thuốc lá, nấu ăn đốt nhang… nguồn quan trọng sinh hợp chất carbonyl nhà Trong nghiên cứu Marchand (2006) [13] sau đốt điếu thuốc phịng hàm lượng formaldehyde 217,1 μg/m3 acetaldehyde 354,1 μg/m3, kết tương tự kết Miyake (1995) [14] Ngoài ra, hợp chất carbonyl sinh gián tiếp qua phản ứng oxi hóa ozone với hợp chất hữu dễ bay có sẵn mơi trường khơng khí nhà [15] Trong đó, hoạt động đốt cháy khơng hồn tồn sinh khối nhiên liệu hóa thạch q trình hoạt động giao thơng hoạt động công nghiệp nguồn phát thải trực tiếp hợp chất carbonyl khơng khí ngồi trời [16-17] Đồng thời q trình oxi hóa quang hóa hợp chất hydrocarbon nhân tạo hợp chất hữu dễ bay nguồn sinh hợp chất carbonyl thứ cấp [1] Các hợp chất carbonyl có nguồn gốc tự nhiên bắt nguồn từ trình sinh tổng hợp số loài [18-20] q trình oxi hóa quang hóa tự nhiên hợp chất hydrocarbon tự nhiên isoprene, nguồn phát thải carbonyl trời quan trọng [3, 21] Thành phố Hồ Chí Minh (TP HCM) thành phố lớn Việt Nam, với mật độ dân cư dày đặc mật độ giao thông cao tập trung quận nội thành Mật độ xây dựng nhà dày đặc, thiếu không gian xanh làm cho đối lưu khơng khí Hơn mức sống nâng cao kèm theo mức độ tiêu thụ nhiều sản phẩm cho sinh hoạt hàng ngày người dân gia tăng, từ làm tăng mức độ phát thải hợp chất carbonyl Sự thơng thống kém, tốc độ phát thải cao dẫn đến làm tăng mức độ tích lũy chất độc nhà Theo tìm hiểu chúng tôi, nghiên cứu công bố hợp chất carbonyl mơi trường khơng khí nhà TP HCM cịn hạn chế, chí khơng có Từ thực tế trên, nghiên cứu tiến hành đo đạc đồng thời khơng khí nhà khơng khí ngồi trời cho mười lăm hợp chất carbonyl phổ biến sáu nhà chọn ngẫu nhiên Đặc điểm vị trí ngơi nhà ghi nhận để đánh giá mối quan hệ yếu tố ảnh hưởng lên hàm lượng hợp chất carbonyl Từ trả lời cho câu hỏi, có hay khơng nhiễm hợp chất carbonyl mơi trường khơng khí nhà phạm vi khu dân cư TP HCM Trang 95 Science & Technology Development, Vol 19, No.T2-2016 PHƯƠNG PHÁP Ví trí lấy mẫu Mẫu khơng khí lấy sáu ngơi nhà địa bàn Quận Tp HCM vào tháng tháng 9/2011 Tại vị trí (Hình 1), mẫu khơng khí ln lấy đồng thời cho khơng khí nhà ngồi trời từ 6:30 AM đến 17:30 PM ngày Ở nhà tiến hành lấy vịng ngày, có ngày tuần ngày cuối tuần Các nhà khơng có hệ thống điều hịa (trừ vị trí KHTN-phòng làm việc Trường Khoa học Tự nhiên) cửa ln ln mở suốt q trình lấy mẫu Hình Sơ đồ vị trí lấy mẫu Đối với khơng khí nhà, thiết bị lấy mẫu đặt phòng khách cao nhà 1,5 m Trong khơng khí xung quanh, thiết bị lấy mẫu đặt vị trí cổng vào cao mặt đất 1,5 m Điều kiện thời tiết (nhiệt độ, độ ẩm mưa, nắng) đặc điểm nhà mô tả qua bảng câu hỏi Phương pháp lấy mẫu qui trình phân tích Qui trình lấy, chuẩn bị phân tích mẫu thực theo phương pháp TO-11A U.S EPA (1999) [22] Các hợp chất carbonyl mẫu khơng khí hấp thu vào ống lấy mẫu (Sep-pak cartridge) chứa 2,4-dinitrophenyl hydrazine (2,4-DNPH) tẩm silica (Waters, Milford, USA) Mẫu khơng khí dẫn qua ống lấy mẫu bơm SKC (Airchek, USA) với vận tốc 0,2 L/phút Bơm trang bị thêm lấy mẫu khí vận tốc nhỏ Phía trước ống lấy mẫu gắn thêm ống chứa KI rắn để loại bỏ ảnh hưởng ozone Mẫu sau lấy Trang 96 gói kín chứa vào bao nhơm, trữ lạnh 0C phân tích Ống lấy mẫu rửa giải mL dung môi acetonitril sau 20 μL dung dịch mẫu tiêm vào máy sắc kí lỏng pha đảo đầu dị UV (Shimadzu, LC 20AD) để xác định thành phần hàm lượng hợp chất carbonyl có mẫu khơng khí Các dẫn xuất hydrazone tách cột sắc kí pha đảo C18 (Inertsil ODS-4, kích thước hạt μm, kích thước cột 3x150 mm, GL Sciences, Nhật) Vận tốc pha động giữ cố định 0,4 L/min thành phần pha động thay đổi sau: ban đầu dung môi H2O:ACN:THF giữ tỉ lệ 60:24:16 %, sau dung mơi ACN tăng dần lên tỉ lệ 40:52:8 % 20 phút Tỉ lệ giữ cố định vòng 15 phút Để hồn tất lần phân tích dung mơi đưa tỉ lệ ban đầu giữ ổn định 15 phút trước thực lần tiêm mẫu Để tách tốt hợp chất acrolein acetone, chương trình gradient TẠP CHÍ PHÁT TRIỂN KH&CN, TẬP 19, SỐ T2- 2016 pha động thêm dung môi THF cần thiết, nhiên thời gian phân tích kéo dài Tín hiệu hấp thu dẫn xuất đo bước sóng 360 nm [22] Qui trình kiểm sốt kết phân tích Q trình định tính định lượng hợp chất carbonyl mẫu khơng khí dựa vào thời gian lưu nồng độ biết trước hỗn hợp chuẩn 15 hợp chất carbonyl bao gồm: formaldehyde, acetaldehyde, acetone, acrolein, propionaldehyde, crotonaldehyde, butyraldehyde, benzaldehyde, iso-valeraldehyde, valeraldehyde, o-tolualdehyde, m-tolualdehyde, p- tolualdehyde, hexaldehyde 2,5–dimetyl benzaldehyde Đường chuẩn dựng khoảng từ 0,060,5 μg/mL, pha loãng acetonitrile từ hỗn hợp chuẩn gốc 15 μg/mL (Sigma Aldrich, USA) Hệ số tương quan (r) nồng độ tín hiệu phân tích cho tất hợp chất tốt, với r > 0,9999 Độ lặp lại 11 lần đo hàm lượng gần với giới hạn phát phương pháp không % cho tất hợp chất, trừ trường hợp 2,5-dimethylbenzaldehyde nhexanal % Giới hạn phát phương pháp (method detection limit - MDL) tùy thuộc vào hợp chất nhỏ crotonaldehyde (0,02 μg/m3) cao n-hexanal (0,06 μg/m3) tính 132 L khí Hai ống hấp thu mắc nối tiếp với tiến hành lấy mẫu tương tự qui trình lấy mẫu nhằm đánh giá hiệu thu mẫu (collection efficiency – CE %) ống hấp thu Kết cho thấy hiệu thu mẫu ống hấp thu thứ đạt 97 % (trừ acetone có 90 %) đạt 100 % nối ống hấp thu, hai ống hấp thu mắc nối tiếp lấy mẫu trường Hai loại mẫu trắng tiến hành thực đồng thời q trình lấy mẫu Mẫu trắng phịng thí nghiệm chuẩn bị lưu trữ tương tự mẫu thật Trong mẫu trắng trường mang đến địa điểm lấy mẫu, thực thao tác tương tự mẫu thật, không bật bơm thu mẫu Quá trình dùng để đánh giá nhiễm bẩn thực thao tác lấy mẫu trường Sau đó, mẫu trắng bảo quản phân tích tương tự mẫu thật Kết cho thấy, tất mẫu trắng đạt yêu cầu phương pháp TO – 11A EPA, formaldehyde < 0,15 μg/ống hấp thu hợp chất khác